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« Expérimentation et Modélisation du Transfert dhydrogène à travers des argiles de centre de stockage de déchets radioactifs » Pierre Boulin le 2 octobre.

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1 « Expérimentation et Modélisation du Transfert dhydrogène à travers des argiles de centre de stockage de déchets radioactifs » Pierre Boulin le 2 octobre 2008 Directeur de thèse: Rafael Angulo-Jaramillo Encadrant CEA: Philippe Berne Encadrant ANDRA: Jean Talandier pour obtenir le grade de Docteur de LInstitut polytechnique de Grenoble

2 Δ 2/48 Contexte: un centre de stockage profond de déchets radioactifs Réf: ANDRA (2005)

3 Δ 3/48 Contexte: Problématique des gaz de corrosion Exemple des colis de déchets de type C

4 Δ 4/48 Contexte: Problématique des gaz de corrosion Exemple des colis de déchets de type C Production de gaz Dissolution dans leau souterraine Création dun phase gazeuse Possible formation de fissures

5 Δ 5/48 Objectif de la thèse Afin : - de simuler le transfert des gaz de corrosion à travers les argilites - de sassurer de lintégrité de la barrière argileuse à différentes étapes du stockage Déterminer les paramètres qui contrôlent le transfert du gaz dans les argilites du Callovo-Oxfordien

6 Δ 6/48 Phénomènes de Transfert Les gaz de corrosion migrent à travers les argilites du Callovo- Oxfordien: - par diffusion sous forme dissoute - par désaturation des argilites et progression du front de désaturation - par perméation à travers le milieu partiellement désaturé

7 Δ 7/48 Objectif de cette présentation État de lart sur le transfert biphasique en milieu poreux naturel Caractériser le transport de gaz dans des argilites proches de la saturation Évaluer la pression maximale atteinte au niveau des alvéoles de stockages de déchets radioactifs MAX

8 Δ 8/48 Plan de cette présentation 1. Transfert de gaz en milieux poreux Principes des modes de transfert Paramètres qui caractérisent le transfert de gaz 2. Essais de perméation et de diffusion dhydrogène et dhélium dans les argilites du Callovo-Oxfordien Essais existants Principe Premiers résultats sur des échantillons secs 3. Modèle de Transfert dhydrogène et dhélium par perméation/diffusion Présentation du DGM Identification des paramètres du modèle Pertinence du modèle et des paramètres (essais Hydrogène – essais avec différentes conditions limites en pression)

9 Δ 9/48 Plan de la thèse 4. Résultats sur des argilites proches de la saturation Évolutions des paramètres du modèle avec la saturation Identification des réseaux accessibles au gaz 5. Conclusion Pression maximale dhydrogène atteinte au niveau dune alvéole de stockage Perspectives

10 10/48 Transfert de gaz en milieux poreux 1

11 11/48 Transfert au sein dun gaz Δ P Perméation Δ c Diffusion Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

12 12/48 Transfert au sein dun milieux poreux Perméation Diffusion Relation de Darcy: Relation de Fick: Effet Klinkenberg Fonction en 1/P Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

13 13/48 Au sein du milieu poreux Solide liquide gaz Si P l = cste, plus P g augmente et plus linterface eau/air se déplace dans des pores de petites tailles Pénétrer le milieu poreux ne signifie pas nécessairement le traverser ΔΔ ΔΔ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

14 14/48 Essais de perméation et de diffusion de gaz dans les argilites du Callovo-Oxfordien 2

15 15/48 Essai de perméation classique P1 P2 P2 D D Débitmètre qui mesure directement Forte perméabilité (> m 2 ) Contrôle des conditions aux limitesΔΔ ΔΔ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

16 16/48 Essai de perméation classique P1= cst ou non P= Réf: Davy et al. (2007) Détermination de k (faibles) et de Difficulté à linterprétationΔΔ ΔΔ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

17 17/48 Essai de diffusion classique Gaz 1 Gaz 2 Réf: Soukup et al. (2007) + + MESURE DU DEBIT + ANALYSE DU GAZ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

