Diffusion des Rayons X: quelques notions de base indispensables

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1 Diffusion des Rayons X: quelques notions de base indispensables
1 - Interaction RX / matière 2 - Production des RX 3 - Détection des RX 4 - Diffraction / diffusion 5 - Eléments d’un montage expérimental

2 Références: P.Lorrain et D.R.Corson: champs et ondes électromagnétiques Armand Colin_collection U (1979) C.Cohen-Tannoudji, B.Diu, F.Laloë, Mécanique Quantique Enseignement des Sciences, Herrman (1973) J. Als-Nielsen, D. McMorrow: elements of modern X-Ray physics John Wiley & Sons (2000) Charles Kittel: introduction to solid state physics, 6th edition John Wiley & Sons (1986) Jean Protas: diffraction des rayonnements Dunod (1999)

3 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.1 Ondes électromagnétiques Les rayons X sont des ondes électromagnétiques: longueur d’onde caractéristique l ~ Å (10-10 m) i.e ~ distances interatomiques fréquence caractéristique n = = ~ Å (1018 Hz) 1 T c l vitesse lumière vecteur d’onde k direction de propagation |k| = 2p/l

4 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.1 Ondes électromagnétiques Les rayons X sont des ondes électromagnétiques: champ électrique E créé par des « charges en mouvement » champ magnétique B « conséquence relativiste » |B| ~|E|/c on le néglige en première approximation E B  k E  k B 

5 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.1 Ondes électromagnétiques Les rayons X sont des ondes électromagnétiques: r = c·T = l E B k E(r,t) = Eo · cos{ 2p · (wt - k·r - ) } w = 2 p n  E  r =  r|Emax(t)  r|Emax(t)  t w k  = c = = ln

6 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Photons Les rayons X vus du point de vue corpusculaire: PHOTONS masse nulle ! quantité de mouvement: hk énergie: E = hn = h ~ 10 keV >> énergie d ’ionisation et de vibrations dans la matière ( ~ eV) l [Å] = 12.398 E [ keV ]

7 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion d’un photon par un électron RX ~ champ électrique  interagit avec particules chargées protons: NON car lourds et écrantés par électrons électrons: OUI -e = C, me = kg e- de conduction: ~ électrons libres e- de coeur: électrons liés ~ oscillateurs harmoniques amortis approche quantique: « Quantifier potentiel vecteur !!! » pas traité dans ce cours, mais nécessaire comprendre l ’origine de l ’absorption ...

8 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron approche quantique: garder la représentation schématique kf f Q = kf-ki  = f - i transfert d’impulsion transfert d’énergie ki i approximation diffusion élastique: dw  0  |ki |  | kf | indice de réfraction RX dans la matière très proche de 1

9 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron approche classique: dipôle rayonnant Eo onde diffusée = onde plane à r   1 |r|  e -i(kr-wt) conservation énergie dissipée  Erad 2 déphasage p ·a(0,t’) accélération retardée: on perçoit en r à t, l ’état du dipôle à t’ = t - r/c Eradiation (r,t) = 1 4oc2

10 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron accélération retardée: électron lié ~ oscillateur harmonique S F = m·a électron libre d2x dt2 dx dt + b eEoe-iwt = m + kx 1D  force appliquée force de frottement ABSORPTION force de rappel alié = -eEoe-iwt  w2 (k-mw2 ) (k-mw2 )2 + b2w2 - i  bw3

11 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.2 Diffusion cohérente d’un photon par un électron Champ électrique diffusé pour un électron libre alibre =  Eo e-iwt e m Erad = | Eradiation (r)| = - e2 4omc2 1 |r|  e ikr  Eo longueur de diffusion de Thomson ro= Å

12 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.3 Polarisation r  2q Erad (q) = Erad  cos(2q) observation dans plan de polarisation de Eo Puissance dissipée en faisceau non polarisé  Erad(r) 2  1+cos2(2q) 2 r  2q Erad indépendant de q  plan de polarisation de Eo

13 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.4 Absorption électron lié: travail de la force de frottement = b  = dW dt dx 2 e2Eo2 2b dx dt dW = b  dx Origine microscopique  Méca. Q. potentiel vecteur A effet photoélectrique fluorescence X émission électron Auger approche macroscopique (N électrons absorbants) : N dx = dI = I dx dW dt N e2 2b oc2 Intensité = oc2Eo2  coefficient d’absorption linéaire

14 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.5 Diffusion Compton un exemple de diffusion inélastique hki hkf hq énergie transférée à un électron processus incohérent 2q Ef/Ei 1 50° 100° 10keV 100keV  longueur de diffusion de Compton lC = = Å h mc sonde pour étudier la matière dans l’espace ( r, p )

15 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.6 Réfraction / réflexion indice de réfraction pour les RX dans la matière : n = 1 - d + i b 10-5 dans les solides 10-8 dans l’air d ~ b < < d a a ’ réfraction : Snell-Descartes cos(a) = n  cos(a ’) a < ac réflexion totale cos(a ’) < 1 ac ~  2d change l’angle d ’incidence en profondeur ... perceptible si très grande résolution ... fabrication d’optique pour les rayons X !!!

