Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires

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1 Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires
Étude expérimentale des processus multi-électroniques lors de collisions d'ions en incidence rasante sur une surface de LiF(001) Anouchah Momeni Laboratoire des collisions atomiques et moléculaires Orsay

2 Plan Dispositif expérimental
Résultats sur la formation des ions négatifs (Fo  F-) et émission électronique lors de la simple capture Double capture simultanée ( F+  F- ) Neutralisation Auger ( Ne+  Ne0 +e- ?)

3 Motivations Étude des interactions ions multichargés – surfaces:
Xq+ ou X+  X0 et X- Nécessité de comprendre les interactions élémentaires Comprendre les processus électroniques de base En particulier sur les isolants Utilisation de la spectroscopie de translation et de la technique des coïncidences

4 Principe de mesure Collision unique
Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie finale et l'angle de diffusion  La Perte d'énergie électronique du projectile. Einitiale Efinale qdiff ERecul Collisions en incidence rasante Erecul négligeable (DE=DEsc/N) Toute l'énergie perdue par le projectile sert aux transitions électroniques du projectile Collisions multiples sur les surfaces Efinale Einitiale

5 Une succession de collisions atomiques indépendantes ou non?
Collisions rasantes Einitiale Efinale E  eV et E//  keV 10 à 20 sites actifs Distance d'approche < paramètre de maille Une succession de collisions atomiques indépendantes ou non?

6 Dispositif expérimental

7 Détecteurs

8 Quelques questions… Comment former des ions H- et F- par simple capture sur LiF ? D'où proviennent les électrons, des défauts de surfaces ? Existe-t-il des états excités de la surface ? Comment explique-t-on l'émission électronique ?

9 Structure électronique
Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Bande interdite Bande de Valence Structure en énergie du LiF Bande de valence 13 eV sous le niveau du vide Bande de conduction 2 eV au-dessus du niveau du vide  Large bande interdite

10 Collisions multiples avec des protons
H+ 600 eV à 3° sur LiF(001) H0 diffusés Les électrons proviennent de la bande de valence Reproduit par une loi binomiale : P(n)= Cnsn Pcn (1-Pc) ns-n  Captures indépendantes

11 Formation d'un ion négatif
Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Bande interdite BV H – (0.75eV) En voie de sortie l'interaction coulombienne en –1/R entre le trou et l'ion négatif abaisse l'affinité électronique (Borisov-Sidis-Winter)  DE réduit +

12 Les excitons de surface
H+ 600 eV à 3° sur LiF(001) H0 diffusés 12 eV Eex = 12 eV Ebv = 13 eV El(exciton) = 1 eV

13 Modèle du H- précurseur
Modèle dynamique  près de la surface capture d'e- pour former H-  peuplement du niveau des excitons  détachement de l'e- sur un site F – voisin ou sortie en H-

14 Formation d'un ion négatif
Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Bande interdite BV H – (0.75eV) + Grâce à l'interaction en –1/R  DE réduit DE infini = DE mesuré F - (3.4eV) Peut-on mesurer le défaut d'énergie local ?

15 Formation d'un ion négatif
Défaut d'énergie finie (3-4 eV) quantifiable par le seuil de formation

16 Résumé Sur les isolants l'ion négatif est précurseur de
L'émission électronique Du peuplement des excitons Formation de l'ion négatif facilitée par la localisation du trou laissé à la surface Succession de processus mono-électroniques indépendants

17 Double capture simultanée: F+  F-
Collaboration H.Winter (Berlin)

18 Double capture corrélée
Données Orsay:  Données Berlin:  Il est plus facile de capturer 2 e- plutôt qu'un seul !!!

19 Bilan énergétique En deux étapes F+ F0 F- F+ F-
Perte d'énergie -4.4 eV +9.6 eV total = 5.2 eV F+ F- Mesure de la perte d'énergie  7.6 eV DE = 2.4 eV attribuée à l'interaction entre trous

20 Défaut d'énergie de la double capture
BV Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Bande interdite F - (3.4eV) + Fo  F DE  3 à 4 eV + F+  Fo DE  -4.4 eV + Ett  3 eV D(1 , 2 )  -3 eV + BV + + F+  F DE  0 eV +  Double capture est énergétiquement favorisée

21 Pourquoi la fraction de F- reste < 40% ?
Résumé Fraction de Charge  Corrélation au sens statistique Perte d'énergie  Corrélation spatiale Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture Pourquoi la fraction de F- reste < 40% ?

22 Détachement du F- Taux de détachement : 50 %

23 Spectre de perte d'énergie
F+  LiF, 1keV, qinc = 1.4° 10% SFo = 35% F+ Fo (Simple capture) + … SF+ = 15% F+ F+ (diffusion élastique) SF- = 30% F+ F- (double capture)

24 Spectre de perte d'énergie
Taux de détachement : 50 % SF- = 30% SFo = 10% Taux de détachement de 25% sur ½ trajectoire

25 Formation du Fo par double capture
SC Fo (direct) Excitation Niveau du vide F– F° + DC Fo+ Excitation e- Fo+ 1e- Fo +1e- Près de 70% d'ions F- formés par DC à la surface !!

