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1 Processus électroniques d'excitation et de relaxation dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes. THÈSE soutenue.

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1 1 Processus électroniques d'excitation et de relaxation dans les solides diélectriques excités par des impulsions IR et XUV ultracourtes. THÈSE soutenue à L'UNIVERSITÉ BORDEAUX I ÉCOLE DOCTORALE DE SCIENCES PHYSIQUES ET DE L'INGÉNIEUR par Jérôme GAUDIN POUR OBTENIR LE GRADE DE DOCTEUR SPÉCIALITÉ : Laser & Matière Dense M. Gérald DUJARDINRapporteur M. Gérard JAMELOT Rapporteur M. Patrick MARTINDirecteur de Thèse M. Stéphane GUIZARD Responsable CEA M. Alexandre N. BOUZDINE M. Éric FREYSZ M. Sergey M. KLIMENTOV Membre Invité M. Andrei N. VASIL'EV Membre Invité Membres du Jury:

2 énergie de photon longueur donde IRvisible UV XUV X 1,55 eV nm3,1100 éclairement (W/cm²) nbre de photons / unité de surface LumièreLumière & Diélectrique diélectrique Bande interdite E g =largeur Interaction à faible éclairement Bande de valence Bande de conductionhv

3 3 3, m Diélectriques Largeur bande interdite - E g SiO 2 9 eV Al 2 O 3 8,8 eV CsI6 eV CeF 3 10 eV (2p F->5d Ce) 4,7 eV (4f Ce->5d Ce) Diamant C5,5 eV (indirect) 7,7 eV (direct) Maille cubique face centrée du diamant énergie k bande de conduction bande de valence Bande interdite E g Réseau = N mailles primitives Densité atomes/cm 3

4 4 E time FWHM= s = 30 fs Puissance crète W s Impulsions ultra-courtes: quelques dizaines de fs intenses: jusquà 10OO TW/cm² (1 Terra=10 12 ) Caractéristiques : Technologie Ti:Sa – Amplification à dérive de fréquence (C.P.A.) λ émission : 800 nm (1,55 eV photons) énergie: qques mJ/impulsion Laser Femtoseconde

5 5 Interaction à fort éclairement e-e-e-e- Bande de valence Bande de conduction A éclairement intense > 1 TW/cm ² interaction non linéaire menant à la création délectrons chauds (plusieurs eV -> qques 10 aines deV) défauts Plasma ablation

6 6 interaction électron-phonon – recombinaison Transfert dénergie au réseau Processus électroniques dans les solides Excitation et Relaxation absorption 1fs Absorption de lénergie: excitation des électrons Relaxation rapide 1ps Collisions inélastiques électron/électron => excitation délectrons secondaires temps

7 7 CONDUCTION BAND Bande de conduction ph h e ph Thermalisation par les phonons h V k + ph 10 –16 s10 –14 s10 –12 s10 –10 s10 –8 stemps e–e inelastique EgEg 2Eg2Eg 0 E v Recombination Energie délectron Energie de trou Dynamique de relaxation dans les isolants Processus atomiques désorption, localisation, défauts Ionisation e h e h 100 as1 fs 1 ps1 ns piégeage Diagram of Vasilev

8 8 éléments mesurables - électrons - photons - atomes Techniques - photoémission (simple et résolue en temps) - photoconductivité - luminescence (résolue en temps) - spectroscopie de masse Moyens expérimentaux mis en oeuvre

9 9 PLAN Introduction I /Processus dexcitation : photoémission lors de linteraction diélectrique/impulsion IR fs intense II/ Processus de relaxation a/ Photoémission résolue en temps b/ Photoconductivité Conclusion et Perspectives

10 10 Excitation électronique par une impulsion laser fs IR Etude des processus dexcitation: comment est absorbée lénergie laser? chauffages des électrons: collision électron-photon-phonon Montage expérimental: Laser kHz CELIA focalisé 45° dincidence 0,1 à 10 TW/cm² << seuil claquage Spectromètre de photoémission hémisphérique CLAM. phonon photon Photoémission = répartition en énergie des électrons excités = trace directe des processus dexcitation

