Synthèse d’analogue de matière organique insoluble

Présentation au sujet: "Synthèse d’analogue de matière organique insoluble"— Transcription de la présentation:

1 Synthèse d’analogue de matière organique insoluble
de météorites carbonées Kasia Biron, Sylvie Derenne et François Robert

2 Météorites carbonées - 1 – 4 % de C majoritairement sous forme de MO (80 %) - Matière organique extraterrestre (intérêt en exobiologie) - Précurseur possible pour les premières formes de vie - Signatures extraterrestres - Informations sur l’histoire du système solaire - Mécanisme de formation ?

3 Caractérisation multi-technique de la MOI
Spectroscopies (IRTF, RMN 13C, 15N, XANES, RPE) Dégradations thermiques et chimiques Microscopie électronique en transmission à haute résolution Modèle structure moléculaire Derenne et Robert, 2010

4 Synthèse du squelette hydrocarboné
Mécanisme de formation ? Petites unités aromatiques hautement substituées reliées par de courtes chaînes fortement ramifiées Précurseurs : petites unités aliphatiques Synthèse du squelette hydrocarboné Derenne et Robert, 2010

5 Formation d’un résidu noir : MO soluble et insoluble
Conditions de synthèse 2 ml d’alcane (pentane ou octane) Irradiation RF P cavité ~3 mbar Température 50-70°C Durée min H3C CH3 H Formation d’un résidu noir : Rendement massique  15 % MO soluble et insoluble 15/85 CG-SM Pyrolyse-CG-SM, METHR, RMN 13C, Oxydation RuO4

6 MO soluble Analyse par CG-SM Cycles aromatiques de petite taille
20 30 40 50 Cycles aromatiques de petite taille Même résultat avec pentane et octane

7 Problème de contamination ?
Synthèse avec du pentane deutéré Fluoranthène deutéré H3C CH3 H Fluoranthène Pas de contamination

8 MO insoluble Analyse par Pyrolyse-CG-SM
Cycles aromatiques constitutifs de la macromolécule : substitués et de petite taille

9 Comparaison avec la MO insoluble de météorite
Pyrolyse-CG-SM MOI synthétisée MOI Murchison Bon accord qualitatif et quantitatif avec unités hydrocarbonées des météorites Rémusat et al., 2005

10 Faible degré d’organisation analogue aux météorites
Comparaison avec la MO insoluble de météorite MOI Murchison HRTEM MOI synthétisée Amorphous-like particles Disordered carbon Faible degré d’organisation analogue aux météorites Image analysis L d coherent domains : L = ,58 nm d = ,49 nm single layers: 65-75% Derenne et al., 2005 L = 0.39 nm d = 0.41 nm single layers : 84 % L = 0.48 nm d = 0.39 nm single layers : 69 % Collab. J.-N. Rouzaud, CNRS Paris

11 Plus grande abondance d’aliphatiques mais absence d’hétéroéléments
ppm tc Comparaison avec la MO insoluble de météorite RMN 13C CP/MAS, Spinning rate of 14 kHz, Variable contact time = 0,1 to 10ms Orgueil MOI synthétisée (Gardinier et al. 2000) Synthesis Orgueil Murchison Aliphatic C [%] 52 44 35 Aromatic C [%] 48 49 Plus grande abondance d’aliphatiques mais absence d’hétéroéléments

12 Comparaison avec la MO insoluble de météorite
Oxydation RuO4 MOI synthétisée O H FAn din MOI Orgueil Unités aliphatiques courtes et ramifiées analogues aux météorites mais plus faible degré de réticulation Remusat et al., GCA, 2005

13 Conclusions Décharge RF dans plasma hydrocarbure :
formation de MO soluble et insoluble Pas d’influence du précurseur (pentane ou octane) Bon accord avec le squelette hydrocarboné de la MOI des météorites surtout pour les unités aromatiques Plus grande abondance des aliphatiques et plus faible degré de réticulation : absence d’hétéroéléments ?

14 Mécanisme de formation ?
Structure aromatique peut suggérer le benzène comme précurseur Irradiation de glace de benzène Analyse CG-SM Callahan et al., 2013 Structure différente de celle de la MO des météorites Formation de MO insoluble ?