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SONA : SOurce délectrons ultra- froids pour NAnofonctionalisation Daniel Comparat Laboratoire Aimé Cotton, CNRS, UPR3321, Bât. 505, Univ Paris-Sud, Orsay,

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1 SONA : SOurce délectrons ultra- froids pour NAnofonctionalisation Daniel Comparat Laboratoire Aimé Cotton, CNRS, UPR3321, Bât. 505, Univ Paris-Sud, Orsay, FRANCE

2 Equipes et/ou services impliqués : Pour le LAC : Equipe : Physique moléculaire et molécules froides : Gaz de Rydberg gelé et plasma ultra-froid. Daniel Comparat, Chargé de recherche Pierre Pillet, Directeur de recherche Yoann Bruneau + Guyve Khalili, Doctorants Pour lISMO : Equipe SIREN : Surfaces propriétés, réactivités, nanostructuration : Interaction électrons / molécules condensées, électrons / systèmes chimisorbés Anne Lafosse, Professeur Roger Azria, Directeur de recherche Lionel Amiaud, Maîtres de Conférences Justine Houplin, Doctorante

3 But annoncé Le but du projet est de finaliser une collaboration entre léquipe du LAC et celle de lISMO sur lutilisation dune source révolutionnaire délectrons monocinétiques de basse énergie pour la nanofonctionalisation de molécules sur surface. La source sera développée au LAC à partir dun plasma ultra-froid obtenu en ionisant des atomes de césium préalablement refroidi par laser. Elle sera ensuite déplacée sur le site de lISMO pour y être couplée à une expérience existante. Le but premier sera de confirmer les grandes promesses offertes par cette source à savoir une focalisation, et donc flux délectrons par molécule, amélioré dun facteur 1000 par rapport aux sources existantes. Le financement demandé est de 10k LAC pour lachat du laser dionisation (770nm). 10k ISMO pour la modification de lenceinte à vide.

4 Sources delectrons Limitations: Dispersion dénergie E=0.3eV Limite la focalisation à faible énergie cinétique du jet: (10µm)x(E/E) Technologies actuelles Thermionic (LaB 6 ) Photocathode Cold emission Plasma

5 Eck Adv. Mater Turchanin Adv. Mater e - beam assisted lithography – spatial structuration Gölzhäuser Adv. Mat Ballav Angew. Chem Development of molecular platforms for chemical or biological devices Response to irradiation (standard probing techniques & lithography) of resist materials (contrast, sensitivity, defects) 2 nd electrons contribution Cyganik J.Phys.Chem.B 2005 Heister Langmuir 2000 At high energy (2-20 keV) Electron microscope (EBL) Nanometer scale ( nm) At low energy (~ eV) Electron irradiation through masks Micrometer scale (2 m)

6 Point source / colimated source Want small A, small I ~ 1 nA A ~ 100 nm 2 E ~ eV E ~1eV Needs: Mono-Energy (E < 0.1 eV) spectroscopy-chemistry-focus Brightness B r = I/(A E) : amount of current in a spot New: Small area A Coulomb explosion Large eV Ions + Electrons - Conventional sources Large area A ~ 1 mm 2 No Coulomb explosion Small meV -+ LARGE SOURCE

7 G. Freinkman, A. V. Eletskii, and S. I. Zaitsev, Microelectron. Eng. 73, 139 (2004). Ionization of COLD ATOMS ! A A+A+ Laser k B T e 1 K ~ 0.1 meV OTHER ADVANTAGES: Low energy E for less damage Less aberrations (cheaper electrostatic optics)

8 Proposal for ultracold electron sources Pulsed extraction 1MV/cm in 1ns B > 10 9 A.rad -2 m -2 V -1 Claessens BJ, van der Geer SB, Taban G, Vredenbregt EJ, Luiten OJ. PRL 95, (2005) e - diffraction, FEL or accelerator input Rb Magneto-Optical Trap Values Temperature1 mK Atom Number10 9 (/s)

9 Melbourne (R. Scholten) Nature Physics (2011).

10 U 10 K) Beam Energy as low as 1 eV E acc Coulomb explosion 1nA differential voltage problem: ~30µm Example on low energy dispersion Eindhoven (E. Vredenbregt) Rb MOT: electron pulse PRL 105, (2010)

11 Limitations Low flux well bellow 1nA MOT ~ atoms/s I < 1nA Better to use atomic beams 2D-MOT ~ I < 10nA atomic beams ~ up to I < 1µA Pulsed behaviour ( advantage to play with time dependent fields ) Directly ionize atoms (need lots of laser power pulsed laser) UltraCold Plasma formation NIST PRL 83, 4776 (1999) Better to use Rydberg atoms Our PRL (2000) Needs typically lower laser power CW laser possible Possibility to solve the differential voltage problem ?