16 Chapitre 1: Interaction RX / matière
1.7 Section efficace Ao flux Fo r dS = r2dW s =  = 1 Fo dn dW Nb. part. / unité W /unité temps flux incident longueur diffusion Thomson polarisation ~ |Erad |2  r2 dn dW Fo = ~ |Eo|2 Io Ao s = = ro2  P |Erad |2  r2 |Eo|2

17 Chapitre 2: Production des RX
2.1 Tube de Coolidge RX fenêtre Be filament W cathode Cu, Mo, Ag ... anode électrons courant (mA) circulation d’eau HT (kV)

18 Chapitre 2: Production des RX
2.1 Tube de Coolidge rayonnement de freinage M Kb Ka transitions atomiques L log(I) Energie K

19 Chapitre 2: Production des RX
2.2 Anode tournante rotation > 1000 tr/min permet d ’augmenter la puissance et donc le flux de photons

20 Chapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron conséquence relativiste du rayonnement par des particules chargées voyageant à très grande vitesse E = mv2 = g mc2 1 2 g orbite des e- (ou e+) accélération  champ magnétique F = q(E + v  B ) source de rayonnement très intense, polarisée et très de faible divergence

21 Chapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron élément d ’insertion : Wiggler diminuer le rayon de courbure pour augmenter l’accélération K g plan horizontal superposition incohérente  intensité 2N où N nombre périodes 1 g N S plan vertical

22 Chapitre 2: Production des RX
2.3 Rayonnement synchrotron élément d ’insertion : Ondulateur 1 N g plan horizontal superposition cohérente  intensité N2  spectre discontinu plan vertical 1 N g N S

23 Chapitre 2: Production des RX
2.4 Comparaison des diverses sources brillance photons/s/ mrad2 /mm2 / 0.1%Dl /unité surface échantillon flux/angle solide /résolution en énergie

24 Chapitre 3: Détection des RX
3.1 Films photographiques D = KIst D : densité photographique I : intensité du faisceau X incident (sur le film) s : surface de pellicule exposée au rayonnement !!! K : constante de proportionnalité caractéristique du film t : temps de pose

25 Chapitre 3: Détection des RX
3.2 Détecteurs ponctuels chambre d’ionisation Un gaz (argon ou krypton sous faible pression + halogène en faible teneur) est soumis à une haute tension proche du claquage. Lorsqu’un photon X apporte un excès d ’énergie, le gaz est ionisé et une impulsion de courant produite que l ’on détecte dans circuit électronique adéquat. Il existe plusieurs régimes de fonctionnement: proportionnel et Geiger-Muller ... compteurs à scintillation Il s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés en photons visibles par un cristal d’iodure de sodium dopé au thallium et sont ensuite détecté par une cellule photoélectrique ... diodes PIN Il s ’agit d’un compteur proportionnel où les photons X sont transformés en paires électrons trous dans un cristal de silicium ou germanium fortement dopé en lithium. Le dispositif constitue un type jonction PN qui permet de mesurer un courant...

26 Chapitre 3: Détection des RX
3.3 Image Plate fenêtre Be “Phosphore” ( ions Eu3+) Ecriture : lorsqu’un photon X frappe le “phosphore”, des électrons sont excités sur des niveaux pièges de longue durée de vie ... fibre optique désexcitation par laser rouge, lecture dans le bleu par photodiode effacement de l ’information rémanente par éclairement blanc intense

27 Chapitre 3: Détection des RX
3.4 Caméras CCD fenêtre Be “Phosphore” (Gd2O2S) : conversion RX visible condenseur à fibres optiques refroidisseur à effet Peltier matrice de capacités MOS couplées i.e. lorsque qu’un photon frappe un pixel MOS, une charge électrique est stockée que l ’on peut lire ensuite grâce à un processus de polarisation séquentielle des capacité MOS ...

