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Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie. - Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique. - Spectroscopie par.

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1 Molécules froides: formation, piégeage et spectroscopie. - Accumulation de dimères de césium dans un piège quadrupolaire magnétique. - Spectroscopie par frustration de photoassociation. Nicolas Vanhaecke Laboratoire Aimé Cotton

2 Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides –L'obtention de molécules froides –La source d'atomes froids La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Le piégeage des molécules froides –Piège mixte atomes-molécules –Caractérisation du nuage de molécules froides piégées Des atomes froids aux molecules froides –L'obtention de molécules froides –La source d'atomes froids –Etude de la spectroscopie à deux photons –Spectroscopie de photoassociation frustrée –Détermination des potentiels moléculaires à grande distance

3 niveaux de vibration/rotation énergie L'obtention de molécules froides Extension des techniques de refroidissement adaptées aux atomes? Très difficile à cause du grand nombre d'états internes des molécules. Techniques existantes: Cryogénie (J. Doyle, 400mK, 1998) Ralentissement par effet Stark (G. Meijer, 2000, 350mK) A partir d'atomes froids (P. Pillet, 1997, 20mK) Des atomes froids aux molecules froides distance internucléaire

4 Le principe de la photoassociation Photoassociation Aborption résonante d'un photon par deux atomes froids (T~100 K) (1) Des atomes froids aux molecules froides R (1) 6s+6p 3/2 1/R 3 1/R 6 kBTkBT Energie 6s 1/2 +6s 1/2 distance internucléaire (2') (2'')

5 Lasers du piège: injection maître-esclave Lasers de photoassociation: Laser Ti:Sa:1.5W 1kW/cm 2 balayage sur 30GHz Le piège magnéto-optique: atomes densité centrale: atomes/cm 3 température ~ µK Laser d'ionisation: laser à colorant,pompé par un YAG pulsédoublé en fréquence Des atomes froids aux molecules froides La source d'atomes froids

6 Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides –L'obtention de molécules froides –La source d'atomes froids La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Le piégeage des molécules froides –Piège mixte atomes-molécules –Caractérisation du nuage de molécules froides piégées –Etude de la spectroscopie à deux photons –Spectroscopie de photoassociation frustrée –Détermination des potentiels moléculaires à grande distance Le piégeage des molécules froides –Piège mixte atomes-molécules –Caractérisation du nuage de molécules froides piégées

7 Les molécules froides quittent la zone de détection 20 millisecondes apres leur formation: Le piégeage des molécules froides altitude du piège magnéto-optique d'atomes -1mm -2mm -3mm

8 Piège quadrupolaire magnétique: Le piégeage des molécules froides –Utilise l'effet Zeeman: - m.B, avec un gradient de champ, –Piégeage de l'état triplet (spin 1) de plus basse énergie, –Seules les molécules correctement polarisées sont piégées. Piège mixte atomes-molécules: Si l'on ne les accumule pas, les molécules piégées restent en nombre faible! –Piège magnéto-optique d'atomes, –Gradient de champ magnétique piégeant les molécules (15 G/cm 60 G/cm) Le piégeage des molécules froides

9 Piège mixte atomes-molécules Etude du temps de piégeage MOT temps de vie ~ 150 mstemps de vie ~ 600 ms t PA ~ 150ms Réabsorption de photons par les molécules piégées séquence temporelle PRL, (2002) Le piégeage des molécules froides delai avant ionisation t ion (ms) ions Cs 2 + t PA t ion

10 L'accumulation des molécules MOT t PA ~ 150ms L'accumulation des molécules sature en 100 ms. séquence temporelle Le piégeage des molécules froides t PA t ion durée de la photoassociation ( t PA ms) ions Cs 2 + t ion ~ 60 ms Il y a compétition entre la formation et la perte des molécules

11 Le temps de vie du piège de molécules Qu'est ce qui limite le temps de vie du piège? Le piégeage des molécules froides

12 Le temps de vie du piège de molécules Piège magnéto-optique en cellule: Le temps de vie est limité par les collisions chaudes s molécules / atomes chauds ~ m 2 pression de gaz résiduel de césium temps de chargement Le piégeage des molécules froides Collisions entre molécules froides piégées et gaz résiduel: pression de gaz résiduel de césium taux de pertes

