SGM Séminaire 6 EMISSION ELECTRONIQUE

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1 SGM Séminaire 6 EMISSION ELECTRONIQUE
Conséquences sur la résolution des microscopes 2011 SGM Auteur : ESNOUF Claude CLYM

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Introduction Vous êtes autorisé : A reproduire, distribuer et communiquer, au public, ce document, A modifier ce document, selon les conditions suivantes : Vous devez indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de référence : ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : Vous n'avez pas le droit d'utiliser ces documents à des fins commerciales. Vous pouvez accédez au format PDF de ce document à l’adresse suivante : © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

3 Accès aux autres séminaires
1 - Séminaire « Rappels cristallographie 1 » 2 - Séminaire « Rappels cristallographie 2 » 3 - Séminaire « Emission, détection, propagation, optique des rayons X » 4 - Séminaire « Méthode des poudres en DRX » 5 - Séminaire « Méthodes X rasants et mesure des contraintes » 6 - Séminaire « Emission électronique – Conséquence sur la résolution des microscopes » 7 - Séminaire « Diffraction électronique » 8 - Séminaire « Projection stéréographique » 9 - Séminaire « Imagerie CTEM » 10 - Séminaire « HAADF » 11 - Séminaire « HRTEM » 12 - Séminaire « Ptychographie » 13 - Séminaire « EELS » © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

4 EMISSION ELECTRONIQUE Conséquences sur la résolution
Séminaires du CLYM EMISSION ELECTRONIQUE Conséquences sur la résolution des microscopes Claude ESNOUF - CLYM Doublets du silicium à 1,4 Å en STEM (Microscope corrigé de l’IPCM Strasbourg) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

