Dynamique RMN non linéaire et renversement temporel dans les mélanges d'3He-4He hyperpolarisés à basse température Emmanuel Baudin Laboratoire Kastler Brossel UPMC/ENS/CNRS Equipe Hélium polarisé, fluides et solides quantiques Sous la direction de Pierre-Jean Nacher Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Introduction à la résonance magnétique RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch : Habituellement, B=B0 +dB0(r) +Brf(t) >> Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Introduction à la résonance magnétique RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch : Habituellement, B=B0 +dB0(r) +Brf(t) >> Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Introduction à la résonance magnétique RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch : Habituellement, ~ ~ B=dB0(r) +Brf(t) Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Introduction à la résonance magnétique RMN : évolution libre ou forcée dans un champ rf des états de spin nucléaire (1/2) dans un champ magnétique principal Dans un fluide monoatomique : états de spin nucléaire associés à l’aimantation locale m(r,t) dont l’évolution est régie par une équation de Bloch : ~ ~ B=dB0(r) +Brf(t) + Bdip(r) A forte densité d’aimantation , le champ magnétique des autres spins doit être considéré. Terme non linéaire dans l’équation de Bloch Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire Champ dipolaire : champ magnétique local créé par l’ensemble de l’échantillon B0 r r ’ m’ m Intérêt des mélanges liquides d’3He-4He hyperpolarisés : Bdip est proportionnel au taux de polarisation x densité de spins nucléaires Pour l’1H : Bdip ~ 0,1 µT pour B0 = 30T Mélange d’3He hyperpolarisé concentré dans l’4He superfluide Rajouter Bdip = µ0 m? Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Dynamique RMN non linéaire : le champ dipolaire Champ dipolaire : champ magnétique local créé par l’ensemble de l’échantillon Bdip~µ0.P.r Ordre de grandeur : Fdip = gBdip/2p r mmol.cm-3 élément P % Bdip (~µ0m) µT D cm2.s-1 1H 0,06 dans… 55 0,03 dans B0=9T 10-5 3He 10-20 0,26 x3 (%) 2,0 10-3-10-2 129Xe ~10 0,1 0,5-1,5 Intérêt des mélanges liquides d’3He-4He hyperpolarisés : Bdip est proportionnel au taux de polarisation x densité de spins nucléaires Pour l’1H : Bdip ~ 0,1 µT pour B0 = 30T Mélange d’3He hyperpolarisé concentré dans l’4He superfluide Rajouter Bdip = µ0 m? Dans les mélanges d’3He-4He : Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Effets du champ dipolaire lointain Instabilité de précession à grand angle de basculement B0 He-3 T1/2 ~1/gBdip Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Effets du champ dipolaire lointain Instabilité de précession à grand angle de basculement Croissance exponentielle du défaut d’aimantation moyenne (S-S0) G~ Fdip B0 He-3 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Effets du champ dipolaire lointain : Etude numérique Cartes d’aimantation Signal calculé z Échelle relative Échelle absolue Coupe XY M initiale purement transverse, dM/M initiale 10-4 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo de Hahn } Perte par diffusion z 180° Bdip=0 D =2 .10-3 cm2/s Gz = 0,5 mG/cm Modulation : kz = gGz t Coupe YZ 0,0 1,0 -1,0 Mx/M0 Simul diffusion + gradient + séquence d’écho -> écho Simul diffusion + Fdip + séquence d’écho -> pas d’écho -> technique de renversement du temps dont je vais parler pour produire un écho Z Y Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo de Hahn et effets dipolaires 180° z 180° Fdip=30 Hz D =2 .10-3 cm2/s D =0 Gz = 0 Coupe YZ Y 0,0 1,0 -1,0 Mx/M0 Simul diffusion + gradient + séquence d’écho -> écho Simul diffusion + Fdip + séquence d’écho -> pas d’écho -> technique de renversement du temps dont je vais parler pour produire un écho D=0. Z Avec diff. Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Sommaire Introduction I. Renversement temporel de l’évolution instable II. Mises en œuvre et performances Perspectives et conclusion Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

I. Renversement temporel de l’évolution instable Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

La dépendance angulaire du champ dipolaire Dépendance spatiale Dépendance angulaire 2 - Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Contrôler l’interaction dipolaire : le sandwich magique y rfx Pendant la rf, Brf >> Bdip : traitement perturbatif de l’interaction dipolaire

Principe du sandwich magique y z x y z m’z Evolution libre dBdip 2 x y z x y z x m’z Evolution forcée Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Principe du sandwich magique y z x y z m’z Evolution libre dBdip 2 x y z y z Evolution forcée dBdip -1 m’z rf x x x Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Principe du sandwich magique y z x y z Evolution libre m’x dBdip -1 x x y z x y z x Evolution forcée m’x Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Principe du sandwich magique y z x y z Evolution libre m’x dBdip -1 x y z y z dBdip 1 _ Evolution forcée 2 -1 rf 1/2 x m’x x 2 x Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Principe du sandwich magique Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

