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Catalyse et Phénomènes de surface ENSIACET I – Interactions intermoléculaires Dans les molécules électriquement neutres, il existe des forces dinteraction.

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1 Catalyse et Phénomènes de surface ENSIACET I – Interactions intermoléculaires Dans les molécules électriquement neutres, il existe des forces dinteraction faibles, dites de Van der Waals, qui sont des forces attractives et qui rendent compte du phénomène de physisorption. a) Forces de dispersion. Il sagit dune interaction de nature électrostatique entre atomes. Le nuage électronique subit constamment des fluctuations de densité conduisant à lexistence dun moment dipolaire atomique transitoire (moyenne nulle au cours du temps). Un moment dipolaire transitoire dans un atome 1 induit alors un moment dipolaire dans un atome voisin 2, de sorte que ces deux moments interagissent sous forme dune force attractive entre les deux atomes. Cette interaction est fluctuante mais conduit à une attraction permanente. Lexpression théorique de lénergie potentielle correspondant à cette interaction a été déterminée par London : PHYSISORPTION 1

2 E London = - 3/2 [(h 1 2 /( )].[( 1 2 )/((4 0 ) 2 r 6 )] 2 Lorsque deux molécules sont en présence lune de lautre, chacun des atomes de lune attire les atomes de lautre provoquant ainsi une attraction mutuelle caractérisée par une énergie variant en 1/r 6. b) Forces dorigine dipolaire Deux autres énergies potentielles plus faibles interviennent entre 2 molécules possédant les moments dipolaires µ 1 et µ 2 : - Il sagit, par polarisation mutuelle, de lénergie potentielle de Debye : E Debye = - [( )/(( 0 ) 2 r 6 )] - la seconde, indépendamment de la polarisabilité, concerne linteraction directe : cest lénergie potentielle de Keesom : E Keesom = -2/(3k B T) [(μ 1 2.μ 2 2 )/((4π 0 ) 2 r6)], où k B est la constante de Boltzmann et T la température absolue

3 3 En conclusion, les diverses interactions moléculaires sont de nature attractive et lénergie potentielle de lensemble de deux molécules varie comme 1/r 6. c) Energie potentielle de Lennard-Jones Au-delà des forces dattraction mutuelle de 2 molécules, intervient une répulsion lorsquelles se rapprochent de trop (lorsqu'intervient un recouvrement des orbitales). Lennard-Jones a suggéré une représentation globale de lénergie potentielle en ajoutant au terme dattraction en 1/r 6 un terme de répulsion en 1/r 12 : E Lennard-Jones = -a/r 6 + b/r 12 r (Å) Energie potentielle Répulsion Lennard-Jones Dispersion

4 4 A distance infinie, où linteraction est nulle, lénergie potentielle est égale à zéro. Lorsque les deux molécules très éloignées se rapprochent, le terme attractif lemporte sur le terme répulsif et lénergie diminue. Aux courtes distances (au voisinage du contact), le terme répulsif lemporte. Il existe donc une distance critique r o pour laquelle le système des deux molécules présente un minium dénergie potentielle. Le paramètre a peut-être calculé théoriquement en sommant les 3 termes décrits plus haut. Le paramètre b par contre, est choisi arbitrairement pour conduire à une valeur convenable de r o (typiquement 3 à 4 Å). II - Interaction entre molécule et solide Linteraction globale entre 2 molécules, considérée plus haut, est faible et les 2 molécules ne restent pas appariées à la distance de moindre énergie r o. Si lon considère par contre 1 molécule en phase gazeuse et lensemble des molécules dun solide, le terme attractif entre la molécule libre et le solide résulte de la somme des interactions de cette molécule avec un grand nombre de molécules ou atomes constitutifs du solide au voisinage de la surface et conduit à un minimum de potentiel de lordre de quelques kJ.mol -1, qui représente, en valeur absolue, lénergie dadsorption. Lénergie du système {solide + molécule} varie avec la distance r de la molécule au solide selon le schéma : E 3,0 Å 4 5 Cas de O 2 /W r