5 EMISSION ELECTRONIQUE
On distingue 2 modes fondamentaux d’émission électronique : - L’émission thermélectronique - L’émission de champ Emission thermo-électronique Filament tungstène plié en V, d’un diamètre de l'ordre de quelques centièmes de millimètre. L'extrémité du filament présente un rayon de courbure du même ordre de grandeur que le diamètre. La taille de la source est aussi de cet ordre. T  2500°C Cristal LaB6 (symétrie cubique) : 4 de ses faces naturelles forment une pyramide dont le sommet constitue la source d'électrons. Le choix de ce matériau réside dans ses bonnes qualités d'émission et sa durée de vie supérieure à celle des filaments de tungstène. T  1600°C 20 µm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Emission thermo-électronique On exploite l’effet Joule. L'émission est alors le fait de l'agitation thermique qui modifie la distribution énergétique des électrons de conduction, régie par la statistique de Fermi-Dirac. Ainsi, un filament, porté à une température suffisamment élevée, va amener une fraction de ses électrons à un niveau énergétique égal ou supérieur au niveau du vide. La densité de courant émis suit alors la loi de Richardson-Dushman : Jo = AT2 exp( WS/kBT) où : A = 4pmeekB2/h3 = 120 Ampères/cm2degré2 et où WS est le travail de sortie et kB la constante de Boltzmann. 20 µm E = 0 – x V F o Energie l B W S BC Pointe Vide  Le travail de sortie du tungstène est relativement élevé (4,5 eV) ; par contre celui du LaB6 est relativement faible (2,7 eV). C’est une des raisons de son choix. Ludwig Boltzmann ( ), physicien autrichien © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Emission de champ Pointe froide : pointe très effilée en tungstène - T = 20°C En présence d'un champ électrique externe convenablement dirigé E, il y a diminution du travail de sortie d'une quantité voisine de 3,8 10 (exprimée en eV et E en V/cm). Grâce à l'effet de pointe (le champ est d'autant plus grand que la courbure locale de la surface du filament est grande), il y a augmentation du rendement d'émission qui se localise dans la zone de forte courbure du filament (effet Schottky). On parle d’effet Schottky lorsque l’application dun champ électrique au voisinage d’un métal chauffé réduit le travail de sortie des électrons. Si le champ local est très intense (de l'ordre de 1 à 10 V/nm), la largeur lB de la barrière à l'interface émetteur/vide est si faible que, même sans disposer d’une énergie thermique suffisante (pointe laissée à la température ambiante), les électrons franchissent la barrière d'énergie par effet tunnel. C'est l'émission de champ froide qui n'est possible qu'avec des pointes ultra-fines. 20 µm Walter Hermann Schottky ( ), physicien allemand. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Emission de champ hybride Réservoir de Zr Fialment chauffé Pointe SCHOTTKY : pointe en tungstène revouverte d’une monocouce de ZrO - T  1500°C Une variante de cette émission consiste, à assister thermiquement l’émission de champ (typiquement à 1500°C) et à maintenir la pointe recouverte d'une monocouche d'oxyde de zirconium. Elle joue un double rôle : protection + baisse du travail de sortie. Problème du vide à entretenir : Les ions positifs du vide résiduel, attirés par la tension accélératrice des microscopes, viennent frapper la pointe et arrivent à la détruire d'autant plus facilement qu'elle est fine. Dans la technologie de l'émission de champ, l'enceinte du microscope est nécessairement sous ultravide (108 - 109 Pa). Avec la pointe Schottky, le vide est excellent mais limité à 107 Pa environ car moins sensible à l'abrasion ionique. Sa durée de vie est surtout limitée par l’épuisement du réservoir de zirconium. Par comparaison, un filament classique de tungstène se contente d'un vide de 103 Pa et sa durée de vie est de l’ordre de la centaine d’heures d’utilisation. 20 µm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Emission électronique Caractéristiques générales des sources d’électrons. Emission Thermoélectronique Emission de champ Source W LaB 6 Froide (W) S CHOTTKY (W/ZrO) Température (K) 2800 1800 300 Vide (hPa) < 10 - 5 < 5 10 10 8 Rayon de la pointe 100 m 100 nm Diamètre de la source 30 µm 10 µm 5 nm 20 nm Densité courant émetteur 3 A/cm 2 30 A/cm 2 10 4 A/cm 5 10 3 Courant total émis (µA) 200 80 Courant faisceau maxi (nA) 1000 0,5 30 Brillance (A/cm .sr) 7 9 Dispersion énergétique (eV) 1,5 0,3 0,4 0,7 Stabilité (%/h) < 1 > 5 (flash ~ 8 h) Durée de vie (h) > 1 an © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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CANONS à ELECTRONS Tension d’accélération Chauffage du filament Polarisation du whenelt Whenelt – Cross-over dco Filament Anode + 2aco + Anode Chauffage du filament Pointe Tension d’accélération – + 2 à + 5 kV b) Point source virtuel Anode extractrice Emission thermo-électronique Emission de champ Montage de type triode : la grille, denommée ‘ whenelt ’, est portée à un potentiel légèrement plus négatif que celui du filament (d’environ 150 V). Création d’un point de focalisation ou ‘ cross-over ’ (c’est la véritable source). Montage sans whenelt mais avec une anode accélératrice (création du champ extracteur). Pas de cross-over mais point source virtuel. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Brillance des sources La brillance définit le courant de faisceau par unité de surface éclairée et d’angle solide. Elle s’exprime en unités A/cm2.sr. La brillance sera d’autant plus grande que l’optique du microscope pourra produire une réduction de l’image de la source. Dans l’hypothèse de Langmuir, à savoir que la brillance Bo est constante de la source à l’objet et pour une intensité du faisceau I répartie sur la section éclairée de rayon dBr, il vient immédiatement (a : angle d’ouverture du faisceau) : dBr 2a Source d’intensité I Lentille W = 2p (1- cosa) Il faut rendre la brillance la plus grande possible pour bénéficier d’une faible taille de sonde. Noter l’intérêt d’augmenter la convergence du faisceau. Irving Langmuir ( ), physicien-chimiste américain, prix Nobel de Chimie 1932 pour ses travaux sur la chimie des surfaces. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Dispersion énergétique du faisceau – Coefficient d’aberration chromatique 4 origines possibles aux fluctuations de l’énergie des électrons du faisceau d’un microscope : - 1 - Ondulation résiduelle de dVo de la tension d’accélération Vo (mise en cause du filtrage de la haute tension), - 2 - Fluctuation thermique liée à la température du filament. En effet, l’énergie des électrons, de l’ordre de 3/2kBT, approche de dE = 0,25 eV à 2000°K, - 3 - Instabilités di du courant d’alimentation des lentilles et responsables de dérèglements de l’optique, - 4 - Par effet Boersch, résultat d’interactions coulombiennes électron/électron lorsque le faisceau est intense et concentré comme dans le « cross-over » ou au niveau de certains diaphragmes (là où la densité de courant est élevée). La dispersion énergétique de l’effet Boersch peut atteindre 0,5 eV. Ces causes affectent la qualité intrinsèque du microscope par le biais d’une fluctuation de la distance focale de la lentille principale, l’objectif, soit : (df /f)2 = (dVo/Vo)2+ 4(di/i)2+ (dE/E)2 ou encore : D = CC df /f où D est la fluctuation du point de focalisation est la CC est le coefficient d’aberration chromatique (qq mm). N.B. : Formule de la distance focale d’une lentille magnétique : © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Dispersion énergétique du faisceau – Filtrage du canon Etage analyseur magnétique de pertes de type W Etage canon + monochromateur électrostatique de type W Objectif Prismes magnétiques Fente de sélection Lentilles multi-poles Dispersion annoncée :  0,1 eV. Schéma de fonctionnement d’un analyseur magnétique de type  . Microscope LIBRA® 200MC du constructeur Zeiss doté d’un analyseur de pertes (montage « in-column ») et d’un monochromateur dans le canon, lui-aussi de type . Mais aussi de type mixte (électrostatique et magnétique - Filtre de Wien). © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