26 Mécanisme responsable ?
Transition di-électronique (1/r12) ou transitions mono-électroniques (WF0 et WF-) du 2nd ordre 80% de F- Si les termes WFo et WF- = 0 Fraction de F- 100 fois inférieure par rapport à WFo et WF-  0 0 X X WFo X 1/r12 WF- ~1 F+ Fo F- F+ +LiFo Fo +LiF+ F- +LiF++

27 Résumé Fractions de charge  corrélation au sens statistique
Pertes d'énergie  corrélation spatiale Double capture énergétiquement favorisée par rapport à la simple capture Mécanisme de la double capture: transition mono-électronique du 2nd ordre

28 Neutralisation Auger: Ne+  Neo
processus di-électronique

29 Effet Auger Ec=EK-2EL Ec=Ei-2W

30 Sur LiF Ebv=13 eV Ei(Ne+)=21,6 eV 2xEbv=26 eV > Ei(Ne+)=21,6 eV
Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Bande interdite Ne+ (21.6eV) Ebv=13 eV Ei(Ne+)=21,6 eV 2xEbv=26 eV > Ei(Ne+)=21,6 eV Neutralisation Auger bloquée

31 Près de 70% des Neo sont diffusés sans émettre d'électrons !
Fraction de charge Près de 70% des Neo sont diffusés sans émettre d'électrons ! Ne+ 2keV sur LiF(001)

32 Pertes d'énergie Ne0 + e- DEA = DEseuil + Ee Ee  1.5 eV
Valeur de dE trop élevée, signifie que la neutralisation n'est pas résonnante et nécessite un couplage avec l'énergie cinétique DEseuil = 7.5 ±1 eV

33 DEseuil (expérimentale) = 7,5 eV
Bilan d'énergie Transition di-électronique (2 e- de sites voisins) : DEseuil =2xEbv + Ett – Ei(Ne+) = 2x13 + Ett – 21,6 DEseuil (expérimentale) = 7,5 eV  interaction entre 2 trous : Ett = 3.1±1 eV Dans un milieu homogène Ett = 1/eR 7.6 ua d 1 d ~ 3.1 eV a a=0.6

34  Processus de transfert-excitation
Neo sans électron DET = 4±1 eV DET ne correspond pas à la capture d'un seul e- (2p) : DE = -8.6 eV Eex = Ei(Ne)+ DET-Ebv(2p) = 12.6±1 eV !  Processus de transfert-excitation

35 Énergie de liaison du trion
BV Bande de Conduction LiF 5 10 15 20 25 Ne+ (21.6eV) Eliaison = DEseuil – DET = 3.5±1 eV e- 0eV trion Puisqu'on compare cette différence à l'énergie de seuil pour l'émission d'un électron, cette énergie correspond à l'énergie de liaison.

36 Modèle quasi-moléculaire
Évolution des orbitales (Calcul Hartree-Fock; A. Borisov) 16 eV 13 eV 8.6 eV à 3 ua énergie suffisante pour créer un trion L'évolution des niveaux d'énergie. Orbitales HF. Promotion du niveau de F et abaissement du niveau du Ne. à 2.5 ua énergie suffisante pour émettre un électron Z= Z=2.5ua

37 Interprétation Taux de neutralisation: G(R) = G0 exp(-R/R0)
R0 = 0.4 ua G0 = 1.1 Rayon de coupure: R > RC  peuplement du trion R < RC  émission d‘un électron RC=2.5 ua

38 Résumé Une neutralisation de type Auger mais sans émission électronique Détermination directe de l'interaction trou-trou Détermination d'une nouvelle excitation de surface et de son énergie de liaison: trion (complexe à 3 corps) On dépense plus d'énergie (29 eV) qu'on en apporte (21.6 eV), la réaction est cinématiquement assistée

39 Conclusion Importance des excitations de surface:
Trions Caractérisation de ces états grâce à la technique des coïncidences Importance de l'interaction entre trous laissés à la surface Description quantitative et qualitative (théorie: Borisov et Sidis)

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41 Le projectile dans le potentiel de Madelung
VMad Eaff F- Li+ La bande de valence  VMad + Eaff  Un F- dans le cristal ~ Un F- dans le vide (Borisov) Au dessus d'un F- de la cible le projectile partage ~ le même potentiel

42 Défaut d'énergie local Modèle de transition: ​​​​​​Demkov
Au seuil de formation; accès au défaut   d'énergie local (Borisov-Sidis) Collaboration Orsay & Berlin

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44 Conservation de l'énergie Collision en incidence rasante
Principe de mesure Collision unique Conservation de l'énergie On connaît l'énergie initiale On mesure l'énergie l'énergie finale La Perte d'énergie électronique du projectile. ERecul Efinal Collisions multiples Collision en incidence rasante Erecul négligeable Toute l'énergie perdue sert aux transitions électroniques du projectile Même méthode pour N collisions Efinale Einitiale

45 Efinale ERecul qdiff Einitiale Efinale Einitiale