5 5 Lénergie est exprimée par rapport à létat de référence où linteraction est nulle (distance infinie). Comme lénergie diminue avec r, la molécule va spontanément se rapprocher du solide et se stabiliser à la distance correspondant au minimum : cest létat physisorbé. Cette stabilisation est possible si lénergie cinétique de la molécule est suffisamment dispersée dans le solide pour lempêcher de repartir. A cette physisorption peut succéder une désorption lorsque la molécule possède assez dénergie pour « remonter » le potentiel et quitter le solide. Du fait des faibles énergies mises en jeu, létat physisorbé existe alors de façon transitoire ; la durée moyenne dexistence peut aller de à s. Il existe en outre des interactions complémentaires électrostatiques (+ faibles). Le tableau ci-dessous rassemble quelques énergies dadsorption calculées avec quelques raffinements, en très bon accord avec les données expérimentales. adsorbatQ théoriqueQ exp. H 2 N 2 Propane Benzène 3,8 10,9 28,5 43 3,8 11,7 27,2 42 Energies dadsorption théorique et expérimentale (kJ.mol -1 ) de quelque adsorbats sur le graphite Un calcul très précis peut être mené dans des cas simples comme {Ar + cristal KCl}. On constate alors que la valeur de Q th. Varie très légèrement selon la position de Ar par rapport aux ions de la surface et présente des minima. En outre, la barrière de potentiel pour passer dun minium à lautre est faible, de lordre de grandeur de lactivation thermique RT à basse température, ce qui permet un passage rapide dun minium à un autre, cest-à-dire la diffusion rapide de la molécule adsorbée sur le solide.

6 Bien que la surface du solide présente en principe une affinité non-uniforme pour la physisorption, la sélectivité spatiale est généralement suffisamment faible pour considérer linteraction locale avec la surface comme pratiquement uniforme. Il est ainsi possible de couvrir toute la surface du solide de molécules physisorbées. Il y a alors formation dune mono couche constituée de molécules dadsorbat placées côte-à-côte sur la surface. Pour une surface donnée, partiellement recouverte, on définit le taux de recouvrement θ : θ = θ peut dépasser lunité CHIMISORPTION Nb molécules adsorbées Nb molécules d1 monocouche 6 I – Nature de la chimisorption a) Dans le cas de la chimisorption, une liaison chimique se forme entre lespèce adsorbée et un ou plusieurs atomes superficiels du solide : cest une véritable réaction chimique. Lexistence dune telle réaction impose des conditions de localisation de ladsorption à lendroit où la formation de la liaison est la plus favorable : cest un site dadsorption On adopte souvent la représentation dun site par le symbole *. Cette réaction peut être représentée par les deux processus inverses : X + * X*

7 7 Exemples : adsorption du diméthylsulfure sur le nickel adsorption de CO sur une surface métallique : sites mono-ou biatomiques La réaction inverse est la désorption Le solide possède un nombre discret de sites dont une fraction θ est occupée par des molécules chimisorbées. θ est toujours 1. b) Au cours de la chimisorption moléculaire qui précède, la réaction peut produire une scission de lespèce de départ et ladsorption des fragments sur sites adjacents. Cest le processus de chimisorption dissociative. M M MMMM M C O C O Ni S CH 3

8 8 Pt c) Interaction chimique entre molécule et solide Comme la chimisorption est une réaction chimique entre une molécule et la surface du solide, il est nécessaire de préciser la nature de cette surface à léchelle moléculaire et celle des liaisons chimiques impliquées. Exemples : H 2 + 2* 2 H*sur du platine CH 4 + 2* CH 3 * + H* Des modèles plus complexes dadsorption ont été suggérés comme celui où léthylène sadsorbe sur un métal en donnant une espèce éthylidyne : Pt H H H