II. Résultats expérimentaux Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Préparation du mélange d’3He-4He liquide Pompage optique par laser Polarisation 50% dans le gaz à 300K Temps de relaxation : des heures He3 dissout dans l’He4 liquide Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Le volume expérimental Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Le volume expérimental La thermalisation lHe 1,1 K Pot à 4He 1cm Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Les antennes RMN Emission Ecrantage Réception Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Influence du couplage avec le circuit de détection Exemple dans l’3He hyperpolarisé gazeux à 4,2K Bdip négligeable Q=14 Q=1,4 Contre-réaction Bobine de détection accordée : surtension Q B0 f.e.m. i Brf m x 10 ~9° Le dispositif de contre-réaction réduit le couplage échantillon / circuit de détection sans dégrader le rapport signal à bruit Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Les outils Expérience Simulation numérique Résolution de l’éq. de Bloch à 3D incluant : Bdip, D, inhomogénéité de B0 et Brf, séquences rf,… Réseau périodique cubique NxNxN sur PC : Nmax ~128 T~1,1 K x3 ~1-6% 95% de l’3He en phase liquide Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo par renversement temporel t= - t Libre Piloté par rf t 4t 2t 2t Bdip (µT) 0,8 ? ? t =70 ms Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo par renversement temporel t= - t Libre Piloté par rf t 4t 2t 2t Bdip (µT) 0,8 ? ? t =70 ms Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo par renversement temporel t= - t Bdip (µT) 0,8 1,0 t =70 ms Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Echo par renversement temporel t= - t Bdip (µT) 0,8 1,0 1,5 Phrase : lorsque Bdip augmente, l’amplitude de l’écho diminue t =70 ms Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Remonter progressivement le temps ’ ’ t /2t : ’ 1/3 Bdip=0,9 µT Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Remonter progressivement le temps ’ t /2t : ’ 1/3 2/3 Bdip=0,9 µT Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Remonter progressivement le temps ’ t /2t : ’ 1/3 2/3 1 Bdip=0,9 µT Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Amplitude du demi-écho vs Bdip Bdip croissants t 2t 1,0 0,8 0,6 0,4 0,2 0,0 0,0 0,2 0,4 0,6 0,8 1,0 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Amplitude du demi-écho vs x3 0,8 % 1,3-1,6 % 2,4 % 3,2-3,7 % 7,3 % Bdip (µT) 0,0 0,5 1,0 1,5 0,0 1,0 0,2 0,4 0,6 0,8 Amplitude relative de l’écho t 2t ne joue aucun rôle. Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Trains d’échos Temps de cohérence de phase augmenté de 3 ordres de grandeur! Evolution libre instable observée après le dernier sandwich Dernier sandwich magique Te=6t Te=96 ms t 4t Bdip =0,8 µT x3 =4,1% D~2 .10-3 cm2/s Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Trains d’échos Evolution en 2 temps (aux longues périodes Te) : rapide décroissance initiale : refocalisation imparfaite des cartes d’aimantations instables lente décroissance du signal : stabilisation active de M transverse Te=96 ms Te=144 ms Te=240 ms Bdip =0,8 µT x3 =4,1% D~2 .10-3 cm2/s Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Trains d’échos Te=132 ms Te=96 ms Te=180 ms Te=144 ms Te=240 ms D~10-2 cm2/s Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Décroissance lente du train d’échos Observations Conclusions Le taux de décroissance : Ne dépend pas de Bdip Est proportionnel 1/x3 Ne dépend pas de la période du RMS Effet d’aimantation forte exclu Atténuation par diffusion… … mais pas à cause dB0(r) Atténuation par diffusion, origine : l’inhomogénéité du champ rf Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

L’inhomogénéité du champ rf Calcul par éléments finis des cartes d’amplitude Brf,x Thermalisation Modifier la thermalisation Alternative : impulsions composites robustes contre l’inhomogénéité du champ rf qj qj x 90° 180° ce travail : a1 a2 (Wimperis 1990) (9% plus courte -> moins de rf, efficacité équivalente) Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Défaut intrinsèque du sandwich magique B0, Brf parfaitement homogènes Renversement idéal 90° : rf x 10 t 2t 90° : rf x 1 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Le sandwich totalement magique Renversement idéal 90° : M90°, rf x 1,35 90° : rf x 10 t 2t M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y 90° : rf x 1 { Rf x 2 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Le sandwich totalement magique Renversement idéal 90° : M90°, rf x 1,35 t 2t 90° : rf x 10 M90° = 180°x,180°y, 90°y, -90°y { 90° : rf x 1 Rf x 2 Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Bilan Observation de trains d’échos dans un échantillon dominé par les interactions dipolaires Limites de la refocalisation comprises : Les améliorations à apporter : L’atténuation de l’inhomogénéité de l’aimantation induite par : Le champ rf appliqué et pas le développement des instabilités de précession. Améliorer l’homogénéité du champ rf Utiliser des impulsions composites magiques Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Perspectives Caractérisation des échelles spatiales se développant lors de l’évolution non linéaire complexe Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Perspectives Étude des effets conjugués du couplage dipolaire et du couplage échantillon/circuit de détection Les séquences développées sont des outils utilisables dans de nombreux contextes : RMN du solide Information quantique Applications à d’autres études dans les liquides dipolaires Emmanuel Baudin 22 Septembre 2010

Merci!

Du référentiel tournant… z z m m’ y y x x

…au référentiel attaché à l’aimantation y z m’ y z m x x