Revue du GL ESC 15 et 16 septembre 2009 Evolution des propriétés de transport de mortiers et de bétons ANDRA avec l’état de fissuration et la température Catherine A. Davy, F. Skoczylas Ecole Centrale de Lille & LML Autres contributeurs : X.T. Chen, W. Chen, F. Agostini, S. Mjahad, Th. Dubois E. Lemarchand, L. Dormieux Publié (en partie) dans : Cement & Concrete Research, sous presse, juillet 2009 Transport in Porous Media, Vol.79 (3), septembre 2009 Transport in Porous Media, accepté, septembre 2009 1

Plan de l’exposé 1- Introduction 2- Perméabilité à chaud de mortier normalisé et béton ANDRA 1.1- Méthodologie expérimentale 1.2- Résultats et analyses 3- Effet d’une macro-fissure sur les propriétés de transport 3.1- Méthodologie expérimentale 3.2- Résultats et analyses 3.3- Complément : modélisations micro-mécanique 4- Effet d’une micro-fissuration sur les propriétés de transport au gaz 4.1- Méthodologie expérimentale 4.2- Résultats et analyses 5- Conclusion - Perspectives

=> évaluation par la perméabilité au gaz 1- Introduction Contexte industriel et scientifique Vu lors de la revue à mi-parcours du GL « Transfert de gaz » (J. Talandier) : Déchets à durée intermédiaire : T < 50°C Déchets de longue durée : Tmaxi = 80°C sur de courtes périodes Objectifs des travaux expérimentaux Pour évaluer la sécurité et la performance des installations de stockage à long terme, il est indispensable de connaître l’effet de la température sur les capacités de rétention des bétons l’effet d’une fissuration (micro- ou macro) sur ces propriétés => évaluation par la perméabilité au gaz Courtesy: ANDRA

1- Introduction : Méthode de mesure de la perméabilité au gaz en conditions isothermes Echantillon Manomètre Source de gaz injection via le réservoir tampon La pression d’injection Pi est stabilisée à P1 puis elle chute d’une valeur DP1<<P1 pendant Dt Réservoir tampon Pmoy A V1 P0 est la pression atmosphérique En considérant le régime d’injection comme quasi-permanent suivant x, loi de Darcy, conservation de la masse et loi des gaz parfaits [Skoczylas-96] impliquent que : Kgaz = 2 L m Qv Pmoy / (A (Pmoy2 - P02)) = 2 L m V1 DP1 / (A Dt (Pmoy2 - P02)) où m est la viscosité du gaz et Pmoy = P1 - DP1/2

1- Introduction : Méthode de mesure de la perméabilité au gaz en conditions non isothermes En conditions non isothermes, Kgaz(T) est calculée en corrigeant le débit volumique Qv par Qv(T) et la viscosité du gaz m par m(T) [Chen et al.-09] : Qv(T) = T DP1 V1 / T0 Pmoy Dt m(T) = mref (T/T0)0,72 , avec T0 = 300K (= 27°C) et mref = m(T0) En particulier, pour l’Argon : m(T0) = 2,283 x 10-5 Pa.sec D’où finalement : Kgaz (T) = 2 L m(T) Qv(T) Pmoy / (A (Pmoy2 - P02)) Kgaz (T) = (T/T0)1,72 Kref où Kref est la perméabilité au gaz à T0 = 27°C

Plan de l’exposé 1- Introduction 2- Perméabilité à chaud de mortier normalisé et béton ANDRA 1.1- Méthodologie expérimentale 1.2- Résultats et analyses 3- Effet d’une macro-fissure sur les propriétés de transport 3.1- Méthodologie expérimentale 3.2- Résultats et analyses 3.3- Complément : modélisations micro-mécanique 4- Effet d’une micro-fissuration sur les propriétés de transport au gaz 4.1- Méthodologie expérimentale 4.2- Résultats et analyses 5- Conclusion - Perspectives

Objectifs et originalité de l’étude expérimentale Au moyen d’essais en laboratoire sur échantillons de mortier ou béton ANDRA à température uniforme à tout instant, la perméabilité au gaz est mesurée en continu lors du chauffage Mise en évidence d’un effet bouchon ? Effet du degré de saturation initial du matériau ? Effet d’échelle ? Effet bouchon = le fluide interstitiel (ici du gaz) ne passe plus au travers du matériau poreux, il y a augmentation de la pression de pore => écaillage des structures en béton [Ulm et al.-99, Khalifa et al.-00]

