Jean-Baptiste Clavel Étude de systèmes et scénarios électronucléaires double strate de transmutation des actinides mineurs en ADS Rencontres Jeunes Chercheurs.

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1 Jean-Baptiste Clavel Étude de systèmes et scénarios électronucléaires double strate de transmutation des actinides mineurs en ADS Rencontres Jeunes Chercheurs Décembre 2010 Laboratoire Subatech - groupe ERDRE (Experimental Research on Data Reactor and Energy Group) Encadrant : Arnaud Guertin et Nicolas Thiollière

2 I.Contexte et Définitions 1.Energie nucléaire et gestion des déchets 2.Déchets - Actinides mineurs 3.Transmutation 4.ADS 5.Scenarios double strate II.Outils de simulations 1.Code d’évolution MURE 2.Extension de MURE 3.Programme d’évolution ACDC 4.Comparaison MURE-ACDC III.ADS et scénarios double strate 1.Bilan des études précédentes 2.ADS à multiple cibles – MUST 3.Etude statique 4.Scénarios à l’équilibre IV.Conclusion et Perspectives

3 I.Contexte et Définitions 1.Energie nucléaire et gestion des déchets Mondial : - Forte demande énergétique mondiale - Electricité : 17,2 % de la consommation énergétique - 67 % de la production d’électricité fossile France : - 76% de la production d’électricité (58 réacteurs) Problème : changement climatique, ressources, … Loi Bataille du 30 décembre 1991 et loi du 29 juin 2006  Axe 2: Stockage en formations géologiques profondes  Axe 3: Conditionnement et entreposage de longue durée en surface  Axe 1: Séparation et Transmutation des déchets  Bilan en 2012 pour définir les orientations futures Répartition de la production d’électricité mondiale 2008 Répartition de la production d’électricité française 2008

4 4 REP : Réacteur à Eau Pressurisée RNR : Réacteur à Neutrons Rapides Principe de fonctionnement des centrales nucléaires Énergie de fission ~ 200 MeV Coefficient de multiplication : K eff = N t+1 /N t = 1 Fission : N t et N t+1 sont les nombres de neutrons à la génération t et à la suivante. n noyaux Produit de fission n n Capture : n

5 2.Déchets - Actinides mineurs

6 Décroissance de la radio-toxicité d’un combustible usé au cours du temps pour différentes compositions Radio-toxicité de la quantité d’U naturel nécessaire pour faire du combustible neuf

7 7 3. Transmutation : La transmutation est la transformation d’un noyau en un autre par une réaction nucléaire induite par des particules qui le bombardent. L’objectif : transformer les actinides mineurs en éléments durée de vie courte. Comment : en favorisant la fission à la capture  spectre de neutrons rapides Choix Technologiques : RNR ou ADS Fission : Capture : n n

8 4.ADS Sous-criticité : K eff = Nt+1/Nt < 1  Sécurité supplémentaire ADS = Accelerator-Driven Systems Spallation : protons de 1 GeV  ~20 neutrons

9 5.Scenarios double strate Scénario électronucléaire : étude complète d’un parc nucléaire (besoins, des déchets produits, types de réacteurs….) Scénarios double strate : 2 niveaux de réacteurs (producteurs d’électricité et transmuteurs d’actinides mineurs) Combustible Réacteur dédié à la production d’électricité : REP, RNR… Usine de retraitement du combustible : séparation des différents isotopes Stockage des déchets Déchets ultimes Actinides mineurs Combustible usé Isotopes recyclés : Pu, U, … Areva Andra Larousse Combustible usé ADS Scénarios les plus étudiés : transmutation d’AM en RNR

10 I.Contexte et Définitions 1.Energie nucléaire et gestion des déchets 2.Déchets - Actinides mineurs 3.Transmutation 4.ADS 5.Scenarios double strate II.Outils de simulations 1.Code d’évolution MURE 2.Extension de MURE 3.Programme d’évolution ACDC 4.Comparaison MURE-ACDC III.ADS et scénarios double strate 1.Bilan des études précédentes 2.ADS à multiple cibles – MUST 3.Etude statique 4.Scénarios à l’équilibre IV.Conclusion et Perspectives

11 1.Code d’évolution MURE MCNP : Monte Carlo N-Particule (calcul de transport de particules) Equation de Bateman : évolution dans le temps des noyaux dans le réacteur MURE : MCNP Utility for Reactor Evolution = MCNP + équation de Bateman Problèmes : - haute énergie non prise en compte - protons non transportés II.Outils de simulations

12 MCNPX : Monte Carlo N-Particle eXtended MCNP 2. Extension de MURE Particules transportées : neutrons, photons, électrons Extension aux protons, deutons et alpha Choix des couples de modèles : - Bertini / Dresner - INCL4 / Abla - ISABEL / Abla - CEM2k 1 couple de modèles de spallation Prise en compte de la spallation : Contribution basse énergie (En ≤ 20 MeV) Contribution spallation (En ≥ 20 MeV)

13 13 De légers écarts. Hypothèses : CINDER considère flux = constante… Comparaison en cours MURE vs CINDER’90 cible de Pb - 50% : 208 Pb - 50% : 207 Pb réflecteur Fe faisceau de protons (1 GeV) 25 cm 50 cm 100 cm Bonne accord général.