9 9 Le solide cristallin peut se présenter sous 3 formes : - le solide covalent (Ge, Si) où les atomes sont reliés entre eux par des liaisons covalentes - le solide métallique - le solide ionique (cf. NaCl) comportant un réseau danions et de cations liés par interaction électrostatique. Dès lors linteraction molécule-solide peut être représenté par un modèle chimique qui prend en compte linteraction entre la molécule et un site dadsorption. La liaison se fera par mise en commun délectrons dans le cas dune liaison covalente ou par transfert délectrons dans le cas dune liaison ionique. Une autre approche est davoir recours au modèle électronique où lon va considérer linteraction entre la molécule et lensemble du solide. On sadresse alors à la théorie des bandes et la liaison est alors un échange délectrons. Le modèle chimique est préféré pour les métaux car ils présentent des interactions fortes, le modèle électronique est préféré pour les oxydes semi-conducteurs. II - Chimisorption sur les métaux. a) Alors quà lintérieur du cristal de métal, chaque atome possède 12 voisins immédiats dans le cas le plus fréquent du réseau cubique à faces centrées, le nombre de coordination des atomes situes sur une face est inférieur à 12 du fait de labsence datomes au- delà du plan. Ces nombres de coordination sont respectivement de 8, 7 et 9 pour les faces {100}, {110}, et {111}. La différence entre 12 et le nombre de coordination de latome superficiel constitue ce que lon appel des valences libres.

10 10 Au contraire des faces planes classiques, certaines faces se présentent sous la forme de marches à trois dimensions plus ou moins complexes et aux lisières desquelles se trouvent des sites privilégiés très actifs puisquils sont accessibles et très insaturés. Ces sites se révèlent être des pièges à molécules, celles-ci, une fois adsorbées pouvant ensuite migrer sur les sites voisins moins réactifs pour couvrir la surface. b) Présence dadatomes Une autre façon de représenter la surface est de reprendre les modèles de boules. Sur une couche plane {111} où les nombres de coordination sont de 9, nous avons une couche incomplète (en bleu) avec des atomes en coin (coordination C 6 ), des atomes de bord (le long de la marche, coordination C 7 ) et des atomes en dehors du réseau. Ce sont des adatomes. Ils sont en avant dun bord et le long de la marche (coordination C 5 ) : adatomes externes ; ils sont aussi complètement isolés sur la sous-couche : ce sont des adatomes en terrasse avec un nombre de coordination C 3. Adatome en terrasse Couche superficielle imparfaite Adatome externe

11 11 On comprend très bien que ces atomes de surface insaturés vont adsorber des atomes plus solidement que des atomes de surface de nombre de coordination plus élevés. Au départ du moins, ce seront les adatomes les plus réactifs puis las atomes en coin et en bordure des marches. A linverse, il faut noter que ce seront ceux qui seront empoisonnés le plus vite par les impuretés contenues dans le réactif ou qui donneront lieu au cokage. Si le pourcentage de sites de basse coordination sur la surface dun cristallite est fonction de sa taille ( du cristallite d drel ), il faut sattendre à ce que lactivité varie en fonction de la dispersion du métal. Comme le montre la figure ci-dessous, la fraction Ni/Ns datomes insaturés (coin et bord) est calculée pour être très large pour des cristallites de inférieurs à nm et décroitre quant la taille du cristallite augmente. Précisons que la dispersion du métal sue un support donné est le rapport du nombre datomes de surface au nombre total datomes du cristal. Elle est nulle pour un cristal de taille macroscopique, mais pour des nanocristaux elle peut atteindre une valeur proche de lunité. cristallites 0 Ni/Ns 0,2 0,4 0,6 0,8 1 drel coins. bord plan

12 12 c) Modélisation théorique. Les méthodes de chimie quantique le plus modernes permettent de modéliser la structure détaillée du catalyseur et linteraction avec les molécules de réactif. En effet, la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT) permet maintenant un traitement moyen des effets de corrélation électronique, avec un effort de calcul nettement réduit par rapport aux méthodes dinteraction de configuration. E, outre, les algorithmes très efficaces ont été construits, basés sur un développement de la fonction donde en ondes planes et sur lemploi de potentiels effectifs pour décrire les électrons de cœur des atomes. Les code de calcul les plus performants permettent aujourd'hui de considérer des systèmes contenant plus de 100 atomes. Un premier apport de ces calculs quantiques est la description de la structure des catalyseurs. Un exemple récent est relatif au dépôt de palladium sur un substrat de nickel, un système plus actif que le palladium pur pour lhydrogénation dalcènes et de diènes. Les calculs montrent que les atomes de palladium, plus gros que ceux de nickel, ne peuvent pas sempiler avec une croissance en épitaxie, mais que des dislocations périodiques apparaissent suite à la formation de lacunes à linterface.