2.1- Méthode expérimentale : matériaux et conditions de chauffage Matériaux : mortier normalisé (E/C) = 0.5 avec ciment type CEM II et béton ANDRA avec ciment type CEM V (E/C) = 0.48 Echantillons de diamètre 37mm, (L/D) et degré de saturation Sw variables Une étude préliminaire sur bétons BAP (CERIB) a montré l’uniformité de la température à tout instant dans des échantillons de diamètre 65mm La vitesse moyenne de chauffage dépend de la température cible : 60, 105 ou 200°C mortier Béton ANDRA

2.1- Méthode expérimentale : banc d’essai thermique Le confinement est fixé à 5MPa pour toute l’étude

2.1- Méthodologie : analyse thermogravimétrique (ATG) Décomposition de la pâte de ciment hydratée lors du chauffage [Lea-98, Mounanga-03] Lors d’un chauffage continu (méthode dynamique), on considère que : pour l’eau, l’eau libre est entièrement partie avant 105 ou 145°C (par convention). On s’en assure par séchage préalable à 105°C jusqu’à stabilisation de la masse. pour les C-S-H et les aluminates hydratés, la perte d’eau liée a lieu de 145 à 400°C pour la Portlandite Ca(OH)2, la perte d’eau liée se fait de 400 à 600°C pour la calcite CaCO3, la perte de CO2 se fait de 600 à 800°C XXXX

Appareil LabsysTM (Setaram) : Tmaxi = 1600°C sous atmosphère inerte 2.1- Description du banc d’essai d’ATG disponible au LML (Ecole Centrale de Lille) Appareil LabsysTM (Setaram) : Tmaxi = 1600°C Un appareil intégrant la balance et le four un système informatisé de pilotage du chauffage du four, et d’acquisition de mesures Arrivée d’eau : pour la régulation du four Arrivée de gaz : fonctionnement sous atmosphère inerte

2.1- Description du banc d’essai d’ATG disponible au LML (Ecole Centrale de Lille) La variation de masse est donnée par une balance à fléau en partie basse (sous le capot) La température est donnée par un thermocouple placé entre les deux échantillons Le flux thermique est donné par deux thermocouples reliés entre eux situés sous les deux creusets On teste des matériaux plutôt en poudre, pour augmenter leur surface d’échange et accélérer les réactions de décomposition au chauffage

2.1- Méthode de dépouillement d’un essai d’ATG Un premier essai à vide permet de tenir compte de la dérivée de l’appareil lors des essais proprement dits La perte de masse est exprimée en % de la masse de ciment On dispose également du flux thermique (en mVolts), équivalent à une dérivée thermogravimétrique DTG départ de l’eau libre décomposition des CSH décomposition de CH décomposition de la calcite CaCO3 20

2.2- Résultats d’ATG Pour le mortier, la réaction principale de décomposition des C-S-H se produit vers 150°C Pour le béton CEMV, la décomposition des C-S-H est beaucoup plus progressive (moins ample à T donnée) entre 150 et 400°C La stoechiométrie des C-S-H est plus variée et avec des rapports C/S plus petits que pour le mortier => Moins d’eau par C-S-H

Echantillon partiellement saturé 2.2- Résultats : Effet du degré de saturation initial - échantillons longs Echantillon sec N°23 Ko est la perméabilité au gaz initiale (avant cycles de chauffage) Echantillon partiellement saturé (Sw=44.7%) N°16 Un phénomène de bouchon a lieu pour le mortier long, partiellement saturé, à vitesse de chauffage élevée

2.2- Observations en cours d’essai Echantillon partiellement saturé (Sw=44.7%) N°16 Qu’est-ce que l’effet bouchon concrètement ? Des gouttes d’eau s’échappent du dispositif La pression de gaz mesurée en amont de l’échantillon augmente. Cela signifie que le gaz ne parvient plus a passer et s’accumule en amont

2.2- Résultats : Effet d’échelle pour le mortier partiellement saturé Echantillon long N°17 (Sw=53.4%) Echantillon court N°26 (Sw=44.7%) L’effet bouchon a lieu seulement pour la vitesse de chauffage la plus élevée et pour les échantillons longs

Béton partiellement saturé L’effet bouchon est observé 2.2- Résultats : Effet du degré de saturation initial pour le béton ANDRA Béton sec CEMV N°1 Béton partiellement saturé CEMV N°2 (Sw=79.6%) L’effet bouchon est observé pour le béton ANDRA saturé à 79,6% dès le chauffage jusqu’à 60°C

