LABORATOIRE DE PHYSIQUE DES LASERS Franges de Ramsey à deux photons sur un jet supersonique de SF6 à 10,6 µm : augmentation de la sensibilité de détection et de la résolution. Comparaison à la fontaine à Césium par laser femtoseconde. LABORATOIRE DE PHYSIQUE DES LASERS

Sujet de thèse Développer une expérience de franges de Ramsey à deux photons sur un jet supersonique de SF6 pour la métrologie des fréquences à 30 THz pour la spectroscopie à ultra-haute résolution : Transitions ro-vibrationnelles de molécules à 10 µm Spectroscopie moléculaire en jet supersonique pour la physique fondamentale : Interféromètre Tests spécifiques sur un étalon moléculaire

Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Etalon CO2 à 30 THz Déviation d’Allan Laser CO2 Laser à CO2 asservi sur une raie d’absorption saturée d’OsO4 -10 30 20 10 fréquence du battements ( Hz) Temps 1 10 100 1000 0,1 Hz -15 -14 -13 0.098 Hz Temps (s) Déviation d’Allan Laser CO2 (25 kHz/div.) 20 kHz S/B[1 Hz]= 30000 250 200 150 100 50 (min) - Stabilité : 0,1 Hz sur 100s (3.10-15) Reproductibilité : 10 Hz (3.10-13) [1,3.10-13 , SYRTE(1999)] Bruit Pente

6 s/pt Comment améliorer ces performances ? augmenter la résolution rapport signal sur bruit maximal Molécules lentes (0.5 kHz/div) 560 Hz 6 s/pt Durand, et al 1997

absorption saturée Franges de Ramsey sur un jet moléculaire zone 1 Bordé, et al 1984 S/B[1 Hz]= 1 5 kHz 2,5 s/pt Contraintes d’équidistances et de parallélisme très sévères

Interaction avec deux zones de champ séparées d’une distance D Franges de Ramsey à deux photons Spectroscopie à deux photons sans effet Doppler Interaction avec deux zones de champ séparées d’une distance D zone 2 D zone 1 Ec T=D/u Ea t

Dispositif expérimental Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Niveaux d’énergie de la transition à deux photons de SF6 v=2, J=3 v=1, J=3 76 MHz Absorption à deux photons v=0, J=4

Schéma de l’expérience SF6 laser CO2(2) laser CO2(2) CO2/OsO4 synthétiseur FM

Jet supersonique de SF6 pur ou ensemencé d’Hélium buse f=50 µm SF6 7 mm écorceur f=500 µm Jet supersonique de SF6 pur ou ensemencé d’Hélium 20 % de SF6 v 690 m/s Dv/v 7% 100 % de SF6 v 390 m/s Dv/v 15% Amélioration : collimateur (0,7×4 mm) Divergence horizontale 41 mm Divergence verticale 7 mm à 50 cm

Cavité Fabry-Perot repliée 50 cm finesse  300 w  3-4 mm

Enjeux expérimentaux : Point de départ : 1,8 kHz 6 4 2 -2 -4 10 5 -5 S/B[1 Hz] ≈ 10 Constantin, 2000 fréquence relative (kHz) Enjeux expérimentaux : - Accroître la résolution - Améliorer l’efficacité de détection - Limiter le bruit basse fréquence

Nouvelle méthode de détection Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Détection sur le faisceau d’excitation Détection sur une transition à deux photons : + Toutes les classes de vitesses contribuent + facile à mettre en oeuvre - Forte puissance pour saturer la transition - contraste limité SF6

Séparation de la voie d’excitation et de la voie de détection laser CO2(2) Puissance dans la cavité en U 20 mW Puissance sur détecteur 40 µW MAO Puissance dans la cavité de détection 75 µW Puissance sur détecteur 150 nW SF6

Ec w1 w2 Eb w1 Ea Fraction de molécules contribuant au signal w wbc Jet 2èmeCavité d’excitation Ec Emission stimulée Cavité de détection w1 w2 Eb Profil Doppler Absorption à deux photons w1 Ea w wbc Fraction de molécules contribuant au signal

Détection de l’émission stimulée par peigne de fréquence Profil Doppler Peigne de fréquence w wbc Gain en S/B d’un facteur 10

Séparation de la voie d’excitation et de la voie de détection laser CO2(2) MAO 10 Signal de franges FM 1 0.1 Bruit de détection à 215 Hz SF6 0.1 10 100 1000 Puissance dans la cavité de détection (µW)

Les deux cavités d’excitation et de détection

Accroissement de la résolution de l’interféromètre Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Interzone de 50 cm Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Meilleur rapport signal sur bruit Jet supersonique 20% de SF6 dans He Amplitude (u. arb.) 690 Hz 20% SF6 50 cm S/B[1 Hz] = 140 40 30 20 10 -10 -20 -30 Fréquence relative (kHz) Enveloppe d’une composante hyperfine Nombre de frange Déviation d’Allan : 4.10-14t-1/2

Meilleure résolution à 50 cm Amplitude (u. arb.) 400 Hz SF6 pur 50 cm S/B[1 Hz] = 45 -10 10 Fréquence relative (kHz) Déviation d’Allan : 7.10-14t-1/2 (CO2/OsO4 : 3.10-14t-1/2)