14 INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES à BALAYAGE
La problématique ici est d’obtenir la plus petite taille de sonde possible. Quels sont les facteurs qui la contrôlent ? Les facteurs limitant sont liés à 4 phénomènes physiques : l’aberration de sphéricité : dS = CSa 3 - 2 - l’aberration chromatique : dC = D∙a dC = CC [(dVo/Vo)2 + 4(di/i)2 + (dE/E)2]1/2a - 3 - le phénomène de diffraction : dDiff = 0,61 l/a - 4 - le phénomène lié à la brillance : dBr = (4I /p2 Bo) /a © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Phénomène de diffraction : A B ' R O 2 e a Diaphragme Lentille objectif Image A sous forme d’une tache à cause du phénomène de diffraction. dDiff = 0,61 l/a Aberration de sphéricité : A B ' O (0) Plan de l’image de G AUSS a Déphasage Surface d’onde idéale réelle (2) 2 (1) 1 Objectif 3 d’ S  g CSa 3 (3) Disques de moindre confusion © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Aberration chromatique (fluctuation de la focalisation) : A A' Objectif (CS = 0) a Dz' A'1 Si Sidéale dC = D .a ddéf Sdéf a ' z > 0 Ecran Effet corrélé à la valeur de la brillance : Effet lié à la taille de la source et à la faculté de l’instrument d’en donner une image réduite) : dBr = (4I /p2 Bo) /a Au global : Processus indépendants et admis comme gaussiens, d’où faire la somme des variances : d 2 = dS2 + dC2 + dDiff2 + dB2 © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

17 Réglage de la taille de sonde
Brillance Diffraction Aberr. sphéricité Aberr. chromatique a (mrad) d (nm) CS = 10 mm, CC = 10 mm dE(total) = 1,5 eV, Bo = 105 A/cm2.sr I = 1 pA, Vo = 20 kV Hitachi annonce en 2008 une résolution garantie à 0,4 nm à 30 kV et à 1,6 nm à 1 kV de son microscope S-5500 (source froide et échantillons ne dépassant pas une taille de 9 mm de côté) Par comparaison, le modèle « semi in-lens » S-4800 autorise des tailles d’échantillon jusqu’à 200 mm, les résolutions garanties étant de 1 nm à 15 kV et de 1,6 nm à 1 kV (émetteur Schottky). © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Ce qui se fait de mieux aujourd’hui en MEB : 1er MEB corrigé (Hitachi2700C) - Emission de champ froide (DE = 0,3-0,4 eV) - Correction par 2 hexapoles, 5 lentilles et 7 dipoles pour l’alignement (+ 1 quadrupole et 1 hexapole pour l’astigmatisme) - Montage ‘ in-lens ’ - Résolution 0,1-0,15 nm - Installé à Brookhaven National Laboratory (USA) : Observation en mode SEI d’atomes individuels d’Uranium (Nanocristaux d’UO2) Image STEM de la même zône (mode ADF) Y. Zhu et al - Nature Materials Letters, 8, 2009. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

