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Mesure de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser: vers une contribution au futur Système International d’unités Cyril Lemarchand Laboratoire.

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1 Mesure de la constante de Boltzmann par spectroscopie laser: vers une contribution au futur Système International d’unités Cyril Lemarchand Laboratoire de Physique des Lasers Directeur de thèse : Christophe Daussy

2 Plan Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008
Amélioration de la mesure Conclusions et perspectives Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 Amélioration de la mesure Conclusions et perspectives

3 Pourquoi mesurer kB ? c h NA kB e
Refonte du Système international d’unités S’affranchir de tout objet macroscopique Redéfinir certaines unités en fixant la valeur de constantes fondamentales Échéance : 2015 1983 c h Kilogramme étalon NA kB Point triple de l’eau e

4 Etat de l’art en 2008 (1) Mesure de R Deux mesures Une méthode
R = 8, (15) J.mol-1.K-1 (1,7 x 10-6) avec NA = 6, (30) x1023 mol-1 (5 x 10-8) kB = 1, (24) ×10-23 J.K (1,7 x 10-6) (CODATA 2006) Mesure de R Une méthode Deux mesures Thermométrie acoustique à gaz (AGT) Colclough et al., 1979 Moldover et al., 1988

5 Etat de l’art en 2008 (2) Méthodes variées Objectifs :
Incertitude relative compétitive Objectifs : Thermométrie acoustique à gaz (AGT) Thermométrie à gaz par mesure de la constante diélectrique (DCGT) Thermométrie à gaz par mesure de l’indice de réfraction (RIGT) Thermométrie à élargissement Doppler (DBT) Proposée par Ch. J. Bordé en 2000 1,8 x 10-6 (1988) 15 x 10-6 (2008) 9,1 x 10-6 (2007)

6 Plan Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008
Amélioration de la mesure Conclusions et perspectives

7 Principe de la méthode DBT
Détecteur Cellule d’absorption Laser Loi de Beer-Lambert : D Elargissement Doppler (Gaussienne de largeur ΔD) Elargissement homogène (Lorentzienne) Rétrécissement Dicke (Diffusion) Structure hyperfine α() 0 Fréquence () Enregistrement du profil d’absorption Modélisation du profil d’absorption Contrôle et mesure de la température

8 Montage expérimental NH3 NH3 nBL-, nBL+ MEO 8-18 GHz nL nL nBL- λ/4
Grande accordabilité et balayage en fréquence Contrôle de l’intensité du laser Polariseur Laser CO2 stabilisé en fréquence nBL-, nBL+ nL MEO 8-18 GHz nL Asservissement en intensité Contrôle de la fréquence du laser CFP ISL=1GHz Synthétiseur f1 nBL- λ/4 Voie de référence (A) nBL- 273,15 K Contrôle de la température du gaz NH3 Voie sonde (B) NH3 nBL- Détection f1 Détection f1

9 Forme de raie d’absorption
: Absorbance intégrée (NNH3) : profil de raie normalisé Rétrécissement Dicke Elargissement Doppler Collisions déphasantes Dépendance en vitesse des taux de relaxation = 0 x p avec 0 ̴ 15 kHz /Pa ΔD ̴ 50 MHz = 0 x p avec 0 ̴ 100 kHz /Pa (HWHM) → (v) δ → δ(v) δ= δ0 x p avec δ0 ̴ 2 kHz /Pa Hypothèses de collisions « douces » ou « fortes » Expressions analytiques (v)= .f[m] Profil gaussien IG (0, ΔD) Profil lorentzien IL (0,  , δ) δ(v) = δ.f[n] Profil de Voigt IV (0, ΔD , , δ) Profil de Galatry (collisions « douces »)   IG (0, ΔD , , δ, G) Profil de Voigt dépendant des vitesses ISDV (0, ΔD , , δ, m, n) Profil de Rautian (collisions « fortes ») IR (0, ΔD , , δ, R)