18 18/48 Principe de lessai P1 P2 P2 + Azote Azote: Gaz Vecteur La teneur en Hélium (ppm) est mesurée par un spectromètreΔΔ ΔΔ Dans le cas ou P1=P2 Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

19 19/48 Dispositif expérimental Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations Réf: Boulin et al. (2008)

20 20/48 Essai de perméation dhélium sur des échantillons secs P> 6 bar P = 2 bar P< 6 bar P = 2 bar Effet Klinkenberg à forte pression (confirmé par un test de perméation classique) Dérive aux faibles pressions: flux dhélium plus important que celui attendu ΔΔ k app Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

21 21/48 Essai de diffusion dhélium/azote sur des échantillons secs Réf: Sercombe et al. (2007), Abu-El-Shar et Abriola (1997) ΔΔ La littérature donne un coefficient de diffusion inversement proportionnel à P Existence dune diffusion elle indépendante de P: la diffusion Knudsen. Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

22 22/48 Pour obtenir des paramètres intrinsèques du transfert du gaz dans les argilites il faut utiliser un modèle qui puisse: ΔΔ Intégrer la diffusion et la perméation Intégrer la notion de diffusion Knudsen Intégrer la notion deffet Klinkenberg ΔΔ ΔΔ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

23 23/48 Modèle de transfert de gaz dans ce type dessai de perméation/diffusion 3

24 24/48 Principe du Dusty Gas Model (DGM): Réf: Krishna et Wesselingh (1997) Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

25 25/48 Équations et paramètres du DGM: avec Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

26 26/48 Profil de fraction molaire au sein de léchantillon: 0e 1 0 Advection croissante 0e Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

27 27/48 A fort gradient de pression: 0e 1 0 x 1 = 1 dx 1 /dx = 0 Dans cette zone le DGM se simplifie: Or la relation de Darcy modifiée par leffet Klinkenberg: Par comparaison: Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

28 28/48 Obtentions des paramètres du DGM: Leffet Klinkenberg est le résultat de la diffusion Knudsen pour des gradients de pressions forts. Le coefficient effectif D 1,M e de diffusion Knudsen peut être évalué à partir du paramètre de Klinkenberg b k. ΔΔ Réf: COMSOL (2005) Le coefficient de diffusion moléculaire effectif D 1,2 e est obtenu à partir dun modèle COMSOL multiphysicsΔΔ Un seul essai en perméation/diffusion permet dobtenir ces paramètres. ΔΔ Ordonnée à lorigine: k Pente = D 1,M e * k app Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

29 29/48 Résultats des simulations du DGM sur les argilites sèches k app Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

30 30/48 Intérêt du DGM: Obtenir des paramètres intrinsèques ΔΔ Modèle robuste lorsque lon change la pression aval P P = 2,6 bar P P = 3,8 bar P P = 6,4 bar k app Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

31 31/48 Intérêt du DGM: Obtenir des paramètres intrinsèques ΔΔ Possibilité de changer de gaz avec Reste le même Théorie Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

32 32/48 Intérêt du DGM: Obtenir des paramètres intrinsèques ΔΔ Possibilité de changer de gaz 1/P m *M 1/2 / Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

33 33/48 Intérêt de la simulation sous COMSOL: Obtention du régime transitoire Réf: COMSOL (2005) P t flux t Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

34 34/48 Paramètres de transfert du gaz sur les argilites proche de la saturation 4

35 35/48 Perméabilités effectives fonction de la saturation Perméabilités trop importantes Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations effective

36 36/48 Perméabilité intrinsèque fonction de la saturation ΔΔ Le dispositif expérimental permet de mesurer des perméabilités au gaz inférieures à m 2 ΔΔ Des perméabilités importantes ( m 2 ) sont observées sur des essais en aux strates qui peuvent être expliquées par des chemins préférentiels: créés par loxydation docclusions de pyrite préexistants ΔΔ ΔΔ Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