13 13 Les calculs quantiques permettent également de décrire les chemins réactionnels pour une molécule donnée sur une surface. Prenons le cas de la dissociation de NO sur la surface dun métal de transition, un exemple important pour la dépollution catalytique des gaz déchappement des moteurs thermiques. Sur le palladium la chimisorption se fait par lazote sur 3 sites. Létat final dissocié est : N O N O Létat de transition a été calculé et correspond à une étape dissociative N O

14 14 Le rhodium, qui est un catalyseur plus efficace que le palladium, donne en premier une adsorption sur 2 sites : suivi de deux états finaux dissociés N O État de transition N O N OO N

15 15 Ces mêmes calculs montrent que un alliage palladium-manganèse est pratiquement aussi actif que le rhodium et pourrait donc se substituer à lui d) Effet électronique. Ce sont les orbitales d du métal, relativement diffuses, qui vont intervenir dans le processus de chimisorption. Du fait que la bande d est relativement étroite pour le métal, cest-à-dire que le recouvrement des orbitales d est relativement faible, une liaison va pouvoir sétablir entre un atome qui va se particulariser et la molécule qui sadsorbe. Chaleur dadsorption et chaleur de réaction sont très proches pour tous les métaux de transition (par exemple la chimisorption de O 2 sur un métal et la formation dune liaison M=O). Considérons la chimisorption dissociative de lhydrogène sur le nickel. Mn Pd Mn Pd Mn O N

16 16 Deux courbes dénergie potentielle sont représentées sur le diagramme suivant. Elles correspondent au système {Nickel solide + 2H} et au système {Ni + H 2 } avec pour référence dénergie du système sans interaction (distance infinie). Q physisorption Q chimisorption Ep kJ.mol -1 2 E NiH Nickel + 2H E HH Distance (nm) 0,1 0,2 0,30,40,5

17 17 Le système {Ni + H 2 } présente le phénomène de physisorption et présente un faible minimum dénergie quand H 2 est au contact du solide. Ce contact a lieu lorsque les rayons de Van der Waals des deux espèces sont au contact. Compte tenu des rayons de Ni de 0,125 nm et de H de 0,035 nm et des distances de répulsion de 0,08 nm, la distance de contact est de 0,32 nm. Le système {Ni + 2H} possède une énergie élevée à grande distance : cest lénergie de dissociation de H 2 isolée, E HH = 435 kJ.mol -1, énergie quil faut fournir pour rompre la liaison HH. La possibilité de créer une liaison covalente entre un atome de Ni de surface et H se traduit par un minimum de la courbe de potentiel à la distance de 0,16 nm (somme de rayons des atomes de Ni et H). Lénergie de dissociation de cette liaison NiH est E N:H = 280 kJ.mol -1, si bien que lénergie de dissociation de deux liaisons NiH (580 kJ.mol -1 ) lemporte de 125 kJ.mol -1 sur lénergie de dissociation de H 2 et lenthalpie nette de cette chimisorption dissociative de H 2 est donc de kJ.mol -1 (donc une réaction exothermique). Or les deux courbes dénergie potentielle se croisent en X. En ce point où les deux systèmes ont la même énergie, une transition dun système à lautre peut avoir lieu (si elle est symétrique permise). Lorsque la molécule H 2 se rapproche du solide, une physisorption prend place, puis une chimisorption dissociative, au prix dune énergie dactivation faible Ea denviron 13 kJ.mol -1. On admet que, dune façon générale, le phénomène de chimisorption a lieu par ce type de mécanisme où intervient un premier état physisorbé sans rupture préalable de la molécule dissociée. De plus, lespèce adsorbée se trouve toujours en une position particulière de la maille ; des facteurs stériques et de répulsion font ensuite que les espèces sadsorbent en maintenant entre elles un certain pas qui devient régulier lorsque le recouvrement est important. Il sagit là de sur structures : la structure présentée par ladsorbat est induite par la structure de la face cristalline sous-jacente. Pour des surfaces métalliques de grande propreté et homogénéité de la surface nue, ces sur structures ont été observées par diffraction des électrons de faible énergie (LEED).