13 Le nuage de molécules froides piégées Quels états moléculaires a-t-on piégés? molécule ~ 2 atome B molécules ~ B atomes ~ 2.5 mT/cm le plus faible gradient capable de piéger les molécules: Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! Comme si l'on piégeait deux atomes séparés! Cas b S de Hund : faiblement couplés S - N fortement couplés S - I B m atome Le piégeage des molécules froides

14 Le nuage de molécules froides piégées Etude du profil spatial du piège de molécules froides: molécules densité: cm -3 ~30 K ~température atomique Le piégeage des molécules froides temps de vie: 600 ms limité par le gaz résiduel

15 Plan de l'exposé Des atomes froids aux molecules froides –L'obtention de molécules froides –La source d'atomes froids La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux Le piégeage des molécules froides –Piège mixte atomes-molécules –Caractérisation du nuage de molécules froides piégées La spectroscopie des états moléculaires fondamentaux –Etude du processus à deux photons –Spectroscopie de photoassociation frustrée –Détermination des potentiels moléculaires à grande distance –Présentation générale

16 La spectroscopie des états fondamentaux de Cs 2 La spectroscopie de photoassociation d'atomes froids Très bonne résolution Utilisée surtout pour les états électroniques excités Sonde des niveaux difficilement accessibles en spectroscopie moléculaire décalage (cm -1 ) Les états fondamentaux sont accessibles grâce à deux photons.

17 Détection des niveaux vibrationnels très excités Il faut un niveau relais dans un état électronique excité. niveau relais + u 3 g 1 u distance internucléaire [u.a.] énergie [cm -1 ] La spectroscopie des états fondamentaux de Cs 2

18 niveau relais ionisation + u 3 Energie Distance internucléaire progressions rotationnelles niveaux excités g 1 fréquence relative L 2 [MHz] Cs [arb. units] = 0 La spectroscopie à deux photons I.Photoassociation frustrée: 1 ~0 La spectroscopie à deux photons de Cs 2

19 niveau relais ionisation + u 3 Energie Distance internucléaire progressions rotationnelles niveaux excités g 1 Cs [arb. units] 2 + fréquence relative L 2 [MHz] = 0 La spectroscopie à deux photons II.Régime très décalé: 1 grand La spectroscopie à deux photons de Cs 2

20 La spectroscopie à deux photons Interprétation molécule habillée par L 2 Phénomène d'interférence: mélange de l'état relais dans les niveaux habillés, photoassociation par L1, qui couple l'état initial et l'état relais. Détection: par l'émission spontanée depuis le niveau relais. niveau relais niveau moléculaire état de collision continuum La spectroscopie à deux photons de Cs 2

21 Analyse du processus à deux photons En fonction du décalage de L 1 EPJD, (2002) En fonction de la puissance de L 2 Théorie de la photoassociation à plusieurs photons Spectroscopie à deux photons précisément calibrée en fréquence Etude des raies Quel est le protocole le plus fiable et le plus rapide? La spectroscopie à deux photons de Cs 2

22 Mesure des fréquences L1-L2 Spectroscopie précise (~10 MHz) sur 3 cm -1 La spectroscopie à deux photons de Cs 2

23 Analyse du processus à deux photons En fonction du décalage de L 1 La position des extrema depend du décalage de L 1 EPJD, (2002) déplacement [MHz] décalage L 1 [MHz] En fonction de la puissance de L 2 1 ~35 MHz intensité de L 2 [W/cm 2 ] déplacement [MHz] La spectroscopie à deux photons de Cs 2

24 Analyse du processus à deux photons En fonction du décalage de L 1 La position des extrema dépend du décalage de L 1 EPJD, (2002) En fonction de la puissance de L C s 2 + [ a r b. u n i t s ] frequency [MHz] L 2 power = 19 mW C s 2 + [ a r b. u n i t s ] frequency [MHz] C s 2 + [ a r b. u n i t s ] frequency [MHz] C s 2 + [ a r b. u n i t s ] frequency [MHz] L 2 power = 3 mW L 2 power = 10 mW L 2 power = 27 mW = =0 déplacement [MHz] décalage L 1 [MHz] En photoassociation frustrée, la position des minima est indépendante de la puissance de L 2 La spectroscopie à deux photons de Cs 2

