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Modélisation des Réactions Photonucléaires et Application à la Transmutation des Déchets à Vie Longue M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVID DSM/DAPNIA/SPhN,

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1 Modélisation des Réactions Photonucléaires et Application à la Transmutation des Déchets à Vie Longue M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVID DSM/DAPNIA/SPhN, CEA/Saclay, F Gif/Yvette, France M. B. CHADWICK, W. B. WILSON Los Alamos National Laboratory (T-16), Los Alamos, NM 87545, USA

2 Applications des Réactions Photonucléaires Production de faisceaux radioactifs Production de neutrons Caractérisation non destructive de déchets nucléaires Détection de matériaux nucléaires ( 235 U, 239 Pu) Radioprotection daccélérateurs délectrons Transmutation de déchets nucléaires Café du SPhN 15 Septembre 2003

3 Plan 1.Développement dune bibliothèque de sections efficaces photonucléaires pour le code dévolution CINDER90 –Utilisation de la bibliothèque dévaluation de lIAEA –Utilisation des codes HMS-ALICE et GNASH pour compléter la bibliothèque –Utilisation du modèle de fission de GSI pour les produits de fission 2.Exemple: transmutation de 90 Sr, 93 Zr, 137 Cs, 237 Np dans un flux de photons et comparaison à la transmutation dans un flux de neutrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

4 CINDER90 CINDER90 (LANL) – Evolution des matériaux dans un flux de neutrons Pour ajouter lévolution dans un flux de photons on a besoin dune bibliothèque dactivation par réactions photonucléaires. De même létude de lactivation induite par protons fera de CINDER90 un code dactivation multi-particule. Café du SPhN 15 Septembre 2003

5 HMS-ALICE HMS-ALICE est un code de calcul de section efficaces multi-particules Echelle dénergie 100 keV à 130 MeV Combine la décroissance dun noyau précomposé par calcul Monte Carlo et le modèle dévaporation de Weisskopf-Ewing Café du SPhN 15 Septembre 2003

6 HMS-ALICE Prédiction pour des noyau plus lourd que l 9 Be Calculs automatisés, très rapides pour la plupart des noyaux: cest notre principale source dévaluation de sections efficaces Café du SPhN 15 Septembre 2003

7 Les sections efficaces pour les noyaux légers sont difficiles à reproduire quelque soit le modèle. Le modèle pour les noyaux légers a besoin dêtre amélioré. HMS-ALICE : Noyaux légers Café du SPhN 15 Septembre 2003

8 HMS-ALICE : Noyaux lourds Bons résultats pour 208 Pb Pour 181 Ta pas aussi bons : forme de la section efficace dabsorption totale différente Résultats pour les noyaux lourds suffisamment bons pour être utilisés dans CINDER90 Café du SPhN 15 Septembre 2003

9 HMS-ALICE : Sections efficaces dabsorption Le modèle dabsorption dHMS-ALICE ne peut pas être utilisé pour les actinides – on doit utiliser la somme de deux Lorentziennes. La modification du modèle de labsorption pour les actinides dans HMS-ALICE est en cours. Café du SPhN 15 Septembre 2003

10 Nouveau modèle de photo-absorption Café du SPhN 15 Septembre 2003 Modification de linfluence du paramètre de déformation sur E i et i

11 HMS-ALICE : Conclusion HMS-ALICE doit être utilisé avec certaines précautions pour les réactions photonucléaires Les prochaines amélioration dHMS- ALICE porteront sur: - Section efficace dabsorption totale (nouvelle paramétrisation) - Ajout des produits de fission (modèle de fission de GSI) Café du SPhN 15 Septembre 2003

12 GNASH Utilise le modèle statistique Hauser-Feshbach avec prééquilibre (modèle de Kashbach) Echelle dénergie : 1 keV à 150MeV Hypothèse : Réactions complexes divisées en réactions binaires avec émission de particules à chaque étapes Café du SPhN 15 Septembre 2003

13 GNASH Protocole dutilisation : En entrée : Réutilisation des entrées pour les neutrons en supprimant la réaction dabsorption Section efficace dabsorption totale Ajustement de paramètres : Barrière de fission (nombre, énergie, épaisseur, …) Densité détat Café du SPhN 15 Septembre 2003

14 GNASH : 235 U et 239 Pu Entrée: σ abs provenant des évaluations de lIAEA Bonne concordance avec les résultats expérimentaux pour les réactions exclusives Café du SPhN 15 Septembre 2003

15 GNASH : 237 Np Les données de σ abs sont incohérentes On fixe cette valeur en accord avec lintégrale en utilisant la systématique de lIAEA pour les actinides On fait une pondération des deux données expérimentales pour obtenir une intégrale de 3.54 MeV.barn Café du SPhN 15 Septembre 2003