Interzone de 1 m Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Accroissement de la résolution : nouvel interféromètre de 1 m Nouvelle structure mécanique (Invar) Effort de réduction du bruit basse fréquence 1,20 m

Meilleure résolution à 1 m SF6 pur 1 m 200 Hz Amplitude (u. arb.) S/B[1 Hz] = 20 2 1 -1 Fréquence relative (kHz) -Déviation d’Allan potentielle : 8.10-14t-1/2 -Structure hyperfine …

Meilleure résolution obtenue pour les franges de Ramsey sur SF6 Problèmes de dérives du laser à CO2/OsO4 Il faut une référence de fréquence plus stable sur le long terme (> 100 s)

Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Stabilité à court terme Nouvel oscillateur local Laser à CO2/OsO4 Stabilité à court terme 3.10-15 (100s) LPL Villetaneuse Maser à Hydrogène Stabilité à long terme 2 10-15 sur 1000 s Exactitude  10-15 (fontaine à Césium) BNM-SYRTE Paris Liaison par fibre optique ( 43 km) Laser Diode @ 1.55 µm MA Laser fs Laser à CO2

Performances du lien optique CO2/OsO4 Maser H Lien optique

nCO2 n CO2 = p fr+ d1 + d2 Mesure à 30 THz (laser à CO2) Diode laser 788 nm 852 nm n CO2 = n 788 nm- n 852 nm 2 diodes lasers avec : nCO2 p fr d1 d2 n CO2 = p fr+ d1 + d2 n fr  1 GHz p  28370 fr Mesure de nCO2  mesure de fr

F CO2 (2) Synthétiseur 1 100 Hz CO2/OsO4 (1) Laser fs F Synthétiseur 2 MAO Synthétiseur 1 F 100 Hz CO2/OsO4 (1) F SF6 Laser fs fr Synthétiseur 2 Maser-H/Cs BNM-SYRTE Compteur

Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

Structure hyperfine (kHz)

désaccord par rapport à Mesure de la fréquence centrale 8 24 séries de mesures 4 mois 7 6 5 Nnombre de mesures s = 1,4 Hz 4 3 2 1 -4 -3 -2 -1 1 2 3 4 désaccord par rapport à la moyenne ( Hz ) Fréquence absolue :28 412 764 347 323.0  1.4 Hz

Mesure des effets systématiques Déplacements lumineux 120,0 Amplitude des franges Déplacement de Fréquence 100,0 80,0 (a) p/2 Fréquence (Hz) 60,0 40,0 20,0 0,0 -20,0 0,00 5,00 10,00 15,00 20,00 25,00 30,00 35,00 40,00 45,00 Puissance dans la cavité en U (mW) Déplacement lumineux pour la frange centrale +0.750.5 Hz (pour impulsion p/2)

Laser à CO2 asservi sur les franges de Ramsey à deux photons, de SF6 Synthétiseur 1 F 100 Hz MAO CO2/OsO4 (1) F SF6 Laser fs fr Synthétiseur 2 Maser-H/Cs BNM-SYRTE Compteur

Déviation d’Allan du laser à CO2 asservi sur le signal de franges de Ramsey à deux photons

Conclusion & perspectives Introduction Dispositif expérimental Nouvelle méthode de détection Accroissement de la résolution de l’interféromètre Interzone de 50 cm Interzone de 1 m Développement d’un nouvel oscillateur local pour la spectroscopie Comparaison à l’étalon primaire de fréquence par laser fs Conclusion & perspectives

t S/B[1 Hz] 560 Hz 6 s/p 1 560 20 cm 900 Hz 20 % 2 s/p 11 81 346 Hz 50 cm 2 s/p 9,2 37 20 % 50 cm 1 s/p 140 45 337 Hz 200 Hz 2,4 5 20 % 100 % 100 Hz 100 % 100 cm 1 s/p 20 5

Déviation d’Allan : 4.10-14t-1/2 (mesurée à 2.10-13) Bilan Augmentation résolution d’un facteur 10 P=200 Hz, S/B[1 Hz]= 20-140 - Développement d’un nouvel oscillateur local Performances Déviation d’Allan : 4.10-14t-1/2 (mesurée à 2.10-13) Reproductibilité de l’ordre du Hz (avec mesures d’effets systématiques) Spectroscopie avec un bon S/B sur un temps raisonnable

Développements envisagés Augmentation du rapport S/B : Buse multi-trous Détection haute fréquence Nouveau détecteur Amélioration de l’oscillateur local Maser H remplacé par oscillateur cryogénique 3.10-14 de 1 à 500s Contrôle des fluctuations de phase du lien optique Amélioration de la chaîne de mesure

Variation des constantes fondamentales Tests sur des molécules Mesure de la fréquence centrale de la transition de SF6 par rapport à Cs 3 2 1 centrale de SF6 (Hz) fréqunece ±3,1.10-14/an -1 -2 -3 12/12/02 31/01/03 22/03/03 11/05/03 30/06/03 19/08/03 08/10/03 27/11/03 16/0104 Temps (jours)

Tests de violation de parité sur des molécules Derniers tests de l’équipe CHFClBr -Raie de ~ dizaines de kHz Ecart type de 0,5 Hz (dû aux collisions) Tests envisageables Nouvelle molécule : DnGD~1 Hz? -Raie de ~ 100 Hz? Ecart type ??? laser CO2 CO2/OsO4 Laser fs Maser-H/Cs BNM-SYRTE