2.2- Résumé des principaux résultats Remarques : 60°C est une température possible pour le stockage, et une saturation à 79,6% est déjà très basse (Cf exposé N. Burlion) La perméabilité au gaz peut donc s’annuler in situ, par contre, quelle est la durée de ce bouchon/ durée du stockage, cela reste une question ouverte

2- Conclusion partielle Un effet bouchon a été mis en évidence. Il est très sensible à l’effet d’échelle, au degré de saturation Sw initial, et à la vitesse de chauffage. Il a été observé pour les mortiers et les bétons CEMV ANDRA longs (L/D ≈ 2) et partiellement saturés. Aucun effet bouchon n’est constaté pour du matériau sec, et des échantillons suffisamment petits (L/D ≈ 1). Jusqu’à 200°C, notre interprétation est qu’à la fois de l’eau libre (jusqu’à 150°C environ), et de l’eau liée (due à la décomposition des CSH au-delà) se dilate, se vaporise, se met sous pression, et obstrue le réseau poreux connecté : le gaz ne peut plus passer.

Plan de l’exposé 1- Introduction 2- Perméabilité à chaud de mortier normalisé et béton ANDRA 1.1- Méthodologie expérimentale 1.2- Résultats et analyses 3- Effet d’une macro-fissure sur les propriétés de transport 3.1- Méthodologie expérimentale 3.2- Résultats et analyses 3.3- Complément : modélisations micro-mécanique 4- Effet d’une micro-fissuration sur les propriétés de transport au gaz 4.1- Méthodologie expérimentale 4.2- Résultats et analyses 5- Conclusion - Perspectives

3.1- Méthode expérimentale : Obtention d’une macro-fissure diamétrale par essai de fendage Echantillon 2 : CEMI Macro-fissure Essai brésilien Echantillon 1 : CEMV (E/C)=0,39

3.1- Méthode expérimentale : Utilisation d’une cellule triaxiale de confinement dispositif de mesure de perméabilité cellule triaxiale échantillon d’argilite macro-fissuré manomètre source de gaz réservoir tampon Pc P0 Pi pompe Gilson Nota : Pc = étanchéité échantillon + niveau d’écrasement de la macro-fissure

3.1- Méthode expérimentale : Mesure des variations d’écrasement de fissure e (non représenté sur le schéma de la page précédente) L’écrasement de fissure e est compté positivement (ouverture <0) Tous les effets parasites (déformations des supports plastiques, déformation élastique du matériau, etc.) sont pris en compte lors des phases de calibrage Vue de dessus anneau support CapteursLVDT manchon en Viton Macro fissure Echantillon

3.2- Résultats : comportement mécanique Après deux à trois cycles de charge-décharge, le comportement mécanique de deux échantillons différents est quasiment identique, même si la fermeture initiale était différente

3.2- Résultats : comportement hydraulique K0(Echantillon 1) = 3,2x10-14 m2 K0(Echantillon 2) = 7x10-15 m2 Après un 1er cycle de chargement, la perméabilité au gaz se stabilise et devient moins sensible au confinement,  échantillon. Pas d’effet de la pression d’injection (Pi = 0.5 ou 1 MPa). Pour ces macro-fissures, il subsistera toujours des chenaux préférentiels pour l'écoulement et une contrainte usuelle (<40MPa) ne pourra pas les refermer.

3.3- Essai complémentaire « rudimentaire » Effet d’une injection d’air humide et d’une faible augmentation de température Procédure expérimentale : balayage de la fracture non confinée sous air humide (92%HR) à 24°C ou 40°C pendant 48h minimum puis pendant des durées de 5 jours. 2) mesure de la perméabilité de la fracture sous confinement croissant par injection d'argon sec à température ambiante ou en cellule chauffée à 50°C (Pi= 5 puis 10 bars à Pc donné). L'humidité réelle est alors un peu plus faible que 92% dans la fracture. 3) reprise du balayage sous air humide et répétition des opérations. Enceinte thermique à HR contrôlé = 92% (l’air humide est extrait de l’enceinte puis envoyé dans la cellule triaxiale par pompe à vide)

3.3- Essai complémentaire « rudimentaire » Effet d’une injection d’air humide et d’une faible augmentation de température Premiers résultats sur l’échantillon 1 (similaires pour 2) Pinjection gaz = 5 bars Pinjection gaz = 10 bars Peu d’effet de la pression d’injection (Pi = 0.5 ou 1 MPa). Effet limité du balayage par air humide à 92%HR, et d’une variation de T-> 50°C.

3.3- Essais complémentaires Effet d’une augmentation forte de la température Premiers résultats un échantillon macro-fissuré de béton CEM I Echantillon h = 70mm; f = 36mm Trois cycles de chauffage successifs : 20-50°C, 20-105°C, 20-150°C Perméabilité au gaz en continu on n’observe pas un effet notable du chauffage sur la perméabilité au gaz du béton macro-fissuré.

3.3- Essais complémentaires Effet d’une injection d’eau Premiers résultats sur l’échantillon 1 (CEM V E/C=0,39) Conditions expérimentales: Pc = 3 MPa et Pi = 5 bars Keau = m Q L /(A (P1-P0)) on observe une chute régulière du débit, et donc de la perméabilité, dans un rapport de 1 à 3-4. La perméabilité à l’eau initiale est deux ordres de grandeur en dessous de la perméabilité au gaz.

3.4- Suite à cette étude expérimentale : Deux modèles micro-mécaniques ont été proposés, visant à décrire les propriétés mécaniques et de transport du matériau macro-fissuré (collaboration avec L. Dormieux et E. Lemarchand, deux publications acceptées dans TIPM) (1) Distribution de cylindres parallèles (2) Distribution de sphéroïdes aplatis 3D Prédiction de la perméabilité au gaz avec (_) ou sans (- -) tortuosité

Plan de l’exposé 1- Introduction 2- Perméabilité à chaud de mortier normalisé et béton ANDRA 1.1- Méthodologie expérimentale 1.2- Résultats et analyses 3- Effet d’une macro-fissure sur les propriétés de transport 3.1- Méthodologie expérimentale 3.2- Résultats et analyses 3.3- Complément : modélisations micro-mécanique 4- Effet d’une micro-fissuration sur les propriétés de transport au gaz 4.1- Méthodologie expérimentale 4.2- Résultats et analyses 5- Conclusion - Perspectives

4.1- Préparation de bétons ANDRA micro-fissurés (mastère recherche de Sofia Mjahad, thèse en démarrage) 1- Etat initial de tous les échantillons (CEM I E/C=0,43) : étuve à 65°C jusqu’à stabilisation de la masse => Kgaz initiale (pulse test) puis mise en atmosphère à RH = 100% jusqu’à stabilisation de la masse 2- Procédures expérimentales testées pour obtenir une micro-fissuration (potentiellement) reproductible Echantillon Béton (1) : f = 37,7 mm, h=30 mm 3 cycles de gel/dégel (un cycle = -18°C puis 100°C) Echantillon Béton (2) : f = 37,7 mm, h=73,5 mm Immersion dans l’azote liquide (-196°C) puis dans l’eau bouillante (100°C) 3- Ensuite, chaque échantillon est mis en étuve à 105°C => Kgaz après choc thermique

4.2- Premiers résultats : une micro-fissuration efficace Pour les deux échantillons testés, la perméabilité a fortement augmenté suite au choc thermique + passage en étuve à 105°C. NB : un choc thermique sur béton initialement sec ne voit pas d’augmentation de Kgaz

Plan de l’exposé 1- Introduction 2- Perméabilité à chaud de mortier normalisé et béton ANDRA 1.1- Méthodologie expérimentale 1.2- Résultats et analyses 3- Effet d’une macro-fissure sur les propriétés de transport 3.1- Méthodologie expérimentale 3.2- Résultats et analyses 3.3- Complément : modélisations micro-mécanique 4- Effet d’une micro-fissuration sur les propriétés de transport au gaz 4.1- Méthodologie expérimentale 4.2- Résultats et analyses 5- Conclusion - Perspectives

Conclusion - Perspectives 1) Perméabilité à chaud : La perméabilité au gaz peut s’annuler dans des conditions possibles in situ, Question ouverte : Quelle est la durée de ce bouchon/durée du stockage ? 2) Propriétés de transport au gaz de bétons macro-fissurés : Le confinement pilote la perméabilité (peu d’effet de Pi ou HR - à valider) Question ouverte : Quel serait l’effet d’un chargement en confinement+déviateur (i.e. cisaillement) ? 3) Propriétés de transport au gaz de bétons micro-fissurés : La micro-fissuration est obtenue par choc thermique Question ouverte : Quelle métrologie mettre en place pour l’évaluer ?