11 11 Spectres mesurés* *Belsky et al., Europhys. Let. 67, 301 (2004) ** Paulus et al, PRL 72, 2851 (1994) SiO 2 Pour tous les matériaux: - un plateau sétendant sur plus de 30 eV soit 20 photons (hv =1,55 eV) - population délectrons chauds croit linéairement Atomes (Ar)**: 66 -> 440 TW/cm 2 Pour tous les matériaux: - un plateau sétendant sur plus de 30 eV soit 20 photons (hv =1,55 eV) Pour tous les matériaux: - un plateau sétendant sur plus de 30 eV soit 20 photons (hv =1,55 eV) - population délectrons chauds croit linéairement - spécifique aux solides Pour tous les matériaux: 60 μJ -> 2 TW/cm²

12 12 Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon *Arnold and Cartier, PRB 46, (1992) Monte-Carlo: évolution spatiale et en énergie dun électron pendant et après limpulsion laser Prise en compte: - des collisions e - /phonons (acoustiques et optiques) - ionisation par impact - e - /photons/phonons. Conditions initiales: 0< E < 1 eV, 0 < z < 50 nm Structure électronique: 1 bande de conduction parabolique isotrope Calcul sur 10 4 électrons

13 13 3 eV 5,5 eV SiO 2 Modèle actuel: chauffage par collision électron/photon/phonon Conclusion: impossible de reproduire les spectres avec comme seul mécanisme le chauffage électron/photon/phonon

14 14 Modèle multi-branches paraboliques *Vasilev et al., PRB 60(8), 5340 (1999) On considère une structure électronique périodique* telle que: B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasilev Les transitions directes interbranches multiphotoniques peuvent être prises en compte. 1ère approche: ionisation multiphotonique de Keldysh 3 Tw / cm²

15 15 Equation de Schrödinger dépendante du temps *Yatsenko et al., Phys. Stat. Sol. (c) 2, 240 (2005) Résolution de léquation de Schrödinger dépendante du temps pour un électron dans le potentiel MPBB: prise en compte des « effets dynamiques » B.N. Yatsenko, H.Bachau, A.N. Vasilev 1D Probabilité de transition E (eV) 1 TW/cm² 2 TW/cm² 5 TW/cm² 3D Probabilité de transition Élargissement des bandes Apparition de nouvelles transitions Structure 3D: possibilités de transitions plus nombreuses* 1 photon 2 photons 3 photons 1,3 et 10 TW/cm²

16 16 ConclusionConclusion Transitions directes interbranches multiphotoniques processus MAJORITAIRE pour le chauffage des électrons Mise en évidence expérimentale et théorique Influence sur les modèles de claquage optique

17 17 Limites du modèle Importance du processus initial dionisation: change lefficacité du chauffage Compétition avec les processus de relaxation entraine une saturation pour les éclairements les plus forts 0,125 -> 1 TW/cm² 1,5 TW/cm² 0,6 TW/cm² CeF 3

18 18 PLAN Introduction I /Processus dexcitation : photoémission lors de linteraction diélectrique/impulsion IR fs intense II/ Processus de relaxation a/ Photoémission résolue en temps b/ Photoconductivité Conclusion et Perspectives

19 19 Etude des processus de relaxation Utilisation des Harmoniques dordres élevés = excitation directe des électrons = contrôle de lénergie dexcitation B.V. B.C. Photoémission résolue en temps expériences « pompe/sonde » 2 couleurs = mesure des temps de vie pour 1 énergie

20 20 Expériences pompe/sonde à 2 couleurs temps V.B. C.B. pompe t0t0 EKEK E MEASURE t2t2 EKEK < < t1t1 EKEK hv=30 to 50 eV hv=1.5 eV Population délectrons excités Spectre de photoémission mesuré t0t0 t1t1 t2t2 amplitude de photoémission

21 21 Montage expérimental ligne IR (sonde) déplacement 0,1 µm délai τ + spectromètre de photoélectron CLAM Ligne harmonique Résolution temporelle: 600 fs

22 22 Cinétiques mesurées CeF 3 E (eV) (ps) Signal PE (u.a.)