18 18 e) Effet géométrique. Considérons ladsorption de léthylène sur du nickel. Nous allons former deux liaisons NiC et la distance CC sera celle de CC dans un alcane (1,54 Å) et pour un carbone sp 3 on attend un angle de 109,3°. Sur une face {111} du nickel, les atomes voisins sont distants de 2,48 Å ce qui est compatible avec les conditions géométriques de d cc = 1,54, d NiC = 1,82 et NiĈC = 109,3°. Si lon prenait la face {110} où la distance NiNi est 3,51 Å, langle NiĈC serait de 123°, en conservant les valeurs de 1,54 et 1,82 Å. Pour cette raison, la chimisorption de C 2 H 4 sur cette face {110} est moins facile que sur la face {111}. f) Réactions sensibles à la structure. Si lon observe des changements dans lactivité catalytique en fonction de la dispersion, il est vraisemblable que lon est en présence de réactions sensibles à la structure. Il en existe deux types. Le premier concerne des effets géométriques. Le second, encore appelé sensibilité apparente à la structure est due à un empoisonnement préférentiel des sites en coin ou en lisière. La distinction entre ces deux effets est délicate. Cependant, quand on observe une activité qui augmente en fonction du diamètre des cristallites, des interactions métal-support peuvent souvent être invoquées. Les signes distinctifs dune réaction sensible à la structure sont les suivants : - elle se produit sur des sites larges et possédant de nombreux atomes - typiquement, elle implique lactivation de liaisons CC ou NN - les influences dun empoisonnement ou de la formation dun alliage sur la vitesse de réaction sont très importantes. CC Ni 1,54 109,3° 1,82 Å 2,48

19 19 Par exemple, les réactions dhydrogénolyse qui passent par des coupures CC, la synthèse de NH 3 qui implique la rupture de la liaison NN, sont sensibles à la structure. Il faut ajouter que lactivité catalytique est également influencée par les interactions qui existent entre la phase catalytique et le support. III – Chimisorption sur les oxydes a)Oxydes isolants acides et basiques La surface des oxydes peut présenter des propriétés acides ou basiques. On distingue deux types dacidité : - acidité de Brønsted : un acide de Brønsted est un donneur de proton ; inversement une base de Brønsted est un accepteur de proton. - acidité de Lewis : un acide de Lewis est un accepteur délectrons et donc une base de Lewis est un donneur délectrons. La surface doxydes isolants comme Al 2 O 3 ou SiO 2 est très réactive vis-à-vis de leau de sorte quil existe toujours des groupes OH superficiels. Une déshydratation partielle par chauffage forme des sites acides ou basiques.

20 20 Prenons le cas dun oxyde mixte SiAlO En effet des atomes Al trivalents sintercalent à la place datomes de Si dans une structure tétraédrique (4 O autour de Si) ; ils sont stabilisés par dissociation de leau et addition dun groupe OH - avec H + qui reste faiblement lié au voisinage de lion AlO 4 - cette structure est un site acide de Brønsted très fort. Par chauffage, la déshydratation conduit à un site acide de Lewis. Dune façon générale, lacidité en surface est à la fois partiellement de Lewis et de Brønsted. Une forte acidité en surface est également le propre daluminosilicates cristallins, de zéolithes. Cette forte acidité (catalyse acide) est à lorigine de ladsorption dhydrocarbures. Des oxydes comme CaO possèdent par contre une basicité de surface. SiAlOOSi O OH Si H+ - SiAlOOSi O H2OH2O Site acide de Bronsted Site acide de Lewis

21 21 b)Oxydes semi-conducteurs On sait que les oxydes semi-conducteurs présentent une certaine non-stœchiométrie, à linverse doxydes parfaitement stœchiométriques comme MgO ou Al 2 O 3 qui sont des isolants. Considérons loxyde ZnO. Idéalement, il ne comporte exclusivement que des ions Zn 2+ et O 2-. Par chauffage ou par réduction par H 2, loxyde perd un peu doxygène qui quitte le cristal avec en contre-partie des atomes Zn qui se mettent en position interstitielle : Zn 2+ et O 2- Zn + ½ O Zn 2+ O 2- Zn 2+ O O 2- Zn 2+ O 2- Zn Ces atomes Zn sont donneurs délectrons et confèrent à loxyde non-stœchiométrique de propriétés semi-conductrices de type n. Il en est de même pour les oxydes Fe 2 O 3, TiO 2, CdO, V 2 O 5, CrO 3, CuO. Inversement, NiO, normalement constitué dions Ni 2+ et O 2-, est capable dadsorber O 2 avec la formation dion Ni 3+ contrebalancées par des lacunes de Ni 2+ après reconstitution de réseau 2 Ni 2+ + O 2 2 Ni Zn

