Explosion coulombienne de H2 induite par

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1 Explosion coulombienne de H2 induite par
une impulsion laser intense sub-10 fs Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay

2 Introduction Réduction d’un facteur 1011 dans le visible et proche IR
3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003) Tvib(H2) = 7,5 fs

3 Objectif Etude de processus physiques ultrarapides
→ Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. Zewail Etude des états transitoires des réactions chimiques par spectroscopie femtoseconde H2, molécule neutre la plus légère : Sensible aux impulsions laser ultracourtes Modélisation ab initio Sonde pour les impulsions fs Cadre expérimental et théorique

4 Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe X 1Σg+

5 Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe Ionisation double séquentielle X 2Σg+ Etude de la dynamique de l’ionisation double X 1Σg+

6 Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien
Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Molécule H2 Molécule O2 O2+ + O2+ X 2Σg+ X 1Σg+

7 Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser
Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

8 Trot(H2) = 270 fs Polarisation linéaire
Schrödinger : 3 degrés de liberté Hamiltonien : Potentiel : α(R) et β(R) sont des fonctions de R : Courbes de potentiel de H2 (X 1Sg+ ) et H2+ (X 2Sg+) bien reproduites

9 Champ laser Paramètres physiques : - λ = 800 nm - τ = 1 à 10 fs
- I0 = 1013 à 1015 W.cm-2 Interaction radiative :

10 Propagation temporelle
Densités de probabilité |Ψ(R,z1,z2,t=0)|² Distance R / u.a. Méthode de «l’opérateur fractionné » Espace des vitesses Espace des positions Espace des vitesses

11 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » Z1 Z2

12 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » Z1 Z2

13 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Z1 Z2

14 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Z1 Z2

15 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Z1 Z2

16 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Limites : I < W.cm-2 τ < 12 fs Z1 Spectre d’énergie cinétique : Analyse dans la « zone H+ + H+ » Z2 E = 1/R

17 Dispositif expérimental
Effet de la durée d’impulsion laser Modèle théorique Dispositif expérimental Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

18 Autocorrélateur interférométrique
Source laser kHz 40 fs / 600 µJ Réduction durée 10 fs / 200 µJ Délai / fs Autocorrélateur interférométrique Spectromètre λ / nm Détection d’ions

19 Fibre creuse remplie d’argon
Réduction de la durée Source laser femtoseconde « kHz » 600 µJ / 40 fs Fibre creuse remplie d’argon f Compresseur : Miroirs « chirpés » -70fs²/réflexion Automodulation de phase Elargissement du spectre Impulsion finale : 200 µJ / 10 fs Dispersion de temps de groupe (DTG)

20 Autocorrélation interférométrique
Méthode optique indirecte de mesure de durée : Durées les plus courtes : 7 fs En routine : 10 fs Délai / fs Signal d’autocorrélation / unit. arb.

21 Détection d’ions Détection d’ions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et d’impulsion p Dans l’axe du détecteur où Fc Type Wiley – Mc Laren

22 Covariance Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H+ + H+ Temps de vol de H+ H+f H+b Fc Signal d’ion Temps de vol / ns Spectres d’énergie H+ + H, H+ + H+ Signal de proton Ec de chaque proton / eV

23 Signal de proton / unit. arb.
Comparaison expérience - théorie Spectres normalisés au pic d’explosion coulombienne Durée d’impulsion : 10 fs Eclairement : 4.5x1014W.cm-2 Expérience Théorie Signal de proton / unit. arb. H+ + H H+ + H+ Ec de chaque proton / eV

24 Dispositif expérimental
Effet de la durée d’impulsion laser Résultats de 1 à 40 fs Optimisation in situ de la durée Influence de la phase absolue Modèle théorique Dispositif expérimental Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

25 Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 Ionisation double instantanée

26 1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 1fs  Ionisation double instantanée

27 2fs 1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 2fs  1fs  Ionisation double instantanée

28 2fs 4fs 1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

29 Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 10fs 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

30 Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 10fs 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

31 Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion
Eclairement de W.cm-2 10fs 2fs  40fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

32 Dynamique nucléaire Densité nucléaire de H+ + H+ à 8.1014 W.cm-2
Durée : 1 fs Durée : 4 fs « zone H+ + H+ » « zone H+ + H+ » 400 as 2,1 u.a. 1,7 u.a. 1,8 u.a.

33 Signal de proton / unit. arb.
Optimisation in situ de la durée de l’impulsion Surcompensation de la dispersion de temps de groupe Variation d’une épaisseur de silice fondue Silice : +36 fs²/mm Signal de proton / unit. arb.

34 Effet de la phase absolue
Impulsions normalisées d’une durée de 2 fs

35 Effet de la phase absolue
Augmentation de l’effet de la phase avec la diminution de la durée d’impulsion

36 Sensibilité à une post-impulsion
Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

37 Présence de satellites secondaires
Autocorrélations interférométriques Présence de satellites secondaires

38 Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2
Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3, W.cm-2

39 Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2 Impulsion non optimisée
Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3, W.cm-2 Impulsion non optimisée Impulsion non optimisée : pas de compensation de la DTG

40 La pompe et la sonde sont optimisées
Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Durée : 10 fs Pompe seule I = 1, W.cm-2

41 La pompe et la sonde sont optimisées
Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3, W.cm-2 Durée : 10 fs

42 Pompe puis sonde retardée de 24 fs
Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3, W.cm-2 Durée : 10 fs Pompe seule I = 1, W.cm-2 Pompe puis sonde retardée de 24 fs

43 Mécanismes d’ionisation double
Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Mécanismes d’ionisation double Mise en évidence expérimentale de la recollision Etude théorique des mécanismes Sensibilité à une post-impulsion Conclusion et perspectives

44 Mécanisme de recollision
Ionisation tunnel Accélération dans le champ laser 2 Ec 1 Elaser Ip= 15,4 eV Laser en polarisation linéaire Diffusion A+ + e- -> A+ + e- 3 3 Génération d’harmonique A+ + e- -> A + hυXUV Ionisation double A+ + e- -> A2+ + e- + e- 3 K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993) P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993)

45 Ionisation double non séquentielle de H2
Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire

46 Ionisation double non séquentielle de H2
Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire Polarisation circulaire Polarisation linéaire τ ≈ 1,33 fs Polar. linéaire

47 électrique Champ Ionisation simple Ionisation double Taux d’ionisation
Impulsion laser : 1 fs φ=π/ W.cm-2 électrique Champ Ionisation simple Ionisation double

48 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Z1 Z2

49 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Z1 Z2

50 Cartographie électronique
Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Z1 Z2

51 Dynamique électronique
t / fs t / fs Champ électrique t / fs

52 … la même chose en mouvement !
Dynamique électronique … la même chose en mouvement !

53 Signal de proton / unit. arb.
Spectres d’énergie Autoionisation Signal de proton / unit. arb. Recollision Ec de chaque proton / eV

54 Conclusion et perspectives
Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

55 H2 : Sonde sensible aux impulsions laser
Conclusion Optimisation d’une source laser ultra-courte cadencée au kHz Durée nominale : 10fs, optimale : 7fs, 200 µJ et I > 1015 Wcm-2 Développement d’un modèle théorique basé sur l’équation de Schrödinger Dynamique électronique et nucléaire, bon accord théorie-expérience Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité du spectre de protons dans la gamme de durée 5 fs - 40 fs Optimisation la durée de l’impulsion in situ Mise en évidence de l’influence de la phase absolue Détection d’une pré- et post-impulsion H2 est sensible à la forme temporelle de l’impulsion laser Etude des mécanismes d’ionisation double Mise en évidence expérimentale de protons issus de la recollision Analyse théorique des différents mécanismes H2 : Sonde sensible aux impulsions laser intenses sub-10 fs

56 Perspectives Mécanisme de recollision : dynamique électronique
Blocage de la phase absolue Spectrométrie de photoélectrons Modèle théorique à 2 dimensions spatiales pour chaque électron

57 Compresseur à Dispositif expérimental Pompe Argon Ionisé Oscillateur
Le laser source « kHz » Pompe Argon Ionisé Oscillateur Ti:Sa femtoseconde Etireur à réseau 250 ps 2 nJ 27 fs 800 nm  = 50 nm 76 MHz Amplificateur régénératif Compresseur à réseaux 1,2 mJ 250 ps 800 nm 1 kHz 600 µJ 40 fs 800 nm et  = 25 nm 1 kHz Pompe 1 kHz 9 mJ 527 nm

58 Expérience Explosion Coulombienne (1)

59 La fonction d’onde électronique à R et t fixés
II. Etude théorique - Modèle Les principaux outils d’analyse : La fonction d’onde électronique à R et t fixés

60 II. Etude théorique - Modèle
Précision du modèle : signal sur 9 ordres de grandeur Changer l’échelle Impulsion de 10fs

61 BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE
Modèle – Propagation temporelle Méthode du «Split operator » |Ψ(z1,z2)|² initiale FFT FFT-1 BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE FFT FFT-1 |Ψ(R)|² initiale Espace des vitesses Espace des positions Espace des vitesses

