DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 1 Effets d’irradiations dans les fibres SiC et dans les composites SiC/SiC A. Michaux, A. Jankowiak Commissariat à l’énergie atomique et aux énergies alternatives Centre de Saclay Gif-sur-Yvette Cedex, France

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires Plan de l’exposé 2 1. Introduction : le SiC dans les réacteurs nucléaires 2. Effet de l’irradiation aux ions dans les fibres SiC - Etude après irradiation aux ions - Etude sous flux 3. Effet de l’irradiation aux neutrons dans les composites SiC/SiC - Quelques éléments bibliographiques - Irradiations dans OSIRIS 4. Conclusions & Perspