L'aérosol de combustion dans une région en grande mutation, l'Asie. Laboratoire d’Aérologie / OMP Université Paul Sabatier Toulouse III L'aérosol de combustion dans une région en grande mutation, l'Asie. Christelle Michel

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Tests de sensibilité Conclusions perspectives . . . . Cet exposé se déroulera en 5 parties, avec tout d’abord une introduction sur l’aérosol de combustion en Asie. Nous verrons ensuite l’élaboration d’un inventaire d’émissions issues des feux de végétation. Je vous présenterais ensuite les résultats d’une simulation effectuée avec le modèle MésoNH-C-ORISAM pendant la campagne ACE-Asia, qui sera suivi de la présentation de tests de sensibilité. Enfin, je terminerais cet exposé par les conclusions et perspectives de ce travail. .

L’ aérosol carboné : définition Ses composantes : primaire : Black Carbon ou carbone suie (BC) et Carbone Organique (OCp) secondaire : Carbone Organique (OCsec) Composantes ayant un impact important sur le climat: L’aérosol carboné peut se séparer en 2 composantes. Une composante primaire constituée de BC et de OC, et une composante secondaire composée uniquement de OC. Ces composantes ont un impact important sur le climat. En effet, comme le montre cette figure extraite du rapport IPCC 2001, le signe de l’impact radiatif moyen au sommet de l’atmosphère n’est pas identique suivant la composition chimique de l’aérosol. Par exemple, OC a tendance à refroidir comme les sulfates, alors que BC va réchauffer comme les gaz à effet de serre. Nous pouvons également noter l’incertitude très basse du niveau de connaissance scientifique. Forçage radiatif moyen au sommet de l’atmosphère [IPCC 2001]

Formation des aérosols condensation / absorption / adsorption / coagulation nucléation Aérosols espèces condensables : SOA, H2SO4, HNO3, H2O… Transport / Vieillissement Aérosols primaires BC, OC, sels marins, poussières Dépôts (sec et humide) transformations chimiques COV biogéniques : Monoterpènes Emissions par les couverts forestiers de Composés Organiques Volatils Précurseurs volatils : SO2, NOx, NH3, COV Trafic routier, émissions industrielles, urbaines, feux (biofuels, incendies) … J’ai représenté ici la formation schématique des aérosols. Le trafic routier, les industries, et les feux émettent des précurseurs volatils, qui vont subir des transformations chimiques pour former des espèces condensables. Ces espèces condensables sont également produites par les COV biogéniques émis naturellement par la végétation. Certaines espèces condensables vont nucléer pour former des aérosols primaire en faible quantité. A cela s’ajoute les émissions qui sont la source principale d’aérosols primaires (BC et OC sont émis par les mêmes sources que les gaz). Ces aérosols primaires vont subir les processus de condensation/absorption/adsorption et coagulation pour former des espèces secondaires. Ces espèces sont transportées et vieillissent, puis sont déposées par dépôt sec et humide.

Impacts des aérosols de combustion Impact radiatif Rayonnement solaire Impacts des aérosols de combustion Impact sanitaire Particules toxiques Noyaux de condensation pour les nuages Asian Brown Cloud au dessus de la Chine (UNEP/NASA): Couche de pollution de 3 km d’épaisseur qui recouvre l’Asie du Sud-est, la Chine et l’Inde. Les aérosols sont de plus en plus étudier du fait de leurs impacts nombreux et complexes: pour citer les principaux, ils ont un Impact radiatif: comme on l’a vu en introduction, les aérosols absorbent et/ou diffusent le rayonnement solaire impliquant un réchauffement/refroidissement (suivant leur composition chimique) Impact sur les précipitations: les aérosols sont de très bons noyaux de condensations et peuvent modifier le régime des précipitations et engendrer des sécheresses ou des inondations. Impact sanitaire: qui concerne notamment les petites particules qui peuvent pénétrer profondément dans les poumons et être responsables de problème d’asthmes, de bronchites chroniques … A titre illustratif, je présente ici une image du nuage brun asiatique, couche de pollution de 3 km d’épaisseur constituée de sulfates, nitrates, particules carbonées mélangées à des polluants gazeux et qui aurait pour principal impact une réduction de 10 à 15 % du rayonnement solaire atteignant la surface du sol et une perturbation de la mousson.

Le carbone en Asie? Grande diversité d’aérosols: anthropiques et biogéniques. Plus de charbon et de biomasse brûlée qu’en Europe ou USA Pays en voie de développement industriel: combustion de fuels fossiles Pays en grande mutation (croissance démographique + industries) Comme l’illustre l’exemple du nuage brun, l’étude de l’Asie est intéressante car il existe une grande diversité des sources d’aérosols anthropiques et biogéniques. Les sources sont différentes comparées à l’Europe ou les USA, car il y a plus de charbon et de biomasse brûlée. De plus, c’est un continent en grand « boum » industriel qui a recourt à des procédés pas toujours très propres, et donc produit beaucoup de fuels fossiles (notamment en Chine). De plus sa croissance démographique et son développement industriel ne cessant d’augmenter, les projections pour le futur ne prévoient pas une réduction des émissions.

La campagne ACE-Asia (mars-mai 2001) ACE-Asia: Aerosol Characterization Experiment in Asia Améliorer notre compréhension de l’impact des aérosols atmosphériques sur le système climatique terrestre. Mon objectif: élaborer un inventaire d’émissions issues des feux de végétation, inventaire inexistant pour l’étude de la campagne. Documenté par: Réseaux de stations sol Mesures aéroportées (avions: C-130, Twin-Otter) Télédétection depuis le sol (lidar) Mesures bateau (R.H. Brown) Mesures satellitales (TERRA, SeaWiFs, AVHRR) Mon sujet de thèse, centrée sur l’aérosol en Asie, a trouvé un cadre particulièrement adapté avec l’exploitation des résultats de la campagne ACE-Asia, qui s’est déroulée de mars à mai 2001. En effet, cette campagne internationale a été mise en place pour étudier l’impact des aérosols atmosphériques sur le système climatique terrestre. La zone ACE-Asia est centrée sur la Chine, la Corée et le Japon. De nombreux moyens ont été mis en place durant cette campagne, avec des mesures sols, avions, bateau, sattelitales, et des outils de télédétection sols (lidar). Au cours de ma thèse, je me suis particulièrement attachée à l’utilisation des mesures sols et avions, mais je ne présenterais ici dans cet exposé que les résultats en « surface »

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Méthode des surfaces brûlées Résultats Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Tests de sensibilité Conclusions perspectives . Nous allons voir maintenant l’élaboration d’un inventaire d’émissions de feux de biomasse: ABBI avec la méthode des surfaces brûlées et les résultats de cet inventaire.

ABBI: Asian Biomass Burning Inventory Objectifs: Construire un inventaire d’émissions de gaz et particules émis par les feux de végétation en Asie durant la campagne ACE-Asia : 1er Mars – 15 Mai 2001 Pourquoi utiliser les données satellites? Observations nombreuses et répétées dans le temps et l’espace Disponibilité de longues séries: passées et futures Fréquences des observations Cohérences spatiales et temporelles de données Faible coût (comparé aux observations sols) L’objectif était de construire un inventaire pour caractériser les émissions émises par les feux de végétation pendant la campagne ACE-Asia. Plusieurs raisons nous ont poussé à utiliser les données satellites pour la construction de cet inventaire. Tout d’abord, les observations sont nombreuses et répétées dans le temps et l’espace, ce qui permet une disponibilité de longues séries de données, une fréquence importante des observations (journalière dans le cas de SPOT-Vegetation) et une cohérence spatiale et temporelle des données. De plus, elles sont d’un faible coût comparées aux observations sols.

SPOT-VEGETATION imagery Pourquoi utiliser la cartographie des zones brûlées au lieu de la détection des évènements de feux (pixels de feux actifs)? Minimiser l’effet de l’échantillonnage temporel: signature spectrale durable/instantanée Un premier pas vers une évaluation de la surface végétale effectivement brûlée. SPOT-VEGETATION imagery Vue d’hélicoptère Feux actifs Fumées Surfaces brûlées 2 méthodes existent pour la détection des feux: la détection des surfaces brûlées et la détections des feux actifs. Nous avons choisi d’utiliser la cartographie des surfaces brûlées car elle nous permet de minimiser l’effet de l’échantillonnage temporel. En effet les surfaces brûlées ont une signature spectrale durable dans le temps (plusieurs jours), alors que les feux actifs sont des évènements ponctuels. De plus, le traitement des surfaces brûlées associées à la caractérisation de la végétation est déjà un 1er pas vers une évaluation de la surface végétale effectivement brûlée, alors qu’elle demande des calculs difficiles à partir du nombre de pixels de feux.

Zoom sur l’Inde: comparaison des 2 méthodes d’acquisition 22/04/01: Landsat TM 26/04/01 : SPOT-Vegetation 20 – 29 April 2001 : nb. fire events (derived from AVHRR) 50 zoom La forte activité de feux détectée sur la côte est de l’Inde (carte des feux actifs) n’est pas confirmée par les cartes de surfaces brûlées (même avec les images TM-Landsat hautes résolutions) Nous avons comparer ici les deux méthodes qu’acquisition sur un exemple sur l’Inde. Cette carte représente le nombre d’évènements de feux dérivées de NOAA-AVHRR. Ce losange vert correspond à la zone observée par SPOT-Vegetation, et le carré bleu, à celle observée par Landsat TM. Nous pouvons voir que la forte activité de feux détectée sur la côte est de l’Inde sur les données NOAA-AVHRR pour la période du 20 au 29 avril 2001, n’est pas confirmée par les cartes de surfaces brûlées SPOT, ni même Landsat qui possède une résolution spatiale de 30m. Ceci dénote la forte incertitude liée aux cartes de feux actifs sur notre période et zone d’étude. Nous pouvons nous demander s’il n’existe pas un problème avec la méthode d’acquisition des feux actifs (pourquoi AVHRR voit ces feux en Inde?). -> beaucoup de nuages sur cette zone, et certaines méthodes définissent un pourcentage de feux lorsqu’il y a des nuages. -> par rapport aux dates, il est improbable, vu le nombre important de feux annoncé par AVHRR, qu’ils aient tous eu lieu entre le 26 et le 29 avril 2001. Forte incertitude liée aux cartes de feux actifs (dérivés de NOAA-AVHRR)

Cohérence de la méthode d’acquisition 26/03/2001 : SPOT-VGT 06/03/2001 : Landsat TM Nous pouvons également voir ici sur ces images SPOT et Landsat du nord de l’Inde, qu’une surface brûlée détectée sur les images Landsat haute résolution (représentées ici dans le cercle rouge) sont également visibles sur les images SPOT, en dépit de la différence de résolution spatiale. Cet exemple de vérifications, qui ont été réalisé en d’autres points confirme la cohérence de la méthode des surfaces brûlées dérivées à partir des produits SPOT-Vegetation. Les surfaces brûlées détectées sur les images TM sont également visibles sur les données SPOT-Végétation en dépit de la différence de résolution spatiale.

Traitement des données et analyses Données d’entrée: Images SPOT-Vegetation (S1, journalière, 1 km, réflectance au sol) Carte de végétation de l’université du Maryland (Global Land Cover product) Filière de traitement: GBA-2000 (Tansey et al., 2002) Module d’extraction des données de la zone à traiter de l’archive global: 1 Gb/jour de 6.6 Gb/jour Module de pré-traitement (masque des nuages, ombres, neige, saturation SWIR, angles extrêmes, surface non-végétale, composition temporelle) Module de traitement Masque des zones forestières et non forestières Algorithme: Ershov et al., 2001 Sorties: localisation (lat-long) des pixels classifiés comme brûlés et la date du feux Problèmes rencontrés Couverture nuageuse dense Feux de petites tailles et éparses Début de la saison de la mousson à la fin de la campagne Variété importante des types de végétation et des conditions (du désert à la forêt dense tropicale humide) Je vais donc vous présenter maintenant la méthode de traitement utilisée. Les données d’entrée sont les images SPOT-Vegetation, à 1 km de résolution spatiale et journalière, ainsi que la carte de végétation de l’université du Maryland. La filière de traitement peut se diviser en 3 modules: Un module d’extraction qui sélectionne les données de la zone d’étude Un module de pré-traitement qui permet d’éliminer les données inexploitables ou qui pourraient être confondues avec des surfaces brûlées: les nuages, ombres de nuages, neige … De plus, il y a élaboration d’une image composite temporelle qui servira de référence pour le module de traitement. Le module de traitement possède une différenciation des zones forestières ou non, car ce module est basé sur 2 algorithmes qui s’appliquent aux zones forestières et non forestières. Les données en sortie sont la localisation en latitude-longitude des pixels classifiés comme brûlés et la date où la surface a été détectée pour la 1ère fois comme brûlée. Le traitement des surfaces brûlées a été difficile car nous avons rencontré plusieurs problèmes liés à la zone et la période d’étude: Une couverture nuageuse dense Des feux de petites tailles et éparses Le début de la saison de la mousson à la fin de la campagne (en mai) Et une variété importantes des types de végétation et des conditions (du désert à la forêt tropicale dense humide).  Tester plusieurs algorithmes en particulier sur la zone sud de notre domaine

Analyse par les SIG (Système d’Information Géographique) Grille de 1°x1° Bandes latitudinales Carte administrative Carte de végétation Carte des pixels brûlés SIG Surfaces brûlées / pays / latitudes Surfaces brûlées* / pays / végétation Surfaces brûlées / végétation / 1°x1° Surfaces brûlées / … / … Les cartes de surface brûlées résultantes du traitement précédent sont insérées dans un SIG, où elles sont croisées avec d’autres cartes qui nous permettent d’effectuer des statistiques et notamment le croisement surface brûlée/carte de végétation et grille de 1° par 1° qui va nous être utile pour l’élaboration proprement dit de l’inventaire d’émission. * Hypothèse: 1 pixel brûlé = 1 km2

Construction de l’inventaire d’émission ABBI Le flux d’émission de l’espèce X (Q) est calculé comme suit [Seiler and Crutzen, 1980] :   Q = M x EF(X) EF(X), facteur d’émission, défini comme le rapport entre la masse de X émise et la masse de végétation sèche consommée durant la combustion (g/kg de matière sèche). M : biomasse brûlée M = A x B x a x b Où: A surface brûlée disponible (SPOT-VGT) B densité de biomasse littérature a fraction de biomasse au dessus du sol “ b coefficient d’efficacité de brûlage “  La construction de l’inventaire d’émissions est basé sur la méthode développée par Seiler et Crutzen qui défini le flux d’émission Q de l’espèces X comme étant égal à la quantité de biomasse brûlée fois le facteur d’émissions de cette espèce, qui est défini comme étant le rapport entre la masse de l’espèce X émise et la masse de végétation sèche consommée. La quantité de biomasse brûlée est le produit de A, la surface brûlée, B, la densité de biomasse, α, la faction de biomasse au dessus du sol et β, le coefficient d’efficacité de brûlage. Le paramètre A est obtenu par la méthode présentée précédemment à partir des images SPOT, et les autres données sont issues de la littérature.

Adaptation des différents facteurs aux classes de végétation Bibliographie pour l’homogénéisation des densités de biomasse et efficacité de brûlage [d’après Palacio et al., 2002] Pour les aérosols carbonés: re-estimation des facteurs d’émissions en fonction des classes de végétation présentes en Asie [d’après Liousse et al., 2004] [Michel et al., 2005] Pour les gaz: facteurs d’émissions d’Andreae and Merlet [2001] A titre illustratif, voici les facteurs de densité de biomasse et d’efficacité de brûlage pour les 11 classes de végétation de la carte UMD, et les facteurs d’émissions pour le BC, OC et le CO. Les données de végétation sont tirées de l’étude de Palacio et al., celle des espèces carbonées ont été ré-évaluer pour la zone d’études d’après les données de Liousse et al., et les facteurs d’émissions pour les gaz proviennent d’Andreae et Merlet.

Émissions de BC (du 1er au 10 mai 2001) Résultats de la distribution spatio-temporelle des émissions (Mars-Mai 2001) Pour illustrer les résultats en sortie de la filière de traitement, j’ai tracé ici les émissions de BC pour la période du 1er au 10 mai, mais elles sont disponibles en distribution journalières, pour 58 espèces gazeuses, ainsi que les espèces agrégées en espèces réduites des schémas RACM et ReLACS et les émissions des espèces particulaires BC et OC pour la période du 1er mars au 15 mai 2001. Émissions de BC (du 1er au 10 mai 2001) Distribution journalière pour toutes les espèces gazeuses et les espèces particulaires BC et OC (du 1er mars au 15 mai 2001): inventaire ABBI [Michel et al., 2005]

distribution temporelle BC Comparaison ABBI [Michel et al., 2005] – ACESS [Streets et al., 2003]: distribution temporelle BC L’inventaire ABBI a été comparé à l’inventaire ACESS, inventaire basé sur la méthode des pixels de feu. J’ai représenté ici la distribution temporelle des émissions de BC pour les deux inventaires. Nous pouvons noter la différence importante entre les 2 inventaires. L’inventaire ACESS émet beaucoup plus de BC en début de période, alors que l’inventaire ABBI en émet d’avantage en fin de campagne. Cette différence provient en particulier du fait que l’inventaire ACESS ne prend pas en compte les pays de la FSU (federation Sovietic Union) et le Kazakhstan. Nous pouvons voir néanmoins que la quantité totale de BC émise dans les deux inventaires est relativement proche quand on ne prend pas en compte les pays de la FSU et le Kazakhstan dans ABBI (= 1.11 pour ABBI). Par contre, la sous-estimation en début de période semble provenir des feux en Asie du Sud-est qui semblent sous-estimé par l’inventaire ABBI, les forêts tropicale humide dense dans ces zones rendent difficilement détectables les feux par la méthode des surfaces brûlées. BC (ABBI) = 2.5E+5 tonnes (dont 1.39E+5 tonnes pour les pays de la FSU et Kazakhstan) BC (ACESS) = 1.83E+5 tonnes Attention !! ACESS ne prend pas en compte les pays de la FSU et le Kazakhstan

Résumé Comparaison des ABBI-ACESS  approche multi-système feux actif en forêt tropicale dense surface brûlée pour les autres types de végétation facteurs saisonniers pour les densités de biomasse et les efficacités de brûlage Comparaison 2000-2001: forte variabilité interannuelle Variation différente pour la distribution spatio-temporelle des surfaces brûlées, la quantité de biomasse brûlée et les émissions. dépendant du type de végétation brûlée et des effets compétitifs entre variations des densités de biomasse et facteurs d’émissions. En résumé, La comparaison entre ABBI et ACESS montre que finalement, le meilleur compromis pour la cartographie des zones brûlées serait une approche multi-système avec une approche feux actif en forêt tropical humide dense (approche par les flux de chaleurs) et surfaces brûlées dans toutes les autres zones. Ceci associé à des facteurs saisonniers pour les densités de biomasse et les efficacité de brûlage. Une étude, non présentée ici sur la comparaison des données 2000 et 2001 ont montré une forte variabilité interannuelle, en particulier sur la distribution spatio-temporelle des surfaces brûlées, de la quantité de biomasse brûlée et des émissions, qui ne varient pas forcément dans le même sens. Ces différences sont liées au type de végétation brûlée et aux effets compétitifs entre les différents facteurs. Par exemple, les espèces herbacées possèdent une valeur forte d’efficacité de brûlage, alors qu’elles ont des faibles facteurs d’émission.

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Analyse du transport des émissions issues des feux de biomasse Étude de la distribution des concentrations de particules sur les îles du Japon Tests de sensibilité Conclusions perspectives . Je vais maintenant vous exposer les résultats de simulation effectuée avec le modèle MésoNH-C-ORISAM pendant la campagne ACE-Asia, avec tout d’abord une analyse du transport des émissions issues des feux de biomasse.

Modélisation Journées choisies: du 25 au 28 avril 2001 Peu de pluie et de poussière désertique 27 et 28 avril: rapport BC/OC typique des feux de biomasse (très fortes concentrations de OC mesurées) Configuration du modèle MésoNH-C Résolution horizontale 75 km x 75 km (domaine 10°S – 60°N / 50°E – 180°E) Résolution verticale: 74 niveaux étirés: 50 m au sol à 20022 m Résolution temporelle: 40s Conditions initiales et de forçage : dynamique: ARPEGE chimique: MOCAGE Schéma chimique ReLACS (37 espèces – 128 réactions) Pour effectuer mes simulations, j’ai choisi les journées du 25 au 28 avril 2001, car elles possèdent peu de pluie et de poussières désertiques, le module aérosol ne prenant pas en compte le lessivage par les précipitations, et ne possédant pas de mode grossier. De plus, d’après la bibliographie, les journées du 27 et 28 avril possèdent un rapport BC/OC typiques des feux de biomasse avec de très fortes concentrations en OC; en effet, des valeurs de OC atteignant 18 µg/m3 ont été mesurées. Le modèle MésoNH-C a été utilisé dans la configuration suivante: Résolution horizontale de 75 km x 75 km Résolution verticale sur 74 niveaux étirées avec un 1er niveau à 50m dans la couche limite Résolution temporelle de 40s Le forçage aux limites et les conditions initiales proviennent du modèle ARPEGE de météo-France pour la dynamique et du modèle MOCAGE (de météo-France) pour la Chimie gazeuse. Le schéma chimique réduit utilisé est le schéma ReLACS qui comporte 37 espèces gazeuses.

Cadastre d’émissions gazeux: ABBI + Streets + GEIA 25/04 26/04 Journée type avril 2001 27/04 28/04 Le cadastre d’émissions gazeux pour les feux est ABBI, dont je vous ai montré l’élaboration dans la partie précédente. Sur les graphes de droite, j’ai représenté les émissions de CO pour les 4 journées de l’étude. Pour les émissions fuels fossiles et biofuels, j’ai utilisé l’inventaire de Streets, combiné à celui GEIA. En effet les pays de la FSU, le Kazakhstan ainsi que la zone à l’extrême ouest de mon domaine d’étude n’étant pas pris en compte dans l’inventaire de Streets, j’ai ajouté les valeurs de GEIA pour ces zones. Émissions de CO (fuels fossiles et biofuels) [ppp.m.s-1] Émissions de CO (feux de biomasse) [ppp.m.s-1]

Transport continental?? x Pékin Transport continental?? Transport intercontinental documenté Objectifs : étude du transport continental des polluants émis par les feux (notamment pour la 1ère fois, étude du transport des polluants émis au nord de l’Asie, non considérés jusque là) le transport des feux du Kazakhstan  Pékin le transport des feux de Mongolie  îles japonaises De nombreuses études ont été effectuées sur le transport des polluants émis en Asie vers l’Océan Pacifique ou sur le transport trans-pacifique vers le continent américain (ex: TRACE-P …) Transport des émissions de feux de l’Asie du sud-est qui par convection se retrouve dans la haute troposphère et peuvent être transportées sur de longues distances. Mais à l’exception de rares études effectuées sur le transport des poussières désertiques, les études sont quasi-inexistantes sur le transport continental des émissions de feux de végétation. L’objectif de se travail est donc d’étudier le transport des feux du kazakhstan -> Pékin Le transport des feux de Mongolie -> îles japonaises

Transport des émissions de feux de végétation sur Pékin Concentration en CO feux à la verticale de Pékin (29 avril à 6 UTC) A l’initialisation: Différenciation de l’origine du CO: création de traceurs CO « feux », CO « fuel fossiles » et CO « biofuels » (uniquement émis et déposés, pas de réactions chimiques).  Suivi de l’origine des émissions Emissions de CO feux le 25/04 (ppp.m.s-1) ? Pour ce faire, il fallait distinguer l’origine des émissions de CO. J’ai donc créé 3 traceurs de CO, un CO « feux », un CO « fuel fossile », et un CO « biofuel ». Ces espèces sont uniquement émises et transportées, et ne réagissent pas chimiquement au sein du modèle. Cette différentiation va donc nous permettre de suivre le transport des émissions. J’ai représenté ici les concentrations en traceur CO « feux » à la verticale de Pékin le 29 avril 2001 à 6UTC. Nous pouvons voir 3 couches distinctes: la couche C1 à environ 1000m d’altitude, la couche C2 à 2000m et la couche C3 à 3000m. J’ai tracé les rétrotrajectoires sur 4 jours à ces 3 altitudes sur une coupe horizontale (présentée en haut), et sur une coupe verticale (présentée en dessous). Nous pouvons voir que la couche C3 présente des concentrations importantes en CO feux à la verticale de Pékin, pourtant à une altitude assez élevée de 3000m. Cette couche C3 prend son origine au Kazakhstan le 25 avril, en pleine zone d’émissions de feux comme le montre cette carte d’émissions de CO feux le 25 avril 2001. Nous pouvons voir que la couche C2 prend son origine également au Kazakhstan, dans cette zone de feux, et pourtant, les concentrations de la couche C2 à la verticale de Pékin sont beaucoup plus faibles. Nous allons voir pourquoi.  3 couches distinctes: C1 (~1000m), C2 (2000m), et C3 (3000m)

Analyse du transport des émissions de feux 26 avril 2001 à 12 UTC D Thalweg 2 Axe du thalweg Ligne de convergence Thalweg 1 Sur cette carte des isohypses tracée pour le 26 avril 2001, nous pouvons voir une dépression, qui engendre un 1er thalweg, donc j’ai tracé en noir plein la ligne de convergence du front associé, en trait pointillé l’axe du thalweg. Et également un 2ème thalweg, pour lequel de même j’ai tracé son axe (en trait pointillé) et la ligne de convergence du front associé. Le 26 avril 2001 à 12UTC, les particules de la couche C2 sont situées à l’arrière de la ligne de convergence associée au thalweg 1. Elles sont donc dans une zone stable et sont transportées à une altitude quasi-constante (entre 1500 et 2500 m) par le flux d’ouest généré par le système dépressionnaire. En revanche, les particules de la couche C3 se situent à l’arrière du front froid associées au thalweg 2. Elles vont subir une ascendance importante (environ 4500 m) par entraînement dans l’air chaud à l’avant du front. Isohypses (courbe de niveau d’une surface isobare) à 700 hPa le 26 avril 2001 à 12 UTC

Analyse du transport des émissions de feux 26 avril 2001 à 12 UTC Lignes de convergence Mouvement ascendant Coupe verticale Mouvement subsident Cette figure représente le déplacement vertical à Z = 5000m subit par les particules dans les 12h précédent le 26 avril à 12UTC. Les couleurs chaudes représentent un mouvement d’ascendance, alors que les couleurs froides représentent au contraire un mouvement de subsidence. Cette figure nous permet de distinguer la zone d’ascendance associée à la présence du front froid du nord-est du Kazakhstan (thalweg 2), où nous pouvons voir que les particules ont subi en 12h une forte ascendance de l’ordre de 3,5 km – 4 km. Elle souligne également l’absence de front marqué à l’avant de l’axe du talweg 1. Les particules de la couche C2 n’ont subit une ascendance que de l’ordre de 1,5 – 2 km, et vont continuer leur transport jusqu’aux abords de Pékin uniquement via le flux d’ouest engendré par le système dépressionnaire présent sur le nord de notre domaine. J’ai tracé maintenant une coupe verticale perpendiculaire à la ligne de convergence du front. ΔZ = Z – Z0 (en km) à Z = 5000 m Déplacement vertical des particules à Z = 5000 m, dans les 12h précédent le 26 avril 2001, 12 UTC

Analyse du transport des émissions de feux 26 avril 2001 à 12 UTC Le long de cette coupe verticale, j’ai tracé la coupe verticale en Z0 qui représente l’altitude qu’avait 12h auparavant les particules. (soit l’altitude initial qu’avait les particules le 26 avril 2001 à 00UTC). Cette coupe verticale illustre bien l’ascendance subie par les particules de la couche C3. En effet, au centre de la figure, à l’altitude de 5-6 km, la langue d’air (en bleu clair) représente les particules situées entre 2 et 3 km d’altitude 12h auparavant, qui se retrouve à une altitude de 5 km le 26 avril à 12UTC. Le vent vertical montre également le mouvement instantané d’ascendance. Sur la coupe de concentrations de CO feux correspondante, une poche de CO se distingue à l’altitude de 5-6 km, ce qui correspond au CO émis par les feux du Kazakhstan en surface et soulevé par le front. Coupe verticale de Z0 Concentration en CO feux

Analyse du transport des émissions de feux 27 avril 2001 à 24 UTC Température potentielle équivalente (θe à 350 hPa) Ligne de convergence 20 UTC 27/04 12 UTC 26/04 24 UTC 27/04 12 UTC 26/04 24 UTC 27/04 12 UTC 28/04 20 UTC 27/04 12 UTC 28/04 Les particules de la couche C3 continuent leur ascendance jusqu’à 20 UTC où elles atteignent 7800 m, tout en traversant la Mongolie, transportée par le flux d’ouest lié au système dépressionnaire principal (basé sur le sud de la Russie). A partir de minuit le 27 avril elles vont commencer leur mouvement de subsidence. En effet, comme le montre la carte de température potentielle équivalente à thetae = 350 hPa le 27 avril 2001, il y a apparition d’un front, pour lequel j’ai tracé la ligne de convergence. Cette fois-ci, les particules de la couche C3 se situent à l’arrière du front, engendré système de basse pression très marqué (de l’ordre de 980 hPa), situé au nord de la Mandchourie. Elles sont donc entraînées au sein de la masse d’air froid et subissent un mouvement de subsidence. Les particules de la couche C3 continuent leur subsidence jusqu’à 12UTC le 28 avril 2001, où elles sont ensuite entraînées (avec les couches C1 et C2) dans un mouvement anticyclonique subsident qui les dirigent sur Pékin.

Analyse du transport des émissions de feux 28 avril 2001 à 24 UTC Mouvement ascendant Coupe verticale Mouvement subsident Comme précédemment, j’ai tracé le déplacement vertical à Z = 5000m subit par les particules dans les 12h précédent le 28 avril 2001 à 24UTC. Cette fois-ci, nous pouvons noter que les particules se situent dans une langue d’air bleu, qui représente un mouvement de subsidence de l’ordre de 2-3km. Si nous regardons maintenant la coupe verticale parallèle à ce mouvement. ΔZ = Z – Z0 (en km) à Z = 5000 m Déplacement vertical des particules à Z = 5000 m, dans les 12h précédent le 28 avril 2001, 24 UTC

Analyse du transport des émissions de feux 28 avril 2001 à 24 UTC Nous pouvons voir sur la coupe de Z0 que les particules qui arrivent à Pékin le 28 avril 2001 à minuit, que les particules qui sont situées à 3000m étaient 12h auparavant encore à une altitude de 7000m. De plus nous pouvons voir sur la coupe CO « feux » que les concentrations à cette altitude qui sont apportées sont de l’ordre de 12 ppb. Coupe verticale de Z0 Concentration en CO feux

Conclusion sur le transport des émissions de feux C1: masse d’air qui constitue la couche limite de Pékin. C1 a traversé une partie du Liaoning, zone d’émissions de feux.  CO feux = 9 ppb Concentration en CO feux à la verticale de Pékin C2: arrive sur Pékin à 2000m. Bien que prenant sa source en zone de feux, la pollution présente dans C2 s’est diluée au cours de son transport.  CO feux = 6.8 ppb C3: arrive sur Pékin à 3000m. Provient des zones de feux du Kazakhstan, mais son transport en haute altitude lui a permis de peu se diluer (pas de dépôt et moins de turbulence).  CO feux = 12 ppb En conclusion sur cette étude sur le transport des émissions de feux, nous pouvons voir que la distribution verticale des concentrations en CO feux au dessus de Pékin peuvent s’expliquer par: La couche C1, qui constitue la couche limite au dessus de Pékin, qui provient de la mer du Japon. Elle a traversée pendant son transport la région du Liaoning en Mandchourie, zone d’émissions de feux, où elle s’est chargée en CO feux, ce qui explique les concentrations de l’ordre de 9 ppb en CO feux. La couche C2, qui arrive sur Pékin à une altitude de 2000m, provient d’une zone d’émissions de feux (au Kazakhstan). Toutefois, nous avons vu qu’elle a été transporté à une altitude relativement faible de l’ordre de 2000m, et s’est donc diluer au cours de son transport. Aussi, les concentrations en CO feux sont de l’ordre de 6-7 ppb au dessus de Pékin pour cette couche. La couche C3, quand à elle, qui arrive à une altitude de 3000m au dessus de Pékin a voyagé à une altitude importante (jusqu’à 7800m), ce qui lui a permis de peu se diluer, du fait d’un dépôt faible à une telle altitude et également à une turbulence moindre. C’est pourquoi, les concentrations en CO feux à 3000m à la verticale de Pékin sont importantes de l’ordre de 12 ppb.

Conclusion sur le transport des émissions de feux Contribution des émissions de feux de végétation à la pollution de Pékin. (jusqu’à 95% de la totalité du CO transporté à 3000 m d’altitude et 44% du CO total) Empreinte des feux du Kazakhstan Afin de quantifier la quantité de CO « feux » par rapport au CO total transporté, j’ai tracé ici la contribution CO(fuel fossile)/CO(transporté) en rose, et CO(feux)/CO(transporté) en bleu. Nous pouvons remarqué qu’à l’altitude de 3000m, on retrouve bien l’empreinte de la couche C3 provenant des feux du Kazakhstan, avec une contribution de 95% à cette altitude. Toutefois, n’oublions pas que le CO transporté ne représente pas le CO avec la partie chimie. Par rapport au CO total, comprenant les réactions chimiques et le CO provenant de l’extérieur du domaine, nous avons tout de même une contribution du CO « feux » de 44% ce qui est très important. Il est important également de noter que la trajectoire (d’ouest en est) empruntée par les couches C2 et C3 lors de leur transport, semble représentative de transports fréquemment observés lors d’épisodes de pollutions particulaires important sur Pékin. Les particules formant la couche de pollution à Pékin sont donc certainement un mélange d’aérosol carboné et de poussières désertiques, avec une origine pour l’aérosol carboné par uniquement fuels fossiles. La trajectoire moyenne des masses d’air C2 et C3 semble représentative de transports fréquemment observés et engendrant de forts épisodes de pollution particulaire [Wang et al., 2004]. les particules arrivant sur Pékin sont certainement un mélange aérosol carboné – poussière désertique.

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Analyse du transport des émissions issues des feux de biomasse Étude de la distribution des concentrations de particules sur les îles du Japon Tests de sensibilité Conclusions perspectives Nous allons maintenant voir une autre exploitation des résultats de cette simulation, avec l’étude de la distribution des concentrations de particules sur les îles du Japon. .

Couplage MésoNH-C / ORISAM [Cousin et al., 2005] interaction chimie gazeuse – chimie particulaire H2O HNO3 NO3- Chimie hétérogène des nitrates [Jacob, 2000] H2O « black carbon » carbone organique SOA(g) SOA(p) Schéma chimique ReLACs modifié pour la production des SOA. Rendement associé [Moucheron et Milford, 1996] Pour prendre en compte les particules au sein du modèle, MésoNH-C a été couplé au module ORISAM, ce qui nous permet de tenir compte de l’interaction entre chimie gazeuse et chimie particulaire. J’ai représenté ici schématiquement un aérosol carboné, avec son cœur de BC et OC primaire. Différents processus ont été ajouté ou modifié: Tout d’abord, les émissions primaires de NH3 (ammoniac) (pour former des ions ammonium) La chimie aqueuse des sulfates et leur émissions primaires Le schéma chimiques ReLACS a été modifié pour prendre en compte la formation des SOA gazeux, d’après la méthode des rendements de Moucheron et Milford. Et enfin, la chimie hétérogène des nitrates a été ajouté, d’après le formalisme de Jacob. NH4+ Émission primaire NH3 H2SO4 H+, SO42-, HSO4-, H2SO4 Chimie aqueuse des sulfates Émission primaire

Répartition des émissions Module d’aérosol ORISAM [Bessagnet, 2000]: initialisation Variation en taille dans le modèle sur 4 bins (de 0,039 à 10 µm) avec représentation log-normal répartie dans 2 modes. Initialisation des concentrations de BC et OCp selon un rapport moyen BC/CO (respectivement OCp/CO) en surface Émissions de ABBI pour les feux et Inventaire du Laboratoire d’Aérologie pour les fuels fossiles et biofuels. BC = 50% OCp = 50% 0,327 1,700 Mode 1 Mode 2 µm Répartition des émissions Le module ORISAM utilise une représentation log-normal avec une répartition dans 2 modes, et une variation en taille sur 4 bins, variant de 0,039 à 10 µm. L’initialisation des concentrations de fond se fait selon un rapport moyen BC/OC (et respectivement OC/CO), avec BC et OC qui sont la moyenne des concentrations mesurées à toutes les stations de la campagne ACE-Asia, et la spatialisation des concentrations de font du CO, donné par MOCAGE. Les émissions proviennent de l’inventaire ABBI pour les feux, et de l’inventaire du Laboratoire pour les fuels fossiles et les biofuels. Elles sont réparties dans les 2 modes, avec 50% des émissions de BC et OC dans le mode 1 et 50% des émissions de BC et OC dans le mode 2.

Présentation des 4 îles du Japon Zone d’étude Honshu Nous allons maintenant nous attarder à l’étude des 4 îles du Japon, qui sont séparées par l’île principale du Japon, l’île d’Honshu. Il est important de noter la situation géographique des 4 îles: Rishiri et Sado sont situés au nord de l’île d’Honshu, et Hachijo et Chichi-jima qui sont situés au sud de l’île principale d’Honshu.

Concentrations en aérosols sur les 4 îles du Japon Rishiri Sado Hachijo Chichi-jima J’ai représenté ici les concentrations en BC et OC simulées et observées pour les 4 îles: pour Rishiri et Sado, au nord, et Hachijo et Chichi-jima au sud. Nous pouvons noter que de manière générale, les concentrations de BC et OCtot sont surestimées par le modèle. Par contre, il y a généralement bon accord entre les variations temporelles: les concentrations simulées et mesurées diminuent au cours des 3 jours aux deux stations du sud (Hachijo et Chichi-jima), et augmentent sur Sado et Rishiri, avec cependant un désaccord dans ces tendances à Rishiri pour le 28 avril: les concentrations simulées diminuent, alors que celles mesurées augmentent.

Mouvement anticyclonique Situation synoptique 28 avril à 6UTC 27 avril à 6UTC 26 avril à 6UTC Mouvement anticyclonique Branche ascendante Regardons maintenant la situation synoptique au cours des 3 jours de l’étude, représentée à chaque fois à 6UTC. Le 26 avril, nous avons la présence d’un anticyclone à l’est de la côte chinoise. Cette anticyclone va se gonfler, et se déplacer de 800 km vers l’est au cours de la journée du 27 avril. Nous avons donc le mouvement anticyclonique centré sur le Japon, et sa branche ascendante nord va transporter les polluants de la côte est de la Chine et de la Corée sur Rishiri et Sado, alors qu’au contraire, le mouvement anticyclonique va apporter de l’air océanique propre sur les deux îles du sud d’Honshu, Hachijo et Chichi-jima. Le 28 avril, l’anticyclone du nord du domaine va fusionner avec celui du Japon. On peut noter la présence de 2 systèmes dépressionnaires, à la fois à l’est et à l’ouest de cet anticyclone, et le flux de nord nord-est qui va apporté un air océanique sur Rishiri. Autour du 27 avril: circulation anticyclonique qui transporte les polluants sur Rishiri et Sado (Matsumoto et al., 2003).

Concentrations en aérosols sur les 4 îles du Japon BC (µg/m3) 28/04/01 12 UTC OC (µg/m3) 28/04/01 12 UTC BC (µg/m3) 27/04/01 12 UTC OC (µg/m3) 27/04/01 12 UTC BC (µg/m3) 26/04/01 12 UTC OC (µg/m3) 26/04/01 12 UTC J’ai représenté ici l’évolution des concentrations en BC (à gauche) et OC (à droite), pour les 3 jours de l’étude. Le 26 avril, nous pouvons voir l’influence du mouvement anticyclonique centré à l’est de Pékin sur la distribution des concentrations en BC et OC. Le 27 avril, la branche nord de l’anticyclone apporte la pollution de la côte est de la Chine et de la Corée sur Rishiri et Sado, alors qu’au contraire, ce mouvement anticyclonique amène un air marin plus propre sur Hachijo et Chichi-jima. De plus, on peut noter Rishiri est sous l’influence de l’anticyclone centré sur l’île de Sakhaline entraîne un air pollué provenant des feux de biomasse centré sur la Mandchourie. Le 28 avril: Rishiri est sous l’influence d’un flux N-NE qui amène un air propre marin, qui est sous-estimé par le modèle. Cette masse d’air provient de l’extérieur du domaine et la sous-estimation du modèle, en contradiction avec les résultats précédents (surestimation dans le cas de masse d’air océanique) soulève un problème lié aux conditions aux limites des concentrations en aérosols.

Concentrations à Rishiri (nord de Honshu) BC simu BC obs Points de grille voisins au sud-est de Rishiri (Résultat identique à Sado) 27 avril 2001 Rishiri Rishiri Si nous faisons maintenant un zoom sur l’île de Rishiri, nous pouvons voir que les concentrations en aérosols carbonés sont nettement surestimées le 27 avril. Aussi, nous avons tracé les concentrations en BC sur le point de grille correspondant à Rishiri au sein du modèle, mais également sur les 24 points de grilles voisins. Ce graphe représente l’évolution des concentrations en BC au cours de la journée du 27 avril, pour la simulation à Rishiri même, en bleu, les observations, en rouge, et les 24 points de grille en lignes fines bleu. Rishiri, ce jour là se situe entre 2 systèmes opposés, une dépression située au nord-est du Pacifique, et un anticyclone située sur l’île de Sakhakline. Dans le modèle, Rishiri est sous l’influence de la pollution des feux de Mandchourie apportée par l’anticyclone, alors que les mesures indiquent au contraire des concentrations d’un air marin plus propre amené par la dépression. Mais le décalage d’un ou deux points de grille nous permet de retrouver les concentrations mesurées, ce qui est un résultat satisfaisant compte tenu de la complexité de la dynamique et de la résolution spatiale de 75 km par 75 km dans le modèle.

Esquif [Liousse, Michel et al., 2005]: Résumé BC surestimé mais expliqué: Sado et Rishiri proches de systèmes complexes  décalage d’un point de grille permet une restitution correcte. Chichi-jima et Hachijo sous influence océanique  problème lié aux conditions d’initialisation (concentrations de fond) sous-estimation des concentrations le 28 avril à Rishiri: problème lié aux conditions aux limites des concentrations en aérosols. Mais surestimation de OC pour les 4 îles: différents des autres études (vols avions et autres stations) car tendance générale à la sous-estimation. Esquif [Liousse, Michel et al., 2005]: OCsec/OCtot = 43% et 61% Pour ces 4 îles, surestimations de OC lié uniquement aux concentrations en OCp (comme BC).  Concentrations en SOA très faibles: au maximum, 0.33 µg/m3 formé. En résumé, le black carbon est surestimé par le modèle sur les 4 îles, mais ceci a été expliqué: Pour les îles du nord d’Honshu, Sado et Rishiri, proches de systèmes complexes, le décalage d’1 ou 2 points de grille nous permet d’encadrer les valeurs mesurées. Pour les îles du sud d’Honshu, Chichi-jima et Hachijo, qui sont sous une influence océanique propre, nous avons une surestimation liée à l’initialisation des concentrations de fond. En effet, nous avons utilisés la moyenne des concentrations en BC mesurées à toutes les stations de la campagne, qui se situent en général dans des zones polluées, et non représentatives de zone propre comme ces 2 îles. La sous-estimation des concentrations en BC à Rishiri le 28 avril proviendrait elle d’un problème de forçage aux limites des concentrations en aérosols. Il est intéressant toutefois de noter que nous avons une surestimation permanente des concentrations en OC pour les 4 îles. Ce résultat est différent comparé aux autres études effectuées sur les vols avions et les autres stations sols, où nous remarquons une tendance générale à la sous-estimation des concentrations en carbone organique. A titre d’exemple, j’ai tracé sur cette figure les concentrations moyennes de BC et OC restituées le long de 3 vols du Twin-Otter les 26, 27 et 28 avril et nous pouvons voir que les concentrations de BC sont correctement restituées par le modèle, alors que les concentrations de OC sont en permanence sous-estimées par MésoNH-C-ORISAM. Aussi, la surestimation en carbone organique pour ces 4 îles du Japon est uniquement liée à la surestimation en carbone organique primaire (pour les mêmes raisons que la surestimation en BC). En effet, les concentrations en SOA sont extrêmement faibles, avec un maximum de 0,33 µg/m3 simulé à Sado (le 28 avril). En effet, si l’on regarde le rapport OCsec/OCtot qui est représentatif de la quantité de SOA formé, les rapports sont extrêmement faibles, de l’ordre de 6-7 % . Ceci est étonnant, car si l’on compare aux rapports simulés sur Paris, avec ORISAM dans sa version 0D, il y a une différence très importantes. En effet, les rapports simulés atteignaient des valeurs de 43% à 61%. C’est pourquoi, nous allons effectuer plusieurs tests avec le module ORISAM 0D sur l’Asie, pour essayer de déterminer pourquoi nous avons une telle différence. [La seule étude précédente avec MésoNH-C-ORISAM sur ESCOMPTE montrait une sous-estimation des SOA, mais pas aussi importante que pour cette étude]

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Tests de sensibilité Sensibilité aux émissions (MésoNH-C-ORISAM) Sensibilité aux conditions d’initialisation (ORISAM 0D) Conclusions perspectives . Je vais donc vous présenter maintenant les tests de sensibilité que j’ai effectués pour essayer d’expliquer ce problème de non-formation des SOA, avec tout d’abord, un test sur les émissions avec le modèle MésoNH-C-ORISAM et ensuite des tests sur les conditions d’initialisation, effectués à partir du module d’aérosol dans sa version 0D.

Concentration OC ABBI [µg/m3] Concentration OC ACESS [µg/m3] 28/04/2001 12UTC 27/04/2001 12UTC 26/04/2001 12UTC Concentration OC ABBI [µg/m3] Concentration OC ACESS [µg/m3] à 25 m Tests: sensibilité aux émissions Tests: sensibilité aux émissions 1ère simulation: ABBI (feux de biomasse): Michel et al., 2005 2ème simulation: ACESS (feux de biomasse): Streets et al., 2003  Impact des émissions de feux de biomasse au sein de MésoNH-C-ORISAM 1ère simulation: ABBI (feux de biomasse): Michel et al., 2005 2ème simulation: ACESS (feux de biomasse): Streets et al., 2003  Impact des émissions de feux de biomasse au sein de MésoNH-C-ORISAM Je vous ai présenté précédemment les résultats de la 1ère simulation effectuée avec l’inventaire ABBI pour les feux de biomasse. J’ai donc effectué une 2ème simulation avec l’inventaire de feux ACESS développé par Streets et al., 2003, établi à partir de la méthode des pixels de feux, en vue de déterminer l’impact des émissions de feux au sein du modèle MésoNH-C-ORISAM. Voici ici les concentrations en carbone organique total pour la simulation ABBI (à gauche) et ACESS (à droite), pour les 3 journées d’études à 12UTC, à l’altitude k=2 du modèle. Comme nous l’avons vu précédemment dans la partie 2, la différence entre les deux inventaires d’émissions se retrouve sur les concentrations en carbone organique au sein du modèle. En effet, la non prise en compte des feux des pays de la FSU et du Kazakhstan par ACESS a un impact important sur les concentrations en OC sur le nord de notre domaine (de l’ordre de 15 µg/m3). Nous pouvons également noter que la sous-estimation des feux par ABBI en Asie du Sud-est, mais qui a une importance moindre en terme de concentration en carbone organique (de l’ordre de 2-3 µg/m3). Nous pouvons voir également que sur la zone de la campagne ACE-Asia, la différence de concentration se fait essentiellement sur le nord du domaine, et qu’au niveau des stations de mesures situées sur la Corée, le Japon et le Pacifique, les différences sont quasi-nulles.