23 23 Cinétiques mesurées SiO 2 (ps) E (eV) Signal PE (u.a.) P

24 24 Cinétiques mesurées CsI (ps) E (eV) Signal PE (u.a.)

25 25 Temps de décroissance * Keldysh, Sov.Phys.JETP 37,509 (1960) ** Gaudin et al., Las.Phys.Lett. 1–5 (2005) in press E (eV) τ (fs) diamond A partir de Keldysh* on estime le taux de 10 eV est de 6 fs -1 -> 0,15 fs - Calcul temps de vie** pour E > E S (V. Olevano, Théorie LSI)

26 26 Conclusion sonde non linéaire: sonde non linéaire: état de basse énergieétat de basse énergie EcEc 0 fs ps 10 eV 20 eV 30 eV 0 eV émission BC 40 eV temps BI recombinaison hv pompe N hv sonde EgEg Relaxation rapide par ionisation par impact sub fs Relaxation lente par phonon BV BC

27 27 PLAN Introduction I /Processus dexcitation : photoémission lors de linteraction diélectrique/impulsion IR fs intense II/ Processus de relaxation a/ Photoémission résolue en temps b/ Photoconductivité: collision inélastique électron/électron Conclusion et Perspectives

28 28 Collision inélastique électron/électron V.B. C.B. 2 électrons V.B. C.B. 4 électrons Nombre délectrons excités dans le matériau permet dévaluer lefficacité de la relaxation induit par les collisions inélastiques V.B. C.B. 3 électrons E SEUIL 1 2

29 29 Photoconductivité INTERETS: - observation directe du nombre délectrons excités (1 aires et 2 aires ) - sensibilité jusquà 10 7 e - /cm 3 General Physics Institut : mobilité : facteur géométrique L: distance interélectrodes U o : amplitude du créneau HT N: nombre de porteurs S.M. Klimentov B. Carré + gpe Atto électrodes Cristal S.V.GARNOV et al., JETP 67(3),600 (1988)

30 30 Montage expérimental Laser LUCA: 50 fs – 50 mJ – 20 Hz – Ti:Sa Harmoniques « grand volume »: Jet pulsé - Xénon Harmoniques 9->19, hv=14 ->30 eV Echantillons: diamant naturel II a diamant synthétique CVD échantillon Électrode HT signal Temps (ns)

31 31 Dépendance PC nombre de photons PM Normalisation des dépendances en fonction de la réflectivité de léchantillon R = coef. de réflexion = sensibilité PM 1e-30,010,11 PC 1e-3 0,01 PM

32 32 Evolution de lefficacité de lionisation par impact CVD Observations: - croissance du signal pour les harmoniques 9 (hv=13.95 eV) à 13 (hv=20.15 eV) - saturation ou diminution pour les harmoniques plus hautes hv > 20 eV II a

33 33 Evolution de lefficacité de lionisation par impact E s =5,5 eV B.V. B.C E s2 =11 eV E s3 =16,5 eV E s4 =21 eV 1 Excitation à partir du haut de la bande de valence

34 34 Evolution de lefficacité de lionisation par impact

35 35 nm Evolution de lefficacité de lionisation par impact Plusieurs hypothèses: - augmentation du rendement de la photoémission - mécanisme de relaxation plus efficace à partir de 20 eV: plasmon, création de défaut (lacune) = pas avant E>30 eV - effet de la structure électronique

36 36 Modélisation Monte-Carlo évolution d1 électron et comptabilisation du nombre délectrons secondaires induits = reproduction des courbes de PC. Prise en compte des conditions initiales : densité détat bande de valence et « trou » dans la bande de conduction densité détat 1 1 = largeur 1 ère bande de conduction 2 2 = largeur 2 nde bande interdite

37 37 Résultats Monte-Carlo Largeur de la 2 nde bande: eV 2 = 2 = 2 1 Largeur de la 1 ère bande de conduction : 11913eV 1 = 1 = 1517

