Modélisation des Réactions Photonucléaires et Application à la Transmutation des Déchets à Vie Longue M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVID DSM/DAPNIA/SPhN,

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1 Modélisation des Réactions Photonucléaires et Application à la Transmutation des Déchets à Vie Longue M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVID DSM/DAPNIA/SPhN, CEA/Saclay, F-91191 Gif/Yvette, France M. B. CHADWICK, W. B. WILSON Los Alamos National Laboratory (T-16), Los Alamos, NM 87545, USA

2 Applications des Réactions Photonucléaires Production de faisceaux radioactifs Production de neutrons Caractérisation non destructive de déchets nucléaires Détection de matériaux nucléaires ( 235 U, 239 Pu) Radioprotection d’accélérateurs d’électrons Transmutation de déchets nucléaires

3 Plan 1.Développement d’une bibliothèque de sections efficaces photonucléaires pour le code d’évolution CINDER’90 –Utilisation de la bibliothèque d’évaluation de l’IAEA –Utilisation des codes HMS-ALICE et GNASH pour compléter la bibliothèque –Utilisation du modèle de fission de GSI pour les produits de fission et neutrons retardés 2.Exemple: transmutation de 90 Sr, 93 Zr, 137 Cs, 237 Np dans un flux de photons et comparaison à la transmutation dans un flux de neutrons

4 CINDER’90 CINDER’90 (LANL) – Evolution des matériaux dans un flux de neutrons Pour ajouter l’évolution dans un flux de photons on a besoin d’une bibliothèque d’activation par réactions photonucléaires. De même l’étude de l’activation induite par protons fera de CINDER’90 un code d’activation multi-particule.

5 HMS-ALICE HMS-ALICE est un code de calcul de section efficaces multi-particules Echelle d’énergie 100 keV à 130 MeV Combine la décroissance d’un noyau précomposé par calcul Monte Carlo et le modèle d’évaporation de Weisskopf-Ewing

6 HMS-ALICE Prédiction pour des noyau plus lourd que l’ 9 Be Calculs automatisés, très rapides pour la plupart des noyaux: c’est notre principale source d’évaluation de sections efficaces

7 Les sections efficaces pour les noyaux légers sont difficiles à reproduire quelque soit le modèle. Le modèle pour les noyaux légers a besoin d’être amélioré. HMS-ALICE : Noyaux légers

8 HMS-ALICE : Noyaux lourds Bons résultats pour 208 Pb Pour 181 Ta pas aussi bons : forme de la section efficace d’absorption totale différente Résultats pour les noyaux lourds suffisamment bons pour être utilisés dans CINDER’90

9 HMS-ALICE : Sections efficaces d’absorption Le modèle d’absorption d’HMS-ALICE ne peut pas être utilisé pour les actinides – on doit utiliser la somme de deux Lorentziennes. La modification du modèle de l’absorption pour les actinides dans HMS-ALICE est en cours.

10 Nouveau modèle de photo-absorption Modification de l’influence du paramètre de déformation sur E i et  i

11 GNASH Utilise le modèle statistique Hauser-Feshbach avec prééquilibre (modèle de Kashbach) Echelle d’énergie : 1 keV à 150MeV Hypothèse : Réactions complexes divisées en réactions binaires avec émission de particules à chaque étapes

12 GNASH Protocole d’utilisation : En entrée :  Réutilisation des entrées pour les neutrons en supprimant la réaction d’absorption  Section efficace d’absorption totale Ajustement de paramètres :  Barrière de fission (nombre, énergie, épaisseur, …)  Densité d’état

13 GNASH : 235 U et 239 Pu Entrée: σ abs provenant des évaluations de l’IAEA Bonne concordance avec les résultats expérimentaux pour les réactions exclusives

14 GNASH : 237 Np Les données de σ abs sont incohérentes On fixe cette valeur en accord avec l’intégrale en utilisant la systématique de l’IAEA pour les actinides On fait une pondération des deux données expérimentales pour obtenir une intégrale de 3.54 MeV.barn

15 L’évaluation pour la photofission est bien entre les deux courbes expérimentales GNASH : 237 Np Cohérence des résultats pour la production de photoneutrons

16 Données Sur la photofission de 235 U et 238 U dans un flux de Bremsstrahlung sont très limitées quelques distributions en masse et charge, quelques rendements isotopiques rapports P/V, et Procédure de calcul section efficace d’absorption totale (paramétrisation GDR) fission/évaporation en compétition (modèle GSI) calcul de rendements de fission indépendants et des résidus Produits de Photofission

17 E e (MeV)12152030 P/V412414.210.7 96.8996.9697.2397.41 138.11138.04137.77137.59 Y(Kr) Y(Cs) 11.9 14.4 12.3 14.4 11.2 14.4 10.9 14.5 89.5 91.8 137.7 140.1 89.5 91.8 137.6 140.0 89.4 91.7 137.4 139.8 89.4 -- 137.4 139.7 Valeurs caractéristiques de la photofission de l’ 235 U par des photons de Bremsstrahlung Une sensibilité faible à l’énergie des électrons

18 comparaison de flux de photons monoénergétiques et de Bremsstrahlung un flux de 15 MeV monoénergétique est équivalent à un flux de 25 MeV Bremsstrahlung Exemple: photofission de 235 U

19  n + 234 U ou n + 235 U à 6-8 MeV peut être une bonne combinaison D’autres vérifications sur les distributions en charge et en isotopes doivent être faites ! Recherche d’une systématique (n,fiss)

20 Recherche d’une systématique (n,fiss) : distribution isotopique Il ne semble pas y avoir de systématique pour les distributions isotopiques

21 Distribution isotopique: 239 Pu Comparaison avec Atomnya Energiya, vol 50 No 1, pp34-36 De bons résultats pour les distributions isotopiques

22 Neutrons retardés : 235 U Comparaison calcul 25 MeV Bremsstrahlung avec des données expérimentales à 8, 10 et 15 MeV Bremsstrahlung

23 Neutrons retardés : 238 U La production des neutrons retardés par certains précurseur (T 1/2 =16s) est sous estimée.

24 Exemple : Transmutation de 90 Sr (T 1/2 =29 ans) Irradiation Décroissance 1 an d’irradiation dans un flux de 10 17 .cm -2.s -1 7 ans de décroissance Résultats sont en accord avec T. Matsumoto NIM A 268 (1988) 234-243 A 10 18 .cm -2.s -1 l’activité est divisée par 20. Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité10.72 10 16 n th.cm -2.s -1 / 10 17 n fast.cm -2.s -1

25 Exemple : Transmutation du 137 Cs (T 1/2 =30 ans) 1 an d’irradiation dans un flux de 10 17 .cm -2.s -1 7 ans de décroissance A 10 18 . cm -2.s -1 l’activité totale est divisée par 16 Irradiation Décroissance Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité10.334 10 17 n th.cm -2.s -1 / 1.5 10 18 n fast.cm -2.s -1

26 Exemple : Transmutation du 93 Zr (T 1/2 =1.5 10 6 ans) Irradiation Décroissance 1 an d’irradiation dans un flux de 10 17 .cm -2.s -1 7 ans de décroissance A plus haut flux l’activité augmente. Mais elle est due à des radioéléments à vie plus courte : 85 Kr (T 1/2 =11 ans) et 55 Fe (T 1/2 <3ans) Naturelle (ref)Après traitementFlux équivalent neutrons Activité10.6710 16 n th.cm -2.s -1 ou 6 10 16 n fast.cm -2.s -1

27 Exemple : Incinération par fission du 237 Np (T 1/2 =2.1 10 6 ans) 5% d’incinération/an : - 10 16 .cm -2.s -1 - 10 14 n th.cm -2.s -1 - 3x10 14 n fast.cm -2.s -1 Taux d’incinération après un an d’irradiation en fonction de l’intensité du flux

28 Conclusion et perspectives Grâce à la bibliothèque photonucléaire (qui contient environ 600 isotopes), avec CINDER’90 nous pouvons faire des analyses d’activation dans un flux de photons Cette bibliothèque sera plus précise par l’amélioration du pouvoir prédictif d’HMS-ALICE Les produits de fission doivent être rajoutés L’intégralité de la bibliothèque a encore besoin d’être testée par des expériences dédiées