28 Chapitre 3: Détection des RX
3.5 Caractéristiques à retenir des différents détecteurs ponctuels très bonne dynamique très bonne résolution spatiale (dépend géométrie appareillage) temps de comptage peut être long (pose + déplacement) image-plate très bonne dynamique, excellent rapport signal/bruit très bonne résolution spatiale: détecteur grand et distance grande lecture ~1 minute, temps de pose peut être long camera CCD bonne dynamique résolution spatiale moyenne acquisition et lecture rapides

29 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.1 Diffusion par 2 particules kf ki r12 1 2 I  A2 différence de marche optique  déphasage 1 / 2 kf ki r12 Q = kf - ki Q  r12 amplitude diffusée à , avec référence en 1 A = A1 + A2 ei Q r12 pouvoir diffusant de la particule 1 -ro pour 1 électron

30 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.2 Généralisation à N électrons A =  Aj ei Q rj j=1 N origine des positions arbitraire: approximation cinématique pour la densité électronique: un élément de volume infinitésimal dV contient dn = n(r)dV électrons densité électronique et donc un pouvoir diffusant -rodn l ’amplitude totale diffusée est donc de la forme: -roEo  n( r )  ei Q rj  dV = TF[n( r ) ]    transformée de Fourier

31 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.3 Facteur de diffusion atomique modèle d ’atome sphérique: n(r) ~  r b  e-ar facteur de diffusion atomique: fj = n( r )  ei Q rj  dV    |Q| fj électrons de valence fj (0) = Ze petits angles électrons de coeur

32 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.4 Diffusion par une assemblée de N atomes modèle d’atomes sphériques indépendants facteur de structure : F(Q) =  fj ei Q rj j=1 N intensité diffusée : < F(Q) F*(Q) >temps mesure !

33 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg périodicité:  Tm tel que n( r+Tm) = n( r ) où pour un système 3D : Tm = um a + vm b + wm c u,v,w  N les vecteurs a b c définissent une maille élémentaire Tm l’ordre tridimensionnel est ici un ordre à longue portée

34 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg facteur de structure : F(Q) =   fj ei Q ( rj + Tm) m=1 M j=1 N somme sur les atomes de la maille somme sur toutes les mailles réseau réciproque : on introduit une nouvelle base a* b* c* a* a = b* b = c* c = 2p a* b = b* c = c* a = a* c = c* b = b* a = 0 a b c b* a* c* Q = H  a* + K  b* + L c* H K L quelconques pour l ’instant

35 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - loi de Bragg H K L entiers ? Q  Tm = H um + K vm + L wm = n2p  F(Q) = M   fj ei Q  rj = M  Fmaille j=1 N ei Q Tm = 1 interprétation géométrique : kf ki d 2q différence de marche optique 2d  sin(q) 2d  sin(q) = n l sin(q) 2 |Q| 4p n 2d = interférences constructives

36 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.5 Cas de systèmes périodiques - diffraction H K L entiers Q = H  a* + K  b* + L c* les vecteurs Q forment un réseau appelé réseau réciproque ! Tm QHKL et correspondent aux seules directions pour lesquelles on observe de l ’intensité diffractée !

37 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne pour chaque maille “m” il peut exister des fluctuations : de position, de composition, etc. l’intensité mesurée pour un échantillon baignant dans le faisceau X incident devient aussi une moyenne d’espace I(Q)    < FmF*m+n >n,t  ei Q Tmn m n

38 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.6 Désordre dans des systèmes périodiques en moyenne diffraction de Bragg IBragg(Q)  | < Fm> |2 diffusion diffuse après quelques étapes de calcul ... dépendance en Q liée uniquement au contenu d’une maille  diffusion “large” Idiffus(Q)  < |Fm|2 > - | < Fm> |  ( < F0F*n > - < F0 > < F*n > )  ei Q Tn n0 forte dépendance en Q si corrélations “maille à maille” : transitions de phase, phases modulées, etc.

39 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.7 Agitation thermique ... Fluctuations quadratique moyenne des atomes autour des positions d ’équilibre: diffraction de Bragg IBragg(Q)  Fo2 e-aQ2 pour un système monoatomique avec agitation isotrope ! Idiffus(Q)  1 - e-aQ2 diffusion diffuse

40 Chapitre 4: Diffraction / Diffusion
4.8 Matière “molle” et auto-organisée ... Ordre à courte et moyenne portée Distances caractéristiques plutôt grandes Objet des cours suivants de cette école RX ...

41 Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.1 Construction d’Ewald Vecteur Q en condition de diffusion en contact avec la sphère d’Ewald Sphère d ’Ewald: |k| = cste Origine de l ’espace réciproque

42 Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.1 Construction d’Ewald

43 Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
Chapitre 4: Diffraction / Diffusion 5.2 Exemples de Clichés de diffraction/diffusion des rayons X cristal 3D fibres composite incommensurable

44 Chapitre 5: Eléments d’un montage expérimental
5.3 Eléments d’une chaine de mesures environnement échantillon détecteur générateur optique: miroirs monochromateur tête goniométrique + informatique: interfaçage, traitement des données brutes, analyse, etc.