Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel

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1 Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées
Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel Olivier Faucher Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

2 Plan de l’exposé Introduction Modèle,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

3 Introduction contexte
Alignement moléculaire par impulsions laser régime adiabatique régime soudain + P(q) Mesure de l’alignement: technique d’imagerie technique optique

4 Introduction objectifs
Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain pompe Ep q y Molécules linéaires Techniques optiques résolues en temps Fournissent une information directement liée à <cos²q>

5 Plan de l’exposé Introduction Modèle,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

6 Modèle Hamiltonien d’interaction
Base des états propres: Harmoniques sphériques Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement a// a Polarisabilité moyenne Anisotropie de polarisabilité Transitions Raman J0+2 J0-2 e J0 DJ=0, 2, 4… DM=0 Solutions de l’équation de Schrödinger:

7 Modèle simulations Évolution en champ libre
I= 13 TW/cm2 Rephasage du paquet d’ondes Alignement et délocalisation périodique J=0, M=0 J=2, M=0 J=4, M=0 J=6, M=0 J=6, M=3 J=4, M=4

8 Modèle description de l’alignement
Grandeur usuelle pour l’alignement Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques Fréquences Raman:

9 Modèle évolution temporelle
alignement Délocalisation planaire I=75 TW/cm² T=300 K CO2

10 Plan de l’exposé Introduction Modèle,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

11 Méthodes « tout optique »
L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité Biréfringence Dn=nz-ny dépolarisation Variation spatiale Dnz=nz(r=0)-nz(r) défocalisation Modulation spatiale Réseau d’indice diffraction Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>

12 Plan de l’exposé Introduction Modèle numérique,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

13 Dépolarisation signal
nz ny Molécules alignées: Milieu anisotrope Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal Détection

14 Dépolarisation dispositif expérimental
boxcar P1 polarisations M A P2 L PM M A Cellule statique ou jet moléculaire CO2 ou N2 P < 1 bar P1 l/2 CC BS M Sép. Source laser M l=800nm t=100fs f=20 Hz E5mJ

15 Dépolarisation molécules
CO2 B0=0,3902 cm-1 Tr=42,7 ps Da=2,5210-40 C².m².J-1 Seuls les états J pairs sont peuplés N2 B0=1,989 cm-1 Tr=8,38 ps Da=0,75410-40 C².m².J-1 Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

16 Dépolarisation évolution et alignement
- Lignes de base: Alignement permanent - Transformation des transitoires Imoy=13 TW/cm² Imoy=74 TW/cm² Imoy=140 TW/cm²

17 Dépolarisation évolution et alignement
Extraction de la valeur <cos2q> Imoy=74TW/cm² Ajustement avec la théorie I=60TW/cm² Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire) Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Ieff/Imoy =0,7 PRL, 90, (2003), PRA, 70, (2004)

18 Dépolarisation saturation
<cos2q>=0,64 Alignement sur le troisième transitoire moyenne Causes de la saturation: - saturation de l’alignement - ionisation des molécules

19 Dépolarisation effet de volume
Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul But: améliorer l’ajustement de l’intensité -Prise compte de la saturation de l’alignement -Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique Journal of Physics B, accepté

20 Dépolarisation  Avantages - efficace sur une large plage d’intensité
 Inconvénients - sensible à la biréfringence des optiques

21 Plan de l’exposé Introduction Modèle numérique,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

22 Défocalisation gradient d’indice
Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien n r Gradient d’indice positif 1 nr0(t) w0 n0 r Gradient d’indice négatif 1 nr0(t) Lien avec l’alignement

23 Défocalisation effet sur la propagation à grande distance
Focalisation ou défocalisation Défocalisation z grand nr0<0 nr0>0 z petit Modification du profil de la sonde

24 Défocalisation dispositif
Impulsion pompe Ipu(t) masque L1 d L3 L2 Caméra CCD ou PM CC Milieu moléculaire Impulsion sonde Ipr(t-t) Beam stop

25 Défocalisation résultats

26 Défocalisation résultats
Iexp=54 TW/cm² Isim=46 TW/cm² Alignement au centre du faisceau Optics Letters, 30, 70 (2005)

27 Défocalisation  Avantages - simple à mettre en œuvre
- utilisable quelque soit la polarisation de la pompe  Inconvénients - limité à des intensités moyennes

28 Plan de l’exposé Introduction Modèle numérique,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

29 Réseaux transitoires les types de réseaux
Q w0 pompe Stokes z x y Ici 2Ici

30 Réseaux transitoires dispositif
pompe Sép. l/2 Stokes P2 P3 Source laser sonde l/2 P1 cc boxcar L cc Esonde EStokes Epompe Esignal d Configuration folded boxcar S/J PM L Sp BF M M

31 Réseaux transitoires réseau d’intensité
Intensité crête Ic= 4Iimp Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp Iimp=38TW/cm² Iimp=19 TW/cm² Ithé=20TW/cm² Iimp=75 TW/cm² Ic=300 TW/cm²

32 Réseaux transitoires réseau de polarisation
Ic= 2Iimp f Ici 2Ici Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles Dm=0, ±2 z’ y’ x’ Stokes, signal Pompe,sonde x y z q Hamiltonien en polarisation elliptique Dipôle induit

33 Réseaux transitoires réseau de polarisation: température ambiante
Iimp= 37 TW/cm² Ieff= 15 TW/cm2 très bien simulé par quelque soit l’intensité Ieff/Iimp < 1/2 Iimp= 78 TW/cm² Ieff= 30 TW/cm2 Observable confirmée par des simulations numériques Iimp=135 TW/cm² Ieff= 55 TW/cm2

34 Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température
T=70K <cos2q>=0,52 Iimp=42 TW/cm² Ieff=20 TW/cm² <cos2q>=0,59 Iimp=55 TW/cm² Ieff=30 TW/cm²

35 Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température
T=30K <cos2q>=0,65 Iimp=47 TW/cm² Ieff=25TW/cm² Décalage des populations important et création d’une large cohérence

36 Réseaux transitoires  Avantages Sensibilité
-Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace  Inconvénients Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

37 Plan de l’exposé Introduction Modèle numérique,
dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

38 Conclusion Dépolarisation Réseaux transitoires Défocalisation
Trois méthodes non intrusives Dépolarisation -Efficace jusqu’à des intensité très importantes -Biréfringence des optiques Réseaux transitoires -sensibilité très importante -difficulté de mise en oeuvre Défocalisation -Simple -Utilisable quelque soit la polarisation - Efficace sur une plage d’intensité restreinte

39 Perspectives - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire
- Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire - Étude de l’ionisation des molécules et les applications…