38 38 Conclusion Les simulations montrent un effet sur le nombre délectrons 2aires produits Prise en compte de la conservation en k Présence dune seconde bande interdite dans la BC Les conditions de relaxation pour une excitation XUV directe dépendent donc des conditions initiales dexcitation (E photon)

39 39 CONCLUSION - Nouveaux mécanismes de chauffage des électrons par laser fs intense: transitions directes interbranches - relaxation ps des électrons pour E

40 40 PERSPECTIVES PC avec des photons de plus hautes énergies (2 nd gap et effet plasmon) Source XUV E (eV) τ (fs) diamond PLASMON

41 41 PERSPECTIVES Expériences de photoémission résolues en temps avec 100 fs de résolution Source VUV proche fs EcEc 0 fs ps 10 eV 20 eV 30 eV 0 eV émission BC 40 eV temps BI recombinaison hv pompe N hv sonde EgEg BV BC 0 eV EcEc 0 fs ps 5 eV 10 eV 15 eV émission BC 20 eV temps BI recombinaison hv pompe N hv sonde EgEg BV BC

42 42 PERSPECTIVES luminescence résolue en temps = effet de densité nouvelles sources ultrabrèves > e - /cm -3 1ers résultats sur LEL : accélérations des cinétiques de relaxation avec laugmentation de la densité Test avec le rayonnement HOH

43 43 Merci a / Большое Спасибо Stéphane, Ghita, Anatolly, André, Patrick M. Guillaume Petite Directeur LSI Сергей М. Климентов (Sergey M. Klimentov) groupe Harmonique CELIA groupe Atto Saclay (B. Carré) Membres du Jury ( Члены жюри ) FIN

44 44 Publications: Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap dielectrics Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005) Time resolved two-colour VUV-IR photoemission in wide band gap dielectrics Phys.Stat.Sol.(c) 2 (1), 223 (2005) PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-order harmonics femtosecond irradiation Laser Phys. Lett. 1-5, DOI (2005)PLasmon Channels in the electronic relaxation of diamond under high-order harmonics femtosecond irradiation Laser Phys. Lett. 1-5, DOI (2005) Creation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by intense femtosecond laser pulses Phys. Stat. Sol. (c), in pressCreation of high energy electronic excitations in inorganic insulators by intense femtosecond laser pulses Phys. Stat. Sol. (c), in press Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate laser intensity Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004)Observation of high energy photoelectrons from solids at moderate laser intensity Appl. Phys. B 78 (7-8),989 (2004) Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by ultrashort VUV pulses Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004)Photoconductivity and photoemission studies of diamond irradiated by ultrashort VUV pulses Appl. Phys. B 78 (7-8),1001 (2004) Femtosecond laser ablation of transparent dielectrics: measurement and modelisation of crater profiles Appl. Surf. Sci. 186, 304 (2001).

45 45 Problèmes Expérimentaux 2 main problems: 1.Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum 2.Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening) 2 main problems: 1.Surface charging (emitted charges are not replaced) => charge buildup at the surface of the sample => shift of the spectrum 2.Space charge: charges in the « flying » packet induce a modification of the photoemitted spectrum ( random shift and broadening) Solutions: - Sample heating (ionic enhanced conductivity + detrapping of electrons) - Electron gun to compensate the emitted electrons if heating is not enough efficient - Lower as far as possible the number of emitted electrons Solutions: - Sample heating (ionic enhanced conductivity + detrapping of electrons) - Electron gun to compensate the emitted electrons if heating is not enough efficient - Lower as far as possible the number of emitted electrons E max = hv (39eV) – Egap (9eV) + shift spectro (5eV) =35eV

46 fs -SiO 2 Photoemission signal pump- probe delay (ps) résolution temporelle = 600 fs limitation due à lutilisation dun réseau de diffraction Artefact expérimental ? 600fs Problème de charge despace et de surface: - chauffage de léchantillon -utilisation dun canon à électron pour compenser la charge émise


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