19 INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en TRANSMISSION ‘STEM’
La problématique est la même, mais en circonstance d’objet mince. Une autre physique est à considérer lorsque la taille de sonde approche la taille des atomes effet de localisation des électrons. , ,2 Si x (nm) z (nm) z = 0 nm z = 10 nm z = 89 nm Sonde Å Simulation de la répartition électronique en fonction de la profondeur atteinte dans du silicium en axe de zone <110>. (Vo =200 kV, CS = 1 mm, 2a = 10 mrad, défocalisation = 45 nm) P.M. Voyles, J.L. Grazul, D.A. Muller – ‘Imaging individual atoms inside crystals with ADF-STEM’, Ultramicroscopy, 96, p , (2002). © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

20 Résolution en mode ‘STEM’
La détection est alors de type ADF (Angular Dark Field), voire HAADF (High Angle AnnularDark Field). TiN AlN 50 nm bm b M 2a Faisceau convergent Echantillon Détecteur annulaire Détecteur de champ clair 100 nm Al2O3 Al2O3+ Y Ca MgO[100] Y. Yan, M.F. Chisholm, G. Duscher, A. Maiti, S.J. Pennycook and S.T. Pantelides, Phys. Rev. Lett., 81, (1998) 3675. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

21 INCIDENCE sur la RESOLUTION des MICROSCOPES en TRANSMISSION ‘HREM’
La problématique est tout autre, les images étant formées par interférences d’ondes quasi-planes et en mettant en œuvre le procédé du constraste de phase. Microscope optique Microscope électronique S i S i P S s O ao j aO aP aj + dhkl P Objet S s a) Objectif aj aO b) F Fhkl F (p/2) Plan focal Contraste de phase c) a = 0 a  l/dhkl d) e) Frederik Zernike ( ), physicien néerlandais, prix Nobel en 1953. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

22 La notion de fonction de transfert :
Le déphasage est initié par l’aberration de sphéricité et par l’opérateur en procédant à une défocalisation adaptée. Le problème est alors de réaliser D = ± p/2 pour tous les angles a = 2q B. La fonction de transfert : résume la chose. f (nm–1) Sin (Df ) – 1 5 D z = – 35 nm D z = – 43 nm d0 a = 2q B  l/d = l f (f : fréquence spatiale) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

23 La notion de fonction de transfert :
Mais comment sont pris en compte les effets liés à la taille de source (non nulle) et à la dispersion énergétique (aberration chromatique) ? Ils se manifestent par une courbe enveloppe S(a) pour l’effet de taille (cohérence spatiale partielle) et T(a) pour la dispersion énergétique (cohérence temporelle partielle). 5 Sin (Df ) Dz = – 43 nm f (nm–1) Enveloppe S(a)·T(a) fl Limite d’information Diffractogramme d’un bruit blanc © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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TF T(a) S(a) S.T Microscope : Vo = 200 kV CS = 0,5 mm D z = - 43 nm CC = 2 mm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

25 Ce qui autorise ce genre d’images …..
Al2O3 Mg2Si YAG Al2O3 © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés

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Les améliorations : - 1 - Filtrage des électrons du canon : (discuté avant) - 2 - Correction du CS : Au niveau des condenseurs si imagerie HAADF, au niveau de l’objectif si imagerie de haute résolution classique. La correction au niveau des condenseurs (correction on-axis) demande de disposer de 3 octopoles (correction de l’aberration de sphéricité dans deux directions orthogonales et une à 45°) associés à 4 quadripoles (un avant, un après et 2 entre les octopoles), soit au total 40 pièces polaires. La correction au niveau de l’objectif (correction off-axis) demande (pour des raisons de souplesse dans les corrections), l’emploi d’hexapoles ou de dodécapoles (12 pôles) et de lentilles de transfert corrigées par des octopoles et quadripoles. Plus de détails sont disponibles sur le site: Et l’échantillon, …. ? Séminaire suivant : « Diffraction électronique » © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés