Évaluation du risque écologique pour les écosystèmes aquatiques continentaux exposés aux rejets d’uranium : impact radiotoxique et impact chimique Rodolphe GILBIN Laboratoire de Radioécologie et Ecotoxicologie Cadarache

Inventaire national des sites miniers d’uranium programme MIMAUSA 100 km 23 zones minières définies sur tout le territoire (210 sites) avec une concentration particulière dans le massif central Benaize Lacour Gartempe Crouzille Corrèze Cantal Creuse Allier 50 km http://www.irsn.fr/FR/base_de_connaissances/Environnement/surveillance-environnement/surveillance-mines-uranium/Documents/irsn_mines-uranium_inventaire_mimausa.pdf R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 2/33

Origine de l’uranium Sites miniers d’uranium du Limousin R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 3/33

Contexte Origine de l’uranium http://www.gep-nucleaire.org/gep Le Groupe d’Expertise Pluraliste (GEP mines) Point de départ : remise en état des sites conforme aux objectifs de protection des populations et de l’environnement Analyses divergentes sur les conditions de cette remise en état Développements judiciaires et médiatiques importants Novembre 2005 : création par MEDDAT d’un Groupe d’Expertise Pluraliste (GEP) sur les sites miniers d’uranium du Limousin Plus de vingt experts de disciplines et d’origines diverses, incluant des institutionnels français et étrangers, des associatifs, des experts indépendants, et l’industriel Regard critique sur les documents techniques fournis par l’opérateur minier AREVA NC (Cogema) pour les sites de la Haute-Vienne, afin d’éclairer l’administration et l’exploitant sur les options de gestion et de surveillance à long terme des installations R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 4/33

La composition du GEP mines Origine de l’uranium La composition du GEP mines GROUPE PLENIER GT1 Terme source et Transferts à l’environnement GT2 Impacts environnementaux et sanitaires GT3 Cadre réglementaire Surveillance à long terme GT4 Mesures Groupes de travail dédiés compétences mobilisées : sciences de la terre, environnement et radioprotection compétences élargies en fonction des besoins par la sollicitation d’autres experts R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 5/33

Principales pistes classiques de raffinement Méthodologie Principales pistes classiques de raffinement Caractérisation du risque D’une approche déterministe vers une approche probabiliste Concentration totale de l’élément Concentration dissoute de l’élément (spéciation physique) Fraction labile de l’élément (spéciation chimique) Fraction biodisponible de l’élément (spéciation biologique) De la concentration toale vers biodisponible Analyse des expositions/effets R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 6/33

Mise en œuvre Méthodologie chimiotoxicité radiotoxicité Étude préliminaire Risque ? Stade 1 : screening « Screening+ » sur le bassin versant du Ritord Concentrations totales Concentrations dissoutes Caractérisation déterministe et probabiliste du risque Risque ? Stade 2 : étude générique Risque ? Prise en compte de l’influence de la spéciation chimique De l’uranium : - générique - site spécifique Perspectives Stade 3 : étude détaillée Risque ? Conclusions chimiotoxicité radiotoxicité R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 7/33

L’étape de screening de l’ERE Application au bassin versant du Ritord R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 8/33

Inventaire des toxiques Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Inventaire des toxiques 235U 238U U 234U chimiotoxicité radiotoxicité R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 9/33

Inventaire des milieux récepteurs Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Inventaire des milieux récepteurs zone de référence potentielle R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 10/33

Inventaire des organismes cibles Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Inventaire des organismes cibles Taxonomie (Classe) Espèce modèle Chlorophycophytes Algue verte unicellulaire Phanérogames (Angiosperme) Myriophylle Phanérogames (Gymnosperme) Pin Arthropodes (Insecte) Chironome Éphémère Arthropodes (Crustacé) Daphnie Mollusque Anodonte Vertébré (Poisson) Gardon Perche Carpe Poisson-chat Vertébré (Amphibien) Grenouille Vertébré (Oiseau) Colvert Vertébré (Mammifère) Rat musqué R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 11/33

Inventaire des voies d’atteinte Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Inventaire des voies d’atteinte R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 12/33

Exposition aux rayonnements ionisants : modèle conceptuel Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Exposition aux rayonnements ionisants : modèle conceptuel Légende : Ellipses représentatives des organismes (proportionnelles) Animal Plante terrestre Plante aquatique Couches représentatives des milieux Sédiment Eau Air R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 13/33

Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Données disponibles Pas de mesure Eau et sédiments Eau seulement Sédiments seulement Eau Sédiments Végétaux Ra226 Formes dissoutes Formes particulaires Total U238 (exprimé en masse) Pb210 Non mesuré Th234, Bi214, Pb214 Non mesurés Total, occasionnellement R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 14/33

équilibre équilibre équilibre Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Rapport isotopique Unat équilibre équilibre équilibre Coeff de partage eau/gaz (0,4 à 8°C) Concentrations dans l’eau R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 15/33

Mesure ou application du Kd Détermination des PEC tous compartiments Radionucléide Eau Sédiment 238U Mesure Mesure ou application du Kd 234Th, 234mPa, 234U, 230Th Équilibre avec 238U Application du Kd 226Ra Mesure ou application du 50ème percentile du ratio 226Ra/238U sur concentration en 238U des sédiments 222Rn Équilibre avec 226Ra 218Po, 214Pb, 214Bi, 214Po, 210Bi, 210Po 210Pb Mesure ou application du 50ème percentile du ratio 210Pb/238U sur concentration en 238U des sédiments 235U, 231Th, 231Pa, 227Ac, 227Th, 223Ra Équilibre avec 238U après application du rapport isotopique naturel 238U/235U 219Rn 215Po, 211Pb, 211Bi, 207Tl R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 16/33

Vérification équilibre radioactif Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Vérification équilibre radioactif Dans les compartiments eau, sol de berge, plantes et poissons 1.0E-01 1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 U238 Th234 Pa234m U234 Th230 Ra226 Rn222 Po218 Pb214 Bi214 Po214 Pb210 Bi210 Po210 U235 Th231 Pa231 Ac227 Th227 Ra223 Rn219 Po215 Pb211 Bi211 Tl207 Concentration (Bq.kg -1 sec) 0.1 1 10 100 U238 Th234 Pa234m U234 Th230 Ra226 Rn222 Po218 Pb214 Bi214 Po214 Pb210 Bi210 Po210 U235 Th231 Pa231 Ac227 Th227 Ra223 Rn219 Po215 Pb211 Bi211 Tl207 Concentration (Bq.kg -1 frais) concentration théorique gamme de variation de la concentration mesurée limite de détection R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 17/33

Détermination PNEC et PNEDR Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Détermination PNEC et PNEDR Ajustement d’une loi log-normale 0% 10% 20% 30% 40% 50% 60% 70% 80% 90% 100% 0.0001 0.001 0.01 0.1 1 10 100 1000 Concentration mg/l R² = 0.9660 KSpvalue = 0.500 0% 20% 40% 60% 80% 100% 1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 1.0E+07 Dose Rate (µG/h) R ² = . 9513 KSpvalue KSpvalue = 0.500 Best-Estimate Centile 5% Centile 95% vertebrate invertebrate algae Valeurs de référence chimique Valeurs de référence radiologique HC5 (µg U.l-1) SF (s.d.) PNEC (µg U.l-1) HDR5 (µGy.h-1) PNEDR (µGy.h-1) Meilleure estimation 3,2 1 98 5 10 IC 95% 0,57 - 23 Sans objet 23-497 chimiotoxicité radiotoxicité R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 18/33

Caractérisation du risque Méthodologie Caractérisation du risque Méthodes déterministes Screening Étape générique Étape spécifique Méthodes probabilistes R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 19/33

Indice de risque ajouté Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Approche déterministe En une même station 50 100 150 200 250 300 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 années indice de risque eau 450 eau 400 350 300 250 indice de risque 200 0.02 0.04 0.06 0.08 0.1 0.12 0.14 0.16 0.18 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 années indice de risque 150 sédiment 100 50 1994 1995 1996 1997 1998 1999 2000 2001 2002 2003 2004 2005 2006 Indice de risque total chimiotoxicité radiotoxicité Indice de risque ajouté R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 20/33

Approches probabilistes Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Approches probabilistes Comparaison des distributions 0.0% 10.0% 20.0% 30.0% 40.0% 50.0% 60.0% 70.0% 80.0% 90.0% 100.0% 1.0E-01 1.0E+00 1.0E+01 1.0E+02 1.0E+03 1.0E+04 1.0E+05 1.0E+06 exposition effet dans 95% des cas d'exposition, au plus entre 6 et 33% d'espèces affectées chimiotoxicité radiotoxicité R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 21/33

Arrêt processus d’évaluation Screening Ritord : problème – expositions – effets – risque Conclusions déterministe probabiliste déterministe probabiliste Stade 1 : screening Risque ? sédiment eau Stade 2 : étude générique Concentrations dissoutes Risque ? eau chimiotoxicité radiotoxicité Stade 3 : étude détaillée Arrêt processus d’évaluation R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 22/33

Prise en compte de l’influence de la spéciation chimique Application à la chimiotoxicité de l’uranium / Ritord R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 23/33

Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Objectifs Intégrer la notion de biodisponibilité de l’uranium dans l’analyse des effets écotoxiques Rapporter les données d’écotoxicité à des conditions physico-chimiques standardisées Transposer ces résultats aux conditions physico-chimiques représentatives du Ritord => PNEC site spécifique Illustrer l’influence de cette approche sur les résultats de l’analyse de risque pour le Ritord R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 24/33

Comment accéder à la spéciation de l’uranium ? Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Comment accéder à la spéciation de l’uranium ? À faire pour les données d’effet ET d’exposition Information généralement non fournie Mais caractérisation physico-chimique milieux potentiellement accessible Spéciation a posteriori via la modélisation L’outil mis en œuvre : JCHESS (Chemical Equilibrium of Species and Surfaces ) Modèle de spéciation dédié à la simulation de l’état d’équilibre de systèmes aqueux complexes Développé par l’Équipe Hydrodynamique et Réactions (centre de Géosciences, Mines Paris Tech) Spéciation fonction de : température pH Eh concentrations des différentes espèces chimiques présentes dans le système ions majeurs : Ca2+, Mg2+ (ou dureté totale), Na+, K+, PO43-, CO32- (ou alcalinité totale), SO42-, NO3- et Cl- teneur en matière organique de l’eau Pressions partielles des gaz Paramétrisation : constantes thermodynamiques caractéristiques Sept bases de données thermodynamiques D’autres en cours d’élaboration base IRSN dédiée à l’uranium R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 25/33

Données d’écotoxicité Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque 70 valeurs (EC10, MATC) réparties sur : 7 taxons 17 espèces 23 références ALGUES Données d’écotoxicité VEG. SUP. 12 valeurs : 4 / producteurs primaires 6 / invertébrés 2 / vertébrés réparties sur : 6 taxons 8 espèces 11 références CRUSTACÉS CNIDAIRES Investigations complémentaires INSECTES POISSONS 2007 AMPHIBIENS 2009 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 26/33

Information physico-chimique disponible Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Information physico-chimique disponible 100 90 80 70 60 50 40 30 20 10 pH Ca Mg Na K Cl Fe Al Si Dureté SO4 NO3 PO4 Température Alcalinité Force ionique Conductivité Oxygène dissous Pression partielle de CO2 Carbone organique total (TOC) Carbone organique dissous (DOC) Composé simulant la matière organique ou nature de l'eau utilisée 2007 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 27/33

Information physico-chimique à générer Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Information physico-chimique à générer Dureté (ratio Ca2+/Mg2+ constant) Équilibre calco-carbonique Pas de précipité Pas de MO Cinq combinaisons C1 : UO22+ C2 : UO22+, UO2(OH)+ et UO2(OH)2 C3 : UO22+ et UO2CO3 C4 : UO22+, UO2(OH)+, UO2(OH)2 et UO2CO3 voir C5 : UO22+, UO2(OH)+, UO2(OH)2, UO2CO3, UO2H3PO42+ et UO2HPO4 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 28/33

SSD log-normale (cohérence/screening) Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque SSD log-normale (cohérence/screening) Pondération Paramètres statistiques HC5 Taxon Espèce KSp R² mol U/l C1 non 0,092 0,9447 oui 0,089 0,9558 C2 0,8173 0,002 0,8451 C3 0,5 0,9512 6,30E-10 0,9435 Producteurs primaires : 1 Invertébrés : 10 Vertébrés : 1 0,015 0,97 Invertébrés : 1 Vertébrés : 10 0,778 Producteurs primaires : 10 0,028 0,9095 C4 0,038 0,9179 0,013 0,9144 C5 0,023 0,9107 0,001 0,8847 SF 1 : PNECbiodispo de 0,15 µg U biodisponible/l Meilleur ajustement C4 : log-logistique (0,22 µg U/l) R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 29/33

Information physico-chimique disponible Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Information physico-chimique disponible   étude particulière suivi internannuel campagne 2007 pH température O2 Na K Cl Ca Mg SO4 As Ba U Ra conductivité Al Si Fe Mn Tl P F NO3 R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 30/33

Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Spéciation in situ Hypothèse C3 Variabilité spatio-temporelle => pas de PNEC rivière et/ou saison Rôle de la MO R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 31/33

Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Spéciation in situ Hypothèse C3 Variabilité spatio-temporelle => pas de PNEC rivière et/ou saison Rôle de la MO R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 32/33

Spéciation Ritord : principes – effets – expositions - risque Conclusions Faisabilité démontrée, MAIS Nombreuses données manquantes => hypothèses Pas de MO ! Spéciation purement modélisée => incertitudes Compléments de preuves Fraction labile (DGT - Diffusive Gradients in Thin films) Biomarqueurs Bioindication À démontrer… + sédiments + rôle de la MO R. Gilbin - Master II EcoSystèmeS - Module FMOE326 – 7/12/2009, Montpellier 33/33