14 3. Programme d’évolution ACDC : ACDC = Actinide Code for Depletion Calculation Objectif : calcul rapide de composition de scenarios à l’équilibre Temps de calcul : MURE ~ semaines - ACDC ~ secondes Entrées : Constantes - Flux de neutron - Temps total d’irradiation - Temps de cycle - Temps de refroidissement - Temps de fabrication - Taux de fuite Paramètres liés aux isotopes 21 fissiles + 1 PF + 1 DILU + 1 TMP - Proportion N(t=0) - Sections efficaces : (n,f), (n,c), (n,2n) - Nombre moyen de n émis par fission - Période T 1/2 - réactions et isotopes parents Evolution : Choix des noyaux transmuter Evolution hors cœur Redistribution du N pf (t) aux noyaux recyclés (leurs proportions sont conservées) et conservation des N i (t) pour les autres isotopes.

15 4. Comparaison MURE – ACDC noyauxécart (%)noyauxécart(%) 238 Pu1.7 237 Np5.6 239 Pu1.4 238 U1.3 240 Pu2.0 236 U0.8 241 Pu5.3 235 U3.6 242 Pu2.5 234 U2.2 PF0.7 Déviation après 4 ans d’irradiation  (n,  )PF = 430 mb  500 mb MURE ACDC Évolution du K eff au cours du temps Évolution isotopique au cours du temps

16 I.Contexte et Définitions 1.Energie nucléaire et gestion des déchets 2.Déchets - Actinides mineurs 3.Transmutation 4.ADS 5.Scenarios double strate II.Outils de simulations 1.Code d’évolution MURE 2.Extension de MURE 3.Programme d’évolution ACDC 4.Comparaison MURE-ACDC III.ADS et scénarios double strate 1.Bilan des études précédentes 2.ADS à multiple cibles – MUST 3.Etude statique 4.Scénarios à l’équilibre IV.Conclusion et Perspectives

17 Nombre d’ADS important (~30) = coût élevé, sites…  Augmentation de la puissance I= 20 mA  I  100 mA Ep= 800 MeV  Ep = 1 GeV keff = 0.97  keff  0.98 Pth=400 MWth  Pth  3 GWth + Choix Caloporteur Inventaire d’actinides mineurs (cœur+cycle) important  Augmentation des temps d’irradiation  Augmentation de la densité de puissance Type de système choisit : ADS MUST = MUltiple Spallation Target 1.Bilan des études précédentes Taux de transmutation comparables en ADS et RNR III. ADS et scénarios double strate

18 2.ADS à 3 cibles – MUST Accélérateur : LINAC, intensité 80 mA, protons d’énergie 1 GeV Division du faisceau : - pulsé : Trou de faisceau basse énergie permettant d’utiliser des aimants kickers rapides - à 2 injecteurs LINAC H- guidés vers un stripper magnétique conduisant à un mélange H- et H0 à re-stripper puis à guider - Cavité RF réflectrice avec un champ magnétique perpendiculaire au faisceau 80 mA avec H-, gros challenge cf. EURISOL Optimisation nécessaire pour obtenir l’équiprobabilité Cibles de spallation : 3 cibles Pb-Bi cœur sous-critique Faisceau incident : - E p ~ 1 GeV - I ~ 80 mA division du faisceau 3 lignes faisceaux - E p ~ 1 GeV - I ~ 25 mA

19 Géométrie : Point de départ : géométrie Superphénix Réplique : - crayons - assemblages - taille du cœur limitée à la 1 ère zone

20  Trois cibles de spallation  P = 3 GW th  I tot ~ 80 mA  K eff ~ 0.98 Barres de commandes à étudier 165 cm 235 cm 100 cm faisceau de protons 1 GeV assemblage crayon assemblage commande Reflecteur Combustible cible de spallation Ass. commande

21 3.Etude statique cible spallation cible spallation - barres de commandes trop importantes - chute du flux au delà des cibles - nappe de puissance aplatie au centre Etude du flux dans MUST - peu dépendante de la position - < énergie de fission Etude du flux en énergie par assemblage 1 2 3 … Barre de control

22 - Quatre cibles de spallation - P = 3 GW th - I tot ~ 100 mA - K eff ~ 0.98 Barres de commandes à inclure Le flux de neutrons est distribué de façon beaucoup plus homogène dans le cœur sous-critique. 3 pourquoi pas 4 ?

