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Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de :Bruno Lavorel Olivier Faucher.

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1 Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de :Bruno Lavorel Olivier Faucher Laboratoire de Physique de lUniversité de Bourgogne

2 Plan de lexposé Introduction Modèle, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

3 Introduction contexte Alignement moléculaire par impulsions laser régime adiabatique régime soudain Mesure de lalignement: technique dimagerie technique optique + + P( )

4 Introduction objectifs Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain Molécules linéaires Techniques optiques résolues en temps Fournissent une information directement liée à pompe EpEp

5 Plan de lexposé Introduction Modèle, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

6 Modèle Hamiltonien dinteraction Hamiltonien // Polarisabilité moyenne Anisotropie de polarisabilité Solutions de léquation de Schrödinger: Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement Base des états propres: Harmoniques sphériques J=0, 2, 4… M=0 Transitions Raman J 0 +2 J 0 -2 e J0J0

7 Modèle simulations Évolution en champ libre Rephasage du paquet dondes Alignement et délocalisation périodique J=0, M=0 J=2, M=0 J=4, M=0J=6, M=0 J=4, M=4 J=6, M=3 I= 13 TW/cm 2

8 Modèle description de lalignement Fréquences Raman: Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques Grandeur usuelle pour lalignement

9 Modèle évolution temporelle I=75 TW/cm² T=300 K alignement Délocalisation planaire CO 2

10 Plan de lexposé Introduction Modèle, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

11 Méthodes « tout optique » Lalignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité Biréfringence n=n z -n y dépolarisation Variation spatiale n z =n z (r=0)-n z (r)défocalisation Modulation spatiale Réseau dindicediffraction Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à cos 2

12 Plan de lexposé Introduction Modèle numérique, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

13 Dépolarisation signal Molécules alignées: Milieu anisotrope nznz nyny Dépolarisation de limpulsion sonde et analyse du signal Détection

14 Cellule statique ou jet moléculaire CO 2 ou N 2 P < 1 bar Dépolarisation dispositif expérimental boxca r CC M M L L BS AP2 P1 polarisations M M P2 PM M M A P1 /2 Sép. Source laser M M =800nm =100fs f=20 Hz E 5mJ

15 Dépolarisation molécules CO 2 B 0 =0,3902 cm -1 T r =42,7 ps Seuls les états J pairs sont peuplés N2N2 B 0 =1,989 cm -1 T r =8,38 ps Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs = 2, C².m².J -1 = 0, C².m².J -1

16 Dépolarisation évolution et alignement I moy =140 TW/cm² I moy =74 TW/cm² I moy =13 TW/cm² - Lignes de base: Alignement permanent - Transformation des transitoires

17 Dépolarisation évolution et alignement Ajustement avec la théorie I=60TW/cm² Extraction de la valeur Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire) Intensité (variable autour dune valeur estimée) I eff /I moy =0,7 I moy =74TW/cm² PRL, 90, (2003), PRA, 70, (2004)

18 Dépolarisation saturation cos 2 =0,64 Alignement sur le troisième transitoire Causes de la saturation: - saturation de lalignement - ionisation des molécules moyenne

19 Dépolarisation effet de volume Prise en compte du volume dinteraction dans le calcul But: améliorer lajustement de lintensité Journal of Physics B, accepté - Prise compte de la saturation de lalignement - Comparaison directe de lintensité expérimentale et de lintensité théorique

20 Dépolarisation Avantages - efficace sur une large plage dintensité Inconvénients - sensible à la biréfringence des optiques

21 Plan de lexposé Introduction Modèle numérique, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

22 Défocalisation gradient dindice Basée sur la variation de lindice de réfraction dans le volume Impulsion gaussienne Gradient dindice gaussien Lien avec lalignement n r Gradient dindice positif 1 n r0 (t) w0w0 n0n0 r Gradient dindice négatif 1 n r0 (t)

23 Défocalisation effet sur la propagation à grande distance Focalisation ou défocalisation Modification du profil de la sonde z petit Défocalisation z grand n r0 0

24 Défocalisation dispositif L3L3 L2L2 L1L1 d Impulsion sonde I pr (t- ) Impulsion pompe I pu (t) Milieu moléculaire Beam stop masque Caméra CCD ou PM CC

25 Défocalisation résultats

26 I exp =54 TW/cm² I sim =46 TW/cm ² Alignement au centre du faisceau Optics Letters, 30, 70 (2005)

27 Défocalisation Avantages - simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe Inconvénients - limité à des intensités moyennes

28 Plan de lexposé Introduction Modèle numérique, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

29 Réseaux transitoires les types de réseaux x y z y I ci 2I ci

30 Réseaux transitoires dispositif PM M M Stokes pompe sonde cc P3 P2 P1 /2 S/J L L boxcar BF E sonde E Stokes E pompe E Stokes E pompe E sonde E signal d Sp Sép. Source laser Configuration folded boxcar

31 Réseaux transitoires réseau dintensité Intensité crête I c = 4I imp Intensité moyenne I m ~ I c /4 = I imp I imp =19 TW/cm² I thé =20TW/cm² I imp =38TW/cm² I imp =75 TW/cm² I c =300 TW/cm²

32 Réseaux transitoires réseau de polarisation I ci 2I ci Hamiltonien en polarisation elliptique Dipôle induit Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles m=0, ±2 z y x Stokes, signal Pompe,sonde x y z I c = 2I imp

33 Réseaux transitoires réseau de polarisation: température ambiante très bien simulé par quelque soit lintensité I eff /I imp < 1/2 Observable confirmée par des simulations numériques I eff = 15 TW/cm 2 I eff = 30 TW/cm 2 I eff = 55 TW/cm 2 I imp = 37 TW/cm² I imp = 78 TW/cm² I imp =135 TW/cm²

34 Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température cos 2 =0,52 cos 2 =0,59 T=70K I imp =42 TW/cm² I eff =20 TW/cm² I imp =55 TW/cm² I eff =30 TW/cm²

35 Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température cos 2 =0,65 T=30K Décalage des populations important et création dune large cohérence I imp =47 TW/cm² I eff =25TW/cm²

36 Réseaux transitoires Avantages -Sensibilité -Modulation de lalignement moléculaire dans lespace Inconvénients -Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

37 Plan de lexposé Introduction Modèle numérique, dynamique de lalignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

38 Conclusion Trois méthodes non intrusives Défocalisation -Simple -Utilisable quelque soit la polarisation - Efficace sur une plage dintensité restreinte Réseaux transitoires -sensibilité très importante -difficulté de mise en oeuvre Dépolarisation -Efficace jusquà des intensité très importantes -Biréfringence des optiques

39 Perspectives - Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques - Étude de lionisation des molécules - Optimisation et contrôle de lalignement moléculaire et les applications…


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