22 22 Ces ions Ni 3+ sont des accepteurs délectrons qui donnent à loxyde NiO non-stœchiométrique des propriétés semi- conductrices de type P. Il en est de même pour CoO, Cu 2 O, SnO, PbO, Cr 2 O 3. Ces propriétés confèrent aux oxydes semi-conducteurs une réactivité particulière en surface, contrairement aux oxydes stœchiométriques, par la possibilité de processus réactionnels où interviennent les états électroniques donneurs ou accepteurs. On distingue expérimentalement, et en accord avec des modèles théoriques récents, deux types dadsorption décrits succinctement comme ladsorption dune molécule X sur un cristal ionique de MA (M +, A - ). On distingue ladsorption faible dans laquelle la molécule adsorbée reste électriquement neutre et la liaison avec le solide seffectue sans la participation dun électron ou trou libre du cristal : Ladsorption forte est beaucoup plus solide et concerne un électron ou un trou du cristal. Selon les cas, la liaison est purement ionique (ionosorption) ou purement homopolaire. XA-XA- M+M+ M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X accepteur XM+XM+ M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X donneur A-A- Adsorption faible

23 22 Linterprétation de ladsorption sur des semi-conducteurs se fait classiquement par la théorie des bandes. Selon un bilan strictement énergétique, un semi-conducteur de type P pourra adsorber un donneur délectron D (H 2, CO). Un semi-conducteur de type n pourra adsorber un accepteur délectrons A (O2) par échange délectrons, dans la mesure où le bilan énergétique est positif. MAMA M+M+ M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X accepteur XMXM M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X donneur A-A- Liaison homopolaire X+A-X+A- M+M+ M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X accepteur X-M+X-M+ M+M+ A-A- A-A- M+M+ A-A- M+M+ M+M+ M+M+ A-A- A-A- X donneur A-A- Adsorption ionique

24 24 Comme une telle adsorption met en jeu un transfert total délectrons il sagit dune ionosorption (O 2 /ZnO) : cest la formation dune liaison purement ionique entre dadsorbant et le solide (en non un atome particulier de surface) Le bilan énergétique de ladsorption dun donneur D sur un semi-conducteur p est déterminé en faisant intervenir un mécanisme fictif en 2 étapes. On considère en premier lieu lionisation de D en D + avec libération dun e - (étape endothermique avec lapport dénergie I). Puis le solide reçoit cet électron, étape exothermique où est libérée, énergie égale en valeur absolue au travail dextraction d1e -. La condition énergétique est donc I <. E Bande interdite D Dt Type p A A-A- Type n Bande de conduction Bande de valence

25 25 De même, pour un accepteur A sur un semi - conducteur n, on considère lémission dun e - par le solide, puis lionisation de A en A -. La condition est alors < avec laffinité électronique de A. Un tel processus ne conduit pas à un fort recouvrement de la surface. Par exemple, pour un accepteur A/ semi - conducteur de type n, une couche négative se développe en surface et des charges positives apparaissent simultanément dans le solide au voisinage de la surface (sur 100 à Å). Ces charges créent une barrière de potentiel qui augmente de sorte que ladsorption sarrête quand. Le calcul de cette répulsion électrostatique montre que ladsorption sarrête quand θ max ~ CONCLUSION La catalyse fait ainsi intervenir des phénomènes de physisorption et de chimisorption des molécules avant quelles ne puissent réagir. Une fois que les fragments moléculaires ont pu réagir entre eux pour donner les produits de la réaction, une désorption sopère. Il va de soi que la concentration en surface despèces adsorbées (taux de recouvrement) joue un rôle essentiel. La détermination de la teneur en espèces de surface, en opérant soit à température constante, soit a pression constante, permettra de tracer des courbes isothermes, ou isobares, respectivement, qui permettront de bien représenter les phénomènes et de pouvoir définir les conditions dans lesquelles il faut se placer pour catalyser une réaction.


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