23 4.Scénarios à l’équilibre Flux de sortie du parc électrogène avec Multi-recyclage (Pu) en fonction de la filière : « Incinération d’AM en spectre rapide » S.David et Thèse de J.Brizi IsotopesMOX REPMOX RNR 237 Np17.680 %11.38 % 241 Am42.625 %71.76 % 242mAm0.484 %0 % 243 Am27.125 %13.86 % 242 Cm0 %0.02 % 243 Cm0.097 %0 % 244 Cm10.172 %2.97 % 245 Cm1.744 %0 % 246 Cm0.073 %0 % 247 Cm0.001 %0 % EPR : Flamanville http://energie.edf.com Prototype ASTRID (Marcoule) www.iter.org

24 Recherche de combustible pour un scénario à l’équilibre Évolution des isotopes au cours du temps !! Gestion de la réactivité !! Évolution du K eff K inf (t) t(an) - Multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 242 Cm, 244 Cm - Durée en coeur = 7 ans - Refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie RNR MOX Taux de disparition dans le cycle ACDC Temps (an)

25 - Multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 242 Cm, 244 Cm - Durée en coeur = 7 ans - Refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie RNR MOX Scénario : Strate électrogène RNR-MOX Puissance totale = 63,8 GW e Nombre d’unités = 44 réacteurs de 1,450 GW e M Np = 4,6 kg/GWe.an M Am = 34,6 kg/GWe.an M Cm = 1.21 kg/GWe.an  M A.M. = 40.41 kg/GWe.an Flux d’actinides mineurs : 2578 kg/an Résultat avec ACDC Strate incinératrice ADS Taux de transmutation d’AM : 1319 kg/an ~ 2 ADS pour 2578 kg/an AtomesMasse à t = 0 an Masse à t final Np1.15 t0.019 t Am8.51 t0.966 t Cm1.57 t1.009 t Approche qualitative : Energie de fission ~ 200 MeV Masse d’AM à fissionner : 2578 kg/an Energie totale libérée : 1,28.10 30 MeV ~ 2,04.10 17 J Puissance correspondante : 6,67 GW Soit 2,2 ADS de 3 GW Ordres de grandeurs à l’équilibre Puissance unitaire : 3 GWth

26 Approche qualitative : Energie de fission ~ 200 MeV Masse d’AM à fissionner : 5699 kg/an Puissance correspondante : 14,2 GW Soit 4,7 ADS de 3 GW Scénario : Strate électrogène REP-MOX Puissance totale = 63 GW e (puissance actuelle) Nombre d’unités = 49 réacteurs de ~ 1.3 GW e Masses d’AM produit par tonne de U + Pu : M Np = 1.83 kg/TWhé  1008 Kg/an M Am = 7.25 kg/TWhé  4001 Kg/an M Cm = 1.25 kg/TWhé  690 Kg/an Flux d’actinides mineurs : 5699 kg/an Strate incinératrice ADS Puissance unitaire = 3 GW th AtomesMasse à t = 0 an ∆Masse à t final Np1.64 t1.46 t Am6.82 t5.93 t Cm2.86 t1.33 t Taux de transmutation AM : 1246 kg/an 4,6 ADS pour les 5699 kg - multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 242* Am, 243 Am, 243 Cm, 244 Cm, 245 Cm, 246 Cm, 247 Cm - durée en cœur = 7 ans - refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie REP MOX Résultat avec ACDC Ordres de grandeurs à l’équilibre

27 I.Contexte et Définitions 1.Energie nucléaire et gestion des déchets 2.Déchets - Actinides mineurs 3.Transmutation 4.ADS 5.Scenarios double strate II.Outils de simulations 1.Code d’évolution MURE 2.Extension de MURE 3.Programme d’évolution ACDC 4.Comparaison MURE-ACDC III. ADS et scénarios double strate 1.Bilan des études précédentes 2.ADS à multiple cibles – MUST 3.Etude statique 4.Scénarios à l’équilibre IV. Conclusion et Perspectives

28 Conclusion : - Nous avons de nouveaux outils : ACDC et l’extension de MURE - Diminution du nombre d’ADS avec le concept MUST - Aplatissement de la nappe de flux = augmentation de la densité de puissance - Baisse de l’inventaire par l’augmentation de la durée d’irradiation - Bon taux de transmutation des AM Perspectives : - Optimisation de la géométrie :  description précise des cibles de spallation  MUST 3 et 4 cibles  optimisation du control du cœur : position des barres, composition …  optimisation du cœur en fonction du caloporteur  étude de combustibles hétérogènes : utilisation du flux proche des cibles - Etude de scénarios avec des flux d’AM issue de multi recyclage :  à l’équilibre  en transition - …. Objectif : contribution à la loi en 2012