12 Electron source: Coldjet V0V0 V0V0 0 1 Beam Creation 2 Optical Molasses: Beam Collimation 3 2D-Mot: Beam Compression 4 Laser excitation to Rydberg state 5 Field Ionization Extraction 6 To ISMO Longitudinale speed(m/s)300 Divergence (mrad)270.3 Flux (at/s) Diameter (mm)

13 The electron source - 2D cesium MOT - Flux ~ atoms/s => up to 10nA current - Flexible setup, to be connected to existing experiments - Controlled breaking of molecular bonds (ISMO) - Electron Energy Loss Spectroscopy + Microscope (LPS, A. Gloter) Laser setup + Control electronics 2D-MOT + Electron optics Host experiment UHV Optical fibers

14 4. Ionization: excitation to Rydberg state Previous experiments: Near threshold laser ionization Our experiment: Field ionization of Rydberg atoms Current 1 nA E > 1kV/cm (waist >10µm) V = E*waist > 1 Volt TOO HIGH!!! Rydberg atoms field ionized at a given electric field E = 1 /16n 4 Ionization at a given position No differential voltage problem Better excitation efficiency ( exc / ion = 10 4 for n=30) Choice of the extraction field (n-dependent) with reduction of space charge effects n~30

15 18.5 kV kV Exctraction electrodes Field ionization area Rydberg excitation lasers Atomic Beam 5. Field Ionization. Electrodes design Rydberg excitation in flat electric field No energy shift Extraction to avoid aberrations

16 Theoretical study: focusing 8 eV Beam E < 10 meV Focused on ~ (10 nm) 2 equivalent to 10 5 µA on (1mm) 2 >10 3 times that of a standard gun 10pA e - current General Particle Tracer ® limited space charge effects: E ~ 16 meV/nA

17 Expected performances Gun :TungstenLaB 6 SchottkyCFEG 2-D MOT Source Brightness (A.m -2 sr -1 eV -1 ) > 10 8 Cathode energy spread (eV) < 0.01 T electrons (MOT / beam) < 10K10 K ~ 1 meV T electrons (Tungsten) ~ 2000 K limited space charge effects: E ~ 16 meV/nA demonstrated with photoionization of effusive atomic beams (H. Hotop) Review of Scientific Instruments, 72, 4098, (2001).

18 System(s) proposed for validation Self-Assembled Monolayers (SAMs) – Thiols on gold TPT – Terphenylthiol HS-(C 6 H 4 ) 2 -C 6 H 5 / Au Improved stability by irradiation induced cross-linking Resonant process at 6 eV leading to sp 2 sp 3 conversion 11-mercaptoundecanoic acid HS-(CH 2 ) 10 -COOH -COOH = chemical anchor for DNA and protein immobilization Resonant process at 1 eV leading –COOH –C–O–C– 4-mercaptobenzoic acid HS-(C 6 H 4 )-COOH

19 Towards layer by layer chemistry – Irradiation strategy E1E1 0 E (eV) (M - ) * ( s) electron attachment Sub-Excitation Region Resonant, efficient, selectivite (functional group / site) Tuning E(e - ) for successive Dissociative Electron Attachement Controlled chemistry by efficient formation of primary reactive species, or by activation of molecular sites Develop low energy electron irradiation strategies leading to controlled layer by layer chemical modifications of the SAM Au (Arrandee) Terminal group spacer S Aromatic Alkyl 1eV 6eV Deposited molecular film 9eV

20 But annoncé Le but du projet est de finaliser une collaboration entre léquipe du LAC et celle de lISMO sur lutilisation dune source révolutionnaire délectrons monocinétiques de basse énergie pour la nanofonctionalisation de molécules sur surface. La source sera développée au LAC à partir dun plasma ultra-froid obtenu en ionisant des atomes de césium préalablement refroidi par laser. Elle sera ensuite déplacée sur le site de lISMO pour y être couplée à une expérience existante. Le but premier sera de confirmer les grandes promesses offertes par cette source à savoir une focalisation, et donc flux délectron par molécule, amélioré dun facteur 1000 par rapport aux sources existantes. Le financement demandé est de 10k pour lachat du laser dionisation (770nm) et 10k pour la modification de lenceinte à vide de lISMO.

21 But Réalisé Collaboration LAC-ISMO toujours en cours. * La ionisation de la source est prévue avant fin * Elle sera ensuite déplacée sur le site de lISMO. Financement LUMAT utilisé: 10k pour lachat du laser dionisation (770nm). Moglabs 9k pour la modification de lenceinte à vide de lISMO (c/ Pfeiffer): pompes à vide (pompage différentiel) composants (brides dadaptation) 1k Diverses optiques (Thorlabs)

22 Laser cooling = collimation Rydberg = excitation + Field ionization Improve focus limit (10µm)x(E/E) Huge domain of applications and improvement for: Spectrometers, irradiation, induced chemistry Imaging Sputtering, deposition CONCLUSION: High flux of (ordered) ions/electrons By field Rydberg ionization of cold atoms or molecules Futur:Industrial product? Implantation of N atoms from Cooling of CN molecules


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