25 Analyse du processus à deux photons Conclusions La méthode la plus rapide et précise: la frustration de photoassociation précision ~10MHz Existence d'un décalage systématique: conséquence de la température non nulle des atomes froids (~200mK) ~3,5 MHz Une transition Raman à deux photons? La spectroscopie à deux photons de Cs 2

26 niveau relais niveau moléculaire état de collision continuum Analyse du processus à deux photons Conclusions Une transition Raman à deux photons? La spectroscopie à deux photons de Cs 2 presque tout est "perdu" par émission spontanée

27 Spectroscopie à deux photons En photoassociation frustrée –Mesure de l'énergie de plus de 100 niveaux liés ou quasi-liés –34 progressions rotationnelles attribuées La spectroscopie à deux photons de Cs 2

28 Le cas du césium : aucune spectroscopie de l'état triplet métastable modèle théorique asymptotique Le cas du césium : très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u calcul d'équations couplées Analyse de la spectroscopie Résoudre l'équation de Schrödinger dans les potentiels fondamentaux Comparer les énergies calculées et observées dans une procédure de moindres carrés Déterminer les paramètres des potentiels moléculaires à grande distance La spectroscopie à deux photons de Cs 2

29 + u 3 distance internucléaire [u.a.] énergie [cm -1 ] Le modèle asymptotique utilisé L'idée générale: traduire tout l'effet des potentiels internes par des conditions sur les fonctions d'onde distance internucléaire [u.a.] énergie [cm -1 ] Effet des potentiels centrifuges linéaire Effet des potentiels internes linéaire en énergie Petite zone d'énergie 3 paramètres pour chaque ligne de noeuds

30 calcul d'équations couplées Le cas du césium: la brisure de la symétrie g/u + u 3 g 1 très grande structure hyperfine atomique brisure de la symétrie moléculaire g/u avec le Hamiltonien H H(R) = V multipolaire (R) + H échange (R) + H hyperfin distance internucléaire R [a 0 ] C6C6 C8C8 C 10 R6R6 R8R8 R aR g D R e + _ La spectroscopie à deux photons de Cs 2

31 La détermination des paramètres Ajustement non-linéaire, chahuté, couteux en temps algorithmes génétique et déterministe Pour les fonctions d'onde internes: 6 paramètres (lignes de noeuds) Pour le Hamiltonien: C 6, C 8 et C 10 / amplitude de l'échange D Les paramètres: 10 paramètres Les coefficients C 8 et C 10 sont cruciaux, mais restent peu contraints C 8 et C 10 donnés par la spectroscopie moléculaire de l'état singulet ( 2% ) + _ + Etude statistique précise Ca converge !! La spectroscopie à deux photons de Cs 2

32 Excellente détermination du coefficient de van der Waals: La détermination des paramètres u.a. ( 0.2% ) + _ Détermination robuste: aucune donnée ab initio aucun potentiel moléculaire excité première détermination expérimentale de l'interaction d'échange: Première spectroscopie mélangeant singulet et triplet 7% + _ La spectroscopie à deux photons de Cs 2

33 Conclusion et perspectives Le piégeage magnétique Avec un meilleur vide: améliorer le temps de vie la densité restera limitée Piégeage dipolaire de molécules (laser CO 2 ) Etude des collisions froides: atome/molécule - molécule/molécule La spectroscopie des états fondamentaux Le coefficient de van der Waals: encore meilleur avec des données de collisions froides? Utilisation du schéma à deux photons pour modifier la longueur de diffusion. En régime continu: pas de transition Raman vers la photoassociation pulsée.

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35 Quelles sont les molécules piégées? Quels états moléculaires a-t-on piégés? Le moment magnétique et la rotation de la molécule sont découplés! molécule ~ 2 atome B molécules ~ B atomes ~ 2.5 mT/cm le plus faible gradient capable de piéger les molécules: Comme si l'on piégeait deux atomes séparés! B s s Cas b S de Hund : faiblement couplés S - N fortement couplés S - I Le piégeage des molécules froides J'= ions Cs J'=0 1 Fréquence relative (GHz) V =6 V =55 0g0g - t ion =0 ms t ion =60 ms


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