62 Calcul de DTG au 2e ordre :
Caractérisation de la durée Le piédestal augmente la largeur à mi-hauteur Calcul de DTG au 2e ordre : E(SiO2) LMH 0 mm         10 fs 1 mm         14 fs 2 mm         22 fs 3 mm         32 fs 4 mm         41 fs 5 mm         51 fs

63 Signal de proton / unit. arb.
Modélisation théorique 1015 W.cm-2 4 cycles optiques Signal de proton / unit. arb. Eclairement Temps / fs Energie cinétique / eV

64 Signal de proton / unit. arb.
Modélisation théorique 1015 W.cm-2 4 cycles optiques Signal de proton / unit. arb. Eclairement 1014 W.cm-2 4 C.O. Temps / fs Energie cinétique / eV Le pic à basse énergie vient d’un piédestal dans l’impulsion H2 est sensible à la qualité temporelle de l’impulsion

65 Effet de la phase absolue
Atténuation de l’effet de la phase avec l’augmentation de la durée d’impulsion

66 Ψ(R, z1, z2, t) Modèle théorique
τ < 40 fs et Trot(H2)= 270 fs => mouvement rotationnel gelé Discrimination angulaire expérimentale => détection des protons initialement alignés selon l’axe du détecteur Laser polarisé linéairement => mouvement unidimensionnel des électrons Ψ(R, z1, z2, t) 3 dimensions spatiales traitées quantiquement

67 Outil d’analyse Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+ avec Dans la zone H+ + H+ :

68 Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation
Principe de mesure et de calcul Ionisation double => explosion coulombienne : H2 + laser -> H+ + H+ + e- + e- Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe Ionisation double séquentielle H+ + H+ Charge Resonant Enhanced Ionization Chelkowski et coll., Phys Rev. A, 48 (1993) Rc

69 Temps / fs Temps / fs Dynamique nucléaire 1. 2. Impulsion laser :
Champ électrique Champ électrique Impulsion laser : 1 cycle optique 7x1014 W.cm-2 φ = π/2 1. E(t) non modifié 2. E(t) « tronqué » Temps / fs Temps / fs

70 R Dynamique nucléaire « zone H2 »

71 Introduction : objectifs
Caractérisation d’impulsions laser intense de durée < 10 fs détecteur ultra-rapide : molécule d’hydrogène P. Agostini et L. Di Mauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004)

72 Limite en z => limite en éclairement : 5.1015 W.cm-2
Grille de résolution numérique Calcul sur grilles en z1, z2 et R « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe -50 ua -50 ua 50 ua dt = 1 as dR = 0,02 ua dz = 0,4 ua 50 ua Limite en R => limite en durée d’impulsion : 10 fs Limite en z => limite en éclairement : W.cm-2

73 Outil d’analyse Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+ Dans la zone H+ + H+ :

74 Effet d’éclairement Impulsions de 10 fs
Eclairement de 1014 à W.cm-2

75 Expérience Explosion Coulombienne (1)

76 Automodulation de phase
II. Automodulation de phase Equation : Solution : La phase dépend de l’éclairement I|A|² Création de nouvelles fréquences :

77 Dispersion de temps de groupe
II. Dispersion de temps de groupe Milieu dispersif Vitesse dépendant de  dans le gaz rare z A t donné Mathématiquement : Dispersion de Temps de Groupe

78 Compression temporelle
II. Compression temporelle Remise en phase des composantes spectrales : Introduction de Dispersion de Temps de Groupe négative sur une large bande spectrale n1 > n2

79 n2 : indice non-linéaire
Oscillateur Blocage de modes en phase n2 : indice non-linéaire

80 Etireur à réseaux entrée sortie bleu rouge

81 Amplificateur régénératif
V = 0 => Pockels /4 : impulsion injectée V = V1 => Pockels /2 : impulsion piégée Amplification V = V2 => Pockels 3/4: impulsion éjectée

82 Miroirs « chirpés » Réflectivité en fonction de la longueur d’onde
Dispersion en fonction de la longueur d’onde

83 Autocorrélateur Interférométrique
partie fixe Méthode de Michelson Dédoublage et décalage Interférences Laser t E(t) + E(t-)

84 Plan de la fibre

85 Projet de réduction de la durée
Fibre creuse de 700 mm dans une enceinte Gaz inerte (Argon) de pression 0 à 2 bar Propagation de l ’impulsion dans la fibre : 3 phénomènes physiques Absorption Automodulation de phase Dispersion de temps de groupe

86 Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs)
Mécanismes direct et séquentiel Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs)

87 Same behaviour over a intensity range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2
CEP influence Same behaviour over a intensity range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2

88 Charge-Resonance-Enhanced Ionization

89 T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)
Charge-Resonance-Enhanced Ionization T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)