Tests: sensibilité aux émissions Différence entre les concentrations en aérosols carbonés organiques simulés avec les 2 inventaires:  Différence sur la formation d’aérosol carboné organique secondaire ? SOA (ABBI) – SOA (ACESS) (µg/m3) 26/04/2001 12UTC 28/04/2001 12UTC Nous pouvons nous demander si cette différence sur les concentrations en carbone organique entre les deux inventaires induit une différence sur la formation en l’aérosols secondaires. Aussi, j’ai représenté ici la différence de concentrations en SOA entre l’inventaire ABBI et l’inventaire ACESS pour le 26 avril et le 28 avril à 12UTC. Nous pouvons voir que la seule différence « importante » est située sur la zone nord de notre zone, et que cet effet s’estompe au cours de la simulation. Ce résultat montre que la différence sur les concentrations en SOA est uniquement liée aux fortes émissions par les feux du nord de l ’Asie. S’il n’y a pas de différence autre qu’au niveau des zones de fortes émissions, ceci implique un problème dans prise en compte de la formation des aérosols secondaires pour les feux de biomasse, qui sont traiter comme les fuels fossiles (notamment avec des rendements identiques).  Uniquement lié aux fortes émissions par les feux du nord: problème dans la prise en compte de la formation des aérosols secondaires pour émissions par les feux.

Sensibilité aux conditions d’initialisation (OCsec/OCtot) Pékin Gosan Simu-ref: simulation effectuée avec ORISAM-0D ABBI + Streets et al., [2003] pour les émissions gazeuses et ABBI + Laboratoire d’Aérologie pour les émissions particulaires (sur 24h)  Validité de l’inventaire d’émissions issues des fuels fossiles sur l’Asie?? Test1: simu_ref avec [gaz_init] = 0 Test2: simu_ref avec émissions gazeuses de Paris (GENEMIS 3km) Test3: simu_ref avec émissions gazeuses de Paris (GENEMIS 3km) + [gaz_init] = 0 Comme je vous l’ai expliqué précédemment, des études réalisées avec ORISAM dans sa version 0D sur la région parisienne avait montré de bons résultats sur la formation des SOA. Aussi, nous avons tester ici les conditions d’initialisation du module sur le rapport OCsec/OCtot avec les données de Paris appliquées à 2 villes asiatiques: Pékin et Gosan (en Corée du Sud). J’ai indiqué en rouge le rapport pour la simulation de référence effectuée avec ORISAM-0D, initialisée à partir de l’inventaire ABBI et Streets pour les émissions gazeuses, et ABBI et l’inventaire du LA pour les particules. Le 1er test a consisté à mettre les concentrations de fond gazeuses à zéro. Nous pouvons voir le rapport associé en bleu clair est moins fort que celui pour la simulation de référence. Pour le 2ème test, j’ai remplacé les émissions gazeuses de Pékin et Gosan par celles de Paris. Ceci a pour impact d’augmenter la formation en aérosols organiques secondaires (rapport en violet foncé) Le 3ème test a consisté en plus d’intervertir les émissions gazeuses d’ajouter l’initialisation des concentrations de fond à zéro. Bien que le rapport (en rose) soit plus important que pour la simulation de référence, cela à pour impact de diminuer celui où les concentrations gazeuses n’étaient pas nulles. Le 4ème test a consisté cette fois-ci à laisser identiques les émissions gazeuses, mais d’intervertir les émissions particulaires: celles de Gosan et Pékin sont remplacées par celles de Paris. Le rapport (en orange), n’est pas beaucoup changé par rapport à celui de la simulation de référence. Dans le 5ème test, en plus des émissions d’aérosols de Paris, nous avons modifié les concentrations de fond en aérosols (organique et inorganique). Ceci diminue d’autant plus la formation en aérosols secondaires. Aussi, au regard de ces résultats, il semblerait que les deux paramètres gouvernant la formation des SOA au sein du module aérosol ORISAM soient les émissions gazeuses et les concentrations de fond gazeuses. Si nous regardons maintenant la valeurs des émissions gazeuses pour Paris, Pékin et Gosan pour les principales espèces COV du schéma RACM, nous pouvons voir qu’il existe une très grande différence. En effet, je voudrais attirer votre attention sur la différence d’échelle entre les émissions de Paris, situé sur l’échelle de gauche, et les émissions asiatiques situées sur l’échelle de droite, où nous avons un facteur 500 entre les 2 échelles. On peut se demander si les émissions de Pékin, qui sont entre 100 à 1000 fois inférieures à celles de Paris sont bien représentatives?? Ceci semble plutôt invraisemblable. Il semblerait donc qu’il y ai un problème dans l’inventaire d’émissions issus des fuels fossiles en Asie. On peut noter également que devant un tel résultat, j’ai comparé les ordres de grandeurs des données de Streets avec l’inventaire de GEIA, et ces ordres de grandeurs sont identiques. On peut également soulever une question sur les rendements à utiliser, qui sont, même pour les fuels fossiles, constants dans le monde entier. Test4: simu_ref avec émissions aérosols de Paris (inventaire LA) Test5: simu_ref avec émissions et concentrations initiales en aérosols de Paris

Plan de l’exposé L’aérosol de combustion en Asie: introduction Élaboration d’un inventaire d’émission de feux de biomasse: ABBI (Asian Biomass Burning Inventory) Simulation MésoNH-C-ORISAM pendant ACE-Asia Tests de sensibilité effectués avec ORISAM-0D Conclusions perspectives .

Conclusions et perspectives Première utilisation du modèle sur un domaine aussi grand et complexe. temps de calculs « gigantesques » rendant impossible la réalisation de tests de sensibilité. perspectives: Amélioration de MésoNH-C L’utilisation d’autres modèles (ex: couplage RegCM/ORISAM) Amélioration des conditions aux limites Prise en compte du lessivage et d’un mode grossier dans ORISAM Études des mélanges poussières – aérosols carbonés et impact radiatif (version radiative ORISAM-RAD [Mallet et al., 2005]) (travaux en cours sur le schéma d’advection (Météo-France)) Paramètres clefs gouvernant les processus de formation de l’aérosol organique secondaire dans ORISAM sont les concentrations de fond et les émissions gazeuses. ORISAM-RAD: ACE-Asia campagne de mesure dédiée aux radiatifs -> de nombreuses données à exploiter.

Conclusions et perspectives Utilisation d’une approche intégrée tridimensionnelle à l’interface entre émission - modélisation 1ère fois qu’une telle étude est effectuée sur cette zone Élaboration d’un inventaire dédié à la zone d’étude L’élaboration de l’inventaire d’émissions ABBI a mis en évidence l’importance de considérer ces émissions pour étudier le transport continental des polluants (en particulier, impact des feux de l’Asie du nord sur Pékin) Importance de ces feux sur le transport intercontinental?

Conclusions et perspectives Sous-estimation systématique des concentrations en aérosols organiques carbonés paramètres clefs: concentrations de fond et émissions gazeuses Toutefois, caractérisation des émissions de feux de biomasse nécessaire, mais pas suffisante. résultats de la modélisation montrent une insuffisance au niveau de la caractérisation des émissions de fuels fossiles sur l’Asie. (ré-évaluation des facteurs d’émissions pour les COV) choix de rendements adaptés aux feux choix d’un schéma chimique adapté aux aérosols Paramètres clefs gouvernant les processus de formation de l’aérosol organique secondaire dans ORISAM sont les concentrations de fond et les émissions gazeuses. ORISAM-RAD: ACE-Asia campagne de mesure dédiée aux radiatifs -> de nombreuses données à exploiter.

FIN