16 Lévaluation pour la photofission est bien entre les deux courbes expérimentales GNASH : 237 Np Cohérence des résultats pour la production de photoneutrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

17 GNASH : Conclusions GNASH est un outil puissant pour les évaluation de données photonucléaires Bonne cohérence avec les données expérimentales si la section efficace dabsorption totale est utilisée en entrée Cette méthode demande beaucoup de temps pour préparer la bibliothèque. Elle a lavantage de produire des sortie au format ENDF qui sont directement utilisables dans les codes de transport Toute fois, on peut lutiliser pour augmenter la précision des sections efficaces de certains éléments et des actinides en particulier Café du SPhN 15 Septembre 2003

18 Données Sur la photofission de 235 U et 238 U dans un flux de Bremsstrahlung sont très limitées quelques distributions en masse et charge, quelques rendements isotopiques rapports P/V, et Procédure de calcul section efficace dabsorption totale (paramétrisation GDR) fission/évaporation en compétition (modèle GSI) calcul de rendements de fission indépendants et des résidus Produits de Photofission Café du SPhN 15 Septembre 2003

19 E e (MeV) P/V Y(Kr) Y(Cs) Valeurs caractéristiques de la photofission de l 235 U par des photons de Bremsstrahlung Une sensibilité faible à lénergie des électrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

20 comparaison de flux de photons monoénergétiques et de Bremsstrahlung un flux de 15 MeV monoénergétique est équivalent à un flux de 25 MeV Bremsstrahlung Exemple: photofission de 235 U Café du SPhN 15 Septembre 2003

21 n U ou n U à 6-8 MeV peut être une bonne combinaison Dautres vérifications sur les distributions en charge et en isotopes doivent être faites ! Recherche dune systématique (n,fiss) Café du SPhN 15 Septembre 2003

22 Modèle pour la photofission qui fonctionne (en cours de validation) premiers résultats encourageants mais la sensibilité aux différents paramètres doit encore être testée Dans le futur nous proposerons pour un certain nombre dactinides a)Prédiction de section efficaces de fission b)Distribution en masse, charge et isotopes des produits de fission et des résidus c)Neutrons retardées et la dépendance en temps; et la recherche dune systématique à partir de la fission induite par neutrons Produits de Fission : Conclusion Café du SPhN 15 Septembre 2003

23 Exemple : Transmutation de 90 Sr (T 1/2 =29 ans) Irradiation Décroissance 1 an dirradiation dans un flux de cm -2.s -1 7 ans de décroissance Résultats sont en accord avec T. Matsumoto NIM A 268 (1988) A cm -2.s -1 lactivité est divisée par 20. Café du SPhN 15 Septembre 2003 Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité n th.cm -2.s -1 / n fast.cm -2.s -1

24 Exemple : Transmutation du 137 Cs (T 1/2 =30 ans) 1 an dirradiation dans un flux de cm -2.s -1 7 ans de décroissance A cm -2.s -1 lactivité totale est divisée par 16 Irradiation Décroissance Café du SPhN 15 Septembre 2003 Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité n th.cm -2.s -1 / n fast.cm -2.s -1

25 Exemple : Transmutation du 93 Zr (T 1/2 = ans) Irradiation Décroissance 1 an dirradiation dans un flux de cm -2.s -1 7 ans de décroissance A plus haut flux lactivité augmente. Mais elle est due à des radioéléments à vie plus courte : 85 Kr (T 1/2 =11 ans) et 55 Fe (T 1/2 <3ans) Café du SPhN 15 Septembre 2003 Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité n th.cm -2.s -1 ou n fast.cm -2.s -1

26 Exemple : Incinération par fission du 237 Np (T 1/2 = ans) 5% dincinération/an : cm -2.s n th.cm -2.s x10 14 n fast.cm -2.s -1 Taux dincinération après un an dirradiation en fonction de lintensité du flux Café du SPhN 15 Septembre 2003

27 Transmutation : Conclusion Transmutation par réactions photonucléaires ne crée pas déléments plus lourds que lélément initial Tend à réduire lactivité à long terme Besoin de flux de photon un ou deux ordres de grandeur plus intense que les flux de neutrons pour lincinération. Pour les produits de fission il peut être plus intéressant dutiliser les photons Café du SPhN 15 Septembre 2003

28 Conclusion et perspectives Grâce à la bibliothèque photonucléaire (qui contient environ 600 isotopes), avec CINDER90 nous pouvons faire des analyses dactivation dans un flux de photons Cette bibliothèque sera plus précise par lamélioration du pouvoir prédictif dHMS-ALICE Les produits de fission doivent être rajoutés Lintégralité de la bibliothèque a encore besoin dêtre testée par des expériences dédiées Café du SPhN 15 Septembre 2003


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