10 La méthode DBT en 2008 Effets systématiques non testés :
Structure hyperfine de la raie Saturation de la transition Composition du gaz …. Limites de l’expérience : Rapport signal à bruit Contrôle en température Modélisation du profil de raie C. Daussy et al. UP13 14NH3 10,3 m 38x10-6 (Type A) L. Gianfrani UniNa2 12C16O2 2 m 160x10-6 (Type A : 90x10-6) T. Shimizu NMIJ 13C2H2 1,5 m 1200x10-6

11 Plan Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008
Amélioration de la mesure Réduction de l’incertitude statistique Etude des effets systématiques Conclusions et perspectives Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008 Amélioration de la mesure Réduction de l’incertitude statistique Etude des effets systématiques Conclusions et perspectives

12 Contrôle de la ligne de base
1.000 1.015 0.985 -125 125 Intensité Fréquence absolue (MHz) – MHz Bruit < t = 40 s Nouveaux montage optique : Stabilisation Filtrage en fréquences spatiales Filtrage sur la voie sonde Filtrage en sortie de la CFP Fluctuations temporelles < 3 ‰ sur 24 h Temps d’optimisation quotidien réduit d’un facteur 6

13 Automatisation de l’expérience
Réduction du temps d’acquisition d’un spectre de 24% Augmentation de l’autonomie des photodétecteurs d’un facteur 8 Acquisition jour et nuit Temps d’acquisition quotidien augmenté d’un facteur 3

14 Conditions d’enregistrement et d’ajustement
Extension de la plage de pression Prise en compte de l’incertitude de mesure

15 Incertitude statistique sur kB : 6,4x10-6
Résultats ̴ 7000 spectres ΔD Incertitude statistique sur kB : 6,4x10-6 ( ̴ 70 h d’acquisition)

16 Plan Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008
Amélioration de la mesure Réduction de l’incertitude statistique Etude des effets systématiques Conclusions et perspectives

17 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz Composition du gaz Structure hyperfine Modélisation des collisions Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine Modulation d’amplitude Budget d’incertitude global ? ?

18 Contrôle et mesure de la température du gaz
T/T Pont thermique Sonde thermique Filtres interférentiels Enceinte Ecran thermique 1 m Inhomogénéités sur les dimensions de la cellule ΔT(x,y,z)/T ≤ 5x10-6 50 cm Stabilité temporelle améliorée d’un facteur 8 Inhomogénéités réduites d’un facteur 5 Stabilité temporelle ΔT(t)/T < 1x10-6 5,6 cm Contrôle et mesure de la température du gaz au niveau de 1,07x10-6

19 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz 1,07 Composition du gaz Structure hyperfine Modélisation des collisions Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine Modulation d’amplitude Budget d’incertitude global ? ?

20 Ajustement numérique Nombre de paramètres libres maximum : 5
Profil de Galatry ptotale= ppartielle ΔD  , ,… Rapport signal à bruit Lié au coefficient de diffusion IV (0, ΔD , , δ) IG (0, ΔD , , δ, G) IR (0, ΔD , , δ, R) ISDV (0, ΔD , , δ, m, n) = 0 x p 0: tel que ΔD soit indépendant de la pression G = 0G x p 0G : d’après mesures du coefficient de diffusion A= A0 x p A0: de manière à reproduire l’échelle en pression

21 Composition du gaz ptotale= ppartielle ? Nouvelle série de mesure
Basses pressions: 0,15 Pa à 0,8 Pa 5 paramètres libres: ΔD fixée d’après la température,  et A libres Augmentation de la plage de balayage (nouvelle CFP) Ptotale  ppartielle  et A doivent être ajustés → 6 paramètres libres Conditions de pression : 1 à 2 Pa

22 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz 1,07 Composition du gaz Négligeable Structure hyperfine Modélisation des collisions Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine Modulation d’amplitude Budget d’incertitude global Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres ? ?

23 Structure hyperfine de 14NH3
Spin nucléaire de 14N : IN=1 Spin total des atomes d’hydrogène: I=3/2 78 transitions hyperfines

24 Enregistrement de la structure hyperfine

25 Analyse de la structure hyperfine
10 % Absorption linéaire 45 % 45 % x2000 Absorption saturée Si la structure hyperfine n’est pas prise en compte ΔD surestimée de 4,35x10-6

26 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz 1,07 Composition du gaz Négligeable Structure hyperfine -8,71 0,03 Modélisation des collisions Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine Modulation d’amplitude Budget d’incertitude global Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres ? ?