29 MERCI !

30 Technique de l’ingénieur Déchets radioactifs, Perspective de gestion par Robert Guillaumont BN 3 661 – 1 (www.lpsc.in2p3.fr, article Lung)

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32 5.Composition à l’équilibre Flux de sortie en fonction de la filière :  Cycle ouvert ! « Les valeurs résultent de calculs de EDF pour UOX et du CEA pour MOX » UOX REP MOX RNR 237 Np50.4%3.1% 241 Am20.2%39.7% 242m A m 01.5% 243 Am19.1%40.3% 243 Cm0.1%0.2% 244 Cm9.3%15.2% 245 Cm0.9%0 - Composition initiale : A.M. sortie REP / UOX - Multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm, 245 Cm - Durée en coeur = 7 ans - Refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans PF 237 Np 238 Pu 241-243 Am 240 Pu 239 Pu t (years) NiNi 234 U 244 Cm 245 Cm k inf t (y) !! Gestion de la réactivité !!

33 Approche qualitative : Energie de fission ~ 200 MeV Masse d’AM à fissionner : 1500 kg/an Energie totale libérée : 1,2.10 17 J Puissance correspondante : 3,8 GW Soit 1,3 ADS de 3 GW Ordres de grandeurs à l’équilibre Scénario : Strate électrogène REP-UOX Puissance totale = 63 GW e (puissance actuelle) Nombre d’unités = 49 réacteurs de ~ 1.3 GW e Burn-up = 60 GWj.t -1 Masses d’AM produit par tonne de U + Pu : M Np = 0.87 kg/t HM M Am = 0.68 kg/t HM M A.M. = 1.7 kg/t HM M Cm = 0.16 kg/t HM Rechargement : 18.4 t/an/réacteur pour 60 GWj/t Flux d’actinides mineurs :  1500 kg/an Strate incinératrice ADS Puissance unitaire = 3 GW th AtomesMasse à t = 0 an ∆Masse à t=7ans Np5.84 t4.91 t Am4.99 t4.07 t Cm2.42 t0.75 t Taux de transmutation AM : 1390 kg/an 1,1 ADS pour les 1500kg - multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm, 245 Cm - durée en cœur = 7 ans - refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie REP / UOX Résultat avec ACDC Même Scénario avec multi-recyclage des U et PU: Flux d’AM = 4100 kg/an 3.4 ADS

34 - Multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm - Durée en coeur = 7 ans - Refroidissement + fabrication = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie RNR / MOX PF 238 Pu 241-243 Am 240 Pu 239 Pu t (years) NiNi 244 Cm 245 Cm k inf t (y) !! Gestion de la réactivité !!

35 - Multi-recyclé : 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm - Durée en coeur = 7 ans - Refroidissement = 5 + 2 ans - Composition initiale : A.M. sortie RNR / MOX Scénario : Strate électrogène RNR-MOX Puissance totale = 63 GW e Nombre d’unités = 63 réacteurs de 1 GW e Burn-up = 140 GWj.t -1 M Np = 0.405 kg/t HM M Am = 10.54 kg/t HM M A.M. = 12.94 kg/t HM M Cm = 1.995 kg/t HM Rechargement : 2 t/an/réacteur Flux d’actinides mineurs :  1630 kg/an Résultat avec ACDC Strate incinératrice ADS Puissance unitaire = 3 GW th Taux de transmutation d’AM : 1290 kg/an 1.3 ADS pour 1630 kg/an AtomesMasse à t = 0 an ∆Masse à t=7ans Np0.37 t0.30 t Am9.57 t7.85 t Cm3.35 t0.87 t Approche qualitative : Soit 1,4 ADS de 3 GW Même Scénario avec multi-recyclage des U et PU: Flux d’AM = 1610 kg/an 1.4 ADS

36 2.Bilan des études précédentes Scénarios équilibres : - Puissance du cœur : de 150 à 1500 MWth - Caloporteur : He, Na - Nombre d’ADS : quelques unités à une trentaine Conclusions : - Surcoût (nombre d’ADS trop grand) - Inventaire en A.M. (cœur + cycle important) + Forte concentration en A.M. dans le cœur Scénarios transitoires : - Puissance du cœur : 400 MWth - Caloporteur : He - Nombre d’ADS : 33 (REP) ou 18 (RNR)

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38 Densité de neutrons

39 39 IsotopesFacteur de dose (Sv/kg) Période (an) 237Np2,872,1. 10 6 241Am2,5.10 4 4,3. 10 2 242*Am6,8.10 4 1,5. 10 2 243Am1,5.10 4 7,4. 10 3 243Cm2,9. 10 5 28,5 244Cm3,6.10 5 18,1 245Cm1,3. 10 3 8,5 10 3 238U6. 10 -4 4,5. 10 9