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Étude expérimentale des processus multi- électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une surface de LiF(001) Anouchah Momeni Laboratoire.

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1 Étude expérimentale des processus multi- électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une surface de LiF(001) Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay

2 Plan Dispositif expérimentalDispositif expérimental Résultats sur la formation des ions négatifs (F o F - ) et émission électronique lors de la simple captureRésultats sur la formation des ions négatifs (F o F - ) et émission électronique lors de la simple capture Double capture simultanée ( F + F - )Double capture simultanée ( F + F - ) Neutralisation Auger ( Ne + Ne 0 +e - ?)Neutralisation Auger ( Ne + Ne 0 +e - ?)

3 Motivations Étude des interactions ions multichargés – surfaces:Étude des interactions ions multichargés – surfaces: X q+ ou X + X 0 et X - Nécessité de comprendre les interactions élémentairesNécessité de comprendre les interactions élémentaires –Comprendre les processus électroniques de base –En particulier sur les isolants Utilisation de la spectroscopie de translation et de la technique des coïncidencesUtilisation de la spectroscopie de translation et de la technique des coïncidences

4 Principe de mesure Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie finale et l'angle de diffusionOn mesure l'énergie finale et l'angle de diffusion La Perte d'énergie électronique du projectile. La Perte d'énergie électronique du projectile. Collisions en incidence rasante E recul négligeable ( E= E sc /N)E recul négligeable ( E= E sc /N) Toute l'énergie perdue par le projectile sert aux transitions électroniques du projectileToute l'énergie perdue par le projectile sert aux transitions électroniques du projectile Collisions multiples sur les surfacesCollisions multiples sur les surfaces Collision uniqueCollision unique E initiale E finale diff E Recul E finale E initiale

5 Collisions rasantes 10 à 20 sites actifs10 à 20 sites actifs Distance d'approche < paramètre de mailleDistance d'approche < paramètre de maille Une succession de collisions atomiques indépendantes ou non? E initiale E finale E eV et E // keV

6 Dispositif expérimental

7 Détecteurs

8 Quelques questions… Comment former des ions H - et F - par simple capture sur LiF ?Comment former des ions H - et F - par simple capture sur LiF ? D'où proviennent les électrons, des défauts de surfaces ?D'où proviennent les électrons, des défauts de surfaces ? Existe-t-il des états excités de la surface ?Existe-t-il des états excités de la surface ? Comment explique-t-on l'émission électronique ?Comment explique-t-on l'émission électronique ?

9 Structure électronique Structure en énergie du LiFStructure en énergie du LiF –Bande de valence 13 eV sous le niveau du vide –Bande de conduction 2 eV au-dessus du niveau du vide Large bande interdite Large bande interdite Bande de Conduction LiF Bande interdite Bande de Valence

10 Collisions multiples avec des protons H eV à 3° sur LiF(001) H 0 diffusés Les électrons proviennent de la bande de valence Reproduit par une loi binomiale : P(n)= C n s n P c n (1-P c ) n s -n Captures indépendantes Captures indépendantes

11 Bande de Conduction LiF Bande interdite BV H – (0.75eV) + Formation d'un ion négatif En voie de sortie l'interaction coulombienne en –1/R entre le trou et l'ion négatif abaisse l'affinité électronique (Borisov-Sidis-Winter) E réduit E réduit

12 Les excitons de surface H eV à 3° sur LiF(001) H 0 diffusés 12 eV E ex = 12 eV E bv = 13 eV E l ( exciton ) = 1 eV

13 Modèle du H - précurseur détachement de l'e - sur un site F – voisin ou sortie en H - détachement de l'e - sur un site F – voisin ou sortie en H - peuplement du niveau des excitons peuplement du niveau des excitons Modèle dynamique près de la surface capture d'e - pour former H - près de la surface capture d'e - pour former H -

14 Bande de Conduction LiF Bande interdite BV H – (0.75eV) + Formation d'un ion négatif F - (3.4eV) Grâce à l'interaction en –1/R E réduit E réduit E infini = E mesuré E infini = E mesuré Peut-on mesurer le défaut d'énergie local ?

15 Formation d'un ion négatif Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le seuil de formation

16 Résumé Sur les isolants l'ion négatif est précurseur deSur les isolants l'ion négatif est précurseur de –L'émission électronique –Du peuplement des excitons Formation de l'ion négatif facilitée par la localisation du trou laissé à la surfaceFormation de l'ion négatif facilitée par la localisation du trou laissé à la surface Succession de processus mono-électroniques indépendantsSuccession de processus mono-électroniques indépendants

17 Double capture simultanée: F + F - Collaboration H.Winter (Berlin)

18 Double capture corrélée Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!! Données Orsay: Données Berlin:

19 Bilan énergétique En deux étapes F+F+F+F+ F0F0F0F0 F-F-F-F- Perte d'énergie -4.4 eV+9.6 eVtotal = 5.2 eV F+F+F+F+ F-F-F-F- Mesure de la perte d'énergie 7.6 eV E = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous E = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous

20 BV Bande de Conduction LiF Bande interdite F - (3.4eV) + E tt 3 eV Défaut d'énergie de la double capture F o F - + E 3 à 4 eV + F + F o + E -4.4 eV + BV + F + F E 0 eV + + Double capture est énergétiquement favorisée (1, 2 ) -3 eV (1, 2 ) -3 eV + +

21 Résumé Fraction de Charge Corrélation au sens statistiqueFraction de Charge Corrélation au sens statistique Perte d'énergie Corrélation spatialePerte d'énergie Corrélation spatiale Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple captureDouble capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture Pourquoi la fraction de F - reste < 40% ?

22 Détachement du F - Taux de détachement : 50 %

23 Spectre de perte d'énergie F + LiF, 1keV, inc = 1.4° F + = 15% F+F+F+F+ F + (diffusion élastique) F - = 30% F+F+F+F+ F - (double capture) F o = 35% F+F+F+F+ F o (Simple capture) + … 10%

24 Spectre de perte d'énergie 10% F - = 30% F o = Taux de détachement de 25% sur ½ trajectoire Taux de détachement : 50 %

25 Formation du F o par double capture F+F+ SC F o (direct) Près de 70% d'ions F - formés par DC à la surface !! Excitation Niveau du vide F–F– F°F° + F°F° + F–F– F–F– DC F o + Excitation e- F o + 1e -

26 Mécanisme responsable ? Transition di-électronique (1/r 12 ) ou transitions mono- électroniques (W F 0 et W F - ) du 2 nd ordre 80% de F - 80% de F - Si les termes W F o et W F - = 0 Fraction de F fois inférieure par rapport à W F o et W F - 0 0XX W F o -4.4X 1/r 12 W F - ~1 F+F+F+F+ FoFoFoFo F-F-F-F- F + +LiF o F o +LiF + F - +LiF ++

27 Résumé Fractions de charge corrélation au sens statistiqueFractions de charge corrélation au sens statistique Pertes d'énergie corrélation spatialePertes d'énergie corrélation spatiale Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple captureDouble capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture Mécanisme de la double capture: transition mono- électronique du 2nd ordreMécanisme de la double capture: transition mono- électronique du 2nd ordre

28 Neutralisation Auger: Ne + Ne o processus di-électronique

29 Effet Auger E c =E K -2E L E c =E i -2W

30 Sur LiF E bv =13 eV E i (Ne + )=21,6 eV BV Bande de Conduction LiF Bande interdite Ne + (21.6eV) 2xE bv =26 eV > E i (Ne + )=21,6 eV Neutralisation Auger bloquée

31 Fraction de charge Près de 70% des Ne o sont diffusés sans émettre d'électrons ! Ne + 2keV sur LiF(001)

32 E seuil = 7.5 ±1 eV E seuil = 7.5 ±1 eV Pertes d'énergie Ne 0 + e - E A = E seuil + E e E A = E seuil + E e E e 1.5 eV

33 Bilan d'énergie Transition di-électronique (2 e - de sites voisins) : E seuil =2xE bv + E tt – E i (Ne + ) = 2x13 + E tt – 21,6 Transition di-électronique (2 e - de sites voisins) : E seuil =2xE bv + E tt – E i (Ne + ) = 2x13 + E tt – 21,6 E seuil (expérimentale) = 7,5 eV E seuil (expérimentale) = 7,5 eV interaction entre 2 trous : E tt = 3.1±1 eV interaction entre 2 trous : E tt = 3.1±1 eV Dans un milieu homogène E tt = 1/ R 7.6 ua d 1 1 d ~ 3.1 eV

34 Ne o sans électron E T = 4±1 eV E T = 4±1 eV E T ne correspond pas à la capture d'un seul e - (2p) : E = -8.6 eV E T ne correspond pas à la capture d'un seul e - (2p) : E = -8.6 eV E ex = E i (Ne)+ E T -E bv (2p) = 12.6±1 eV ! E ex = E i (Ne)+ E T -E bv (2p) = 12.6±1 eV ! Processus de transfert-excitation Processus de transfert-excitation

35 Énergie de liaison du trion BV Bande de Conduction LiF Ne + (21.6eV) trion e - 0eV E liaison = E seuil – E T = 3.5±1 eV

36 Modèle quasi-moléculaire Évolution des orbitales (Calcul Hartree-Fock; A. Borisov) 8.6 eV 13 eV 16 eV à 2.5 ua énergie suffisante pour émettre un électron Z= Z= Z=2.5ua à 3 ua énergie suffisante pour créer un trion

37 Interprétation Taux de neutralisation: (R) = exp(-R/R 0 ) (R) = exp(-R/R 0 ) R 0 = 0.4 ua 0 = = 1.1 Rayon de coupure: R > R C peuplement du trion R < R C émission dun électron R C =2.5 ua

38 Résumé Une neutralisation de type Auger mais sans émission électroniqueUne neutralisation de type Auger mais sans émission électronique Détermination directe de l'interaction trou-trouDétermination directe de l'interaction trou-trou Détermination d'une nouvelle excitation de surface et de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps)Détermination d'une nouvelle excitation de surface et de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps) On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistéeOn dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée

39 Conclusion Importance des excitations de surface:Importance des excitations de surface: –Trions –Caractérisation de ces états grâce à la technique des coïncidences Importance de l'interaction entre trous laissés à la surfaceImportance de l'interaction entre trous laissés à la surface Description quantitative et qualitative (théorie: Borisov et Sidis)Description quantitative et qualitative (théorie: Borisov et Sidis)

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41 Le projectile dans le potentiel de Madelung La bande de valence V Mad + E aff Un F - dans le cristal ~ Un F - dans le vide (Borisov) Au dessus d'un F - de la cible le projectile partage ~ le même potentiel F-F-F-F- Li + F-F-F-F- F-F-F-F- V Mad E aff

42 Défaut d'énergie local Collaboration Orsay & Berlin Modèle de transition: Demkov Modèle de transition: Demkov Au seuil de formation; accès au défaut d'énergie local (Borisov-Sidis) Au seuil de formation; accès au défaut d'énergie local (Borisov-Sidis)

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44 Principe de mesure Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initialeOn connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie l'énergie finaleOn mesure l'énergie l'énergie finale La Perte d'énergie électronique du projectile.La Perte d'énergie électronique du projectile. Collision en incidence rasante E recul négligeableE recul négligeable Toute l'énergie perdue sert aux transitions électroniques du projectileToute l'énergie perdue sert aux transitions électroniques du projectile Même méthode pour N collisionsMême méthode pour N collisions Collisions multiplesCollisions multiples E Recul E final E finale E initiale Collision uniqueCollision unique

45 E initiale E finale E Recul diff E finale E initiale


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