37 37/48 Coefficient de diffusion moléculaire fonction de la saturation Difficulté dexploiter ces données car: très peu de données comparables dans la littérature la précision sur ces valeurs est difficile à établir ΔΔ ΔΔ Réf: Abu-El-Shar et Abriola (1997) Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

38 38/48 Coefficient de diffusion Knudsen fonction de la saturation Correspond aux fortes perméabilités Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

39 39/48 Coefficient de diffusion Knudsen fonction de la saturation Difficulté dexploiter ces données telles quelles car: une part de D 1M e augmente avec la saturation en eau (D 1M e est grand quand leffet Knudsen est négligeable) une part diminue avec la saturation en eauΔΔ ΔΔ ΔΔ ΔΔ Il est possible de simplifier leffet de la saturation sur D 1M e à partir de b k Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations Fortes incertitudes

40 40/48 Facteur de Klinkenberg fonction de la saturation Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations Dans un modèle simple de réseau de capillaires cylindriques, b k ne dépend pas de létat de saturation mais du diamètre moyen des pores

41 41/48 Lévolution des paramètres du DGM fonction de la saturation a montré que ΔΔ Le transfert de gaz pourrait se faire dans des réseaux accessibles à des pressions de gaz supérieures à 60 bar. ΔΔ b k inférieur à 10 6 Pa, leffet Klinkenberg jouera ainsi pour moins de 20% dans le transport dhydrogène dans les argilites du Callovo- Oxfordien. Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

42 42/48 Estimation de la part de porosité accessible au gaz Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

43 43/48 Estimation des paramètres du DGM selon la saturation en eau ΔΔ La part de porosité au gaz évolue entre 0,4% à 2% de la porosité totale (18%).ΔΔ k obtenues par calage en privilégiant les plus faibles perméabilités. Transfert de Gaz Essai de Perméation/Diffusion Modèle Résultats à différentes saturations

44 44/48 Pression maximale atteinte au niveau dune alvéole de stockage de déchets radioactifs 5

45 45/48 Scénario dapplication: une alvéole de déchets de type C ΔΔ Objet de létude: (simplifier en un 1D-radial) Colis de type C Argilites saturées en eau P l = 50 bar ΔΔ Le transfert dhydrogène nest possible quà travers les argilites: diffusion sous forme dissoute, déplacement de leau et du gaz par perméation ΔΔ Durée de la simulation: 4500 ans là où la corrosion des déchets C est la plus intense

46 46/48 Augmentation de pression Dans le cas le plus défavorable (k < m 2 ), le processus de perméation est suffisant pour évacuer les gaz de corrosion et limiter laugmentation de pression à 83 bar.

47 47/48 Conclusion Générale ΔΔ Le dispositif expérimental présenté et le modèle associé permettent: de mesurer en continu des débits très faibles (et donc de mesurer des perméabilités < m 2 ainsi que des porosités accessibles aux gaz) de coupler de façon efficace perméation et diffusion de prendre en compte effet Knudsen et effet Klinkenberg dobtenir des paramètres de transfert dhydrogène à partir de ceux obtenus avec de lhélium ΔΔ La pression maximale atteinte au niveau dun centre de stockage de déchets radioactifs serait inférieure à 85 bar. ΔΔ ΔΔ ΔΔ ΔΔ ΔΔ La perméabilité effective au gaz vont de à m 2

48 48/48 Déterminer une pression de percée des argilites (par exemple test dHildenbrand, essais longs) pour affiner le modèle final de transfert dhydrogène dans les argilites du Callovo-Oxfordien Perspectives ΔΔ ΔΔ Un plus grand nombre dessais en hydrogène permettrait de valider ou non avec plus de précision le DGM sur les argilites du Callovo- Oxfordien. Réf: Hildenbrand (2003) ΔΔ Prévenir la fissuration des argiles, oxydation de la pyrite par un meilleur conditionnement Étudier la réactivité des argilites à lhydrogène ΔΔ

49 49/48 MERCI DE VOTRE ATTENTION Pore piégé


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