27 Etude de la forme de raie
Voigt Voigt dépendant des vitesses Résidu Résidu 2 ‰ 2 ‰ 17,5 Pa 1,75 Pa 500 MHz 500 MHz Galatry Rautian Résidu ΔD fixée + spectres moyennés (24) Résidu 2 ‰ 2 ‰ 500 MHz 500 MHz

28 Etude de la forme de raie : bilan
Modèle le mieux adapté aux données expérimentales : Estimation des paramètres collisionels : ISDV (0, ΔD , , δ, m, n) δ =1,2(1) kHz/Pa (8%) n=-3,8(3) (8 %)  =120(3) kHz/Pa (2,5%) m =0,360(9) (2,5%) Incertitude sur m et n  Contribution à l’incertitude sur kB: 1,8x10-6

29 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz 1,07 Composition du gaz Négligeable Structure hyperfine -8,71 0,03 Modélisation des collisions 1,8 Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine Modulation d’amplitude Budget d’incertitude global Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres Voigt dépendant des vitesses

30 Etude des effets systématiques
Effet systématique Correction à appliquer sur kB (x10-6) Incertitude (x10-6) Température du gaz 1,07 Composition du gaz Négligeable Structure hyperfine -8,71 0,03 Modélisation des collisions 1,8 Elargissement de la raie par saturation Saturation différentielle hyperfine < -0,007 < 0,007 Modulation d’amplitude -0,46 0,04 Budget d’incertitude global -9,17 2,09 Pression [1 Pa-2 Pa] 6 paramètres libres Voigt dépendant des vitesses

31 Plan Introduction Mesure de kB au LPL : état des lieux en 2008
Amélioration de la mesure Conclusions et perspectives

32 Mesure de kB en 2012 Mesure de kB avec une incertitude < 10x10-6
Réduction de l’incertitude statistique : 6,4x10-6 (70 h d’acquisition) Incertitude sur la correction due aux effets systématiques : 2,1x10-6 Mesure de kB avec une incertitude < 10x10-6 DBT 2013

33 La méthode DBT en 2012 L. Gianfrani et al. UniNa2 H218O 1,4 m 80x10-6
(Type A) A. Luiten UWA 85Rb 0,8 m 427x10-6 (Type A : 398x10-6) S.M. Hu USTC 12C2H2 2000x10-6 C. Daussy UP13 14NH3 10,3 m 6,4x10-6

34 Perspectives Nouvelle mesure de kB Réduction du temps d’acquisition
Augmentation de la pression jusqu’à 200 Pa Meilleure détermination des paramètres collisionnels Modélisation des collisions Cellule courte (3 cm) Développement d’un nouveau spectromètre Réduction du temps d’acquisition Augmentation de l’intensité disponible Accordabilité de plusieurs GHz Mesure de ΔD à température variable Mélange eau-éthanol Température variable de -10°C à +10°C Estimation de kB à partir de Thermostat à température variable Sources QCL

35 Merci ! A l’équipe MMTF : Permanente : Christian Chardonnet
Anne Amy-Klein Christian J. Bordé Christophe Daussy Vincent Roncin Frédéric Du Burck Benoît Darquié Olivier Lopez

36 Alexander Shelkovnikov
Merci ! A l’équipe MMTF : Non permanente : Khélifa Djerroud Meriam Triki Clara Stoeffler Bruno Chanteau Hichem Mezaoui Sinda Mejri Sean Tokunaga Papa Lat Tabara Sow Frédéric Auguste Alexander Shelkovnikov Anthony Bercy Fethallah Thaleb Alexis Godeau

37 Merci ! Aux services du LPL : A toutes les personnes du laboratoire
Administratif Mécanique Optique Electronique Informatique A toutes les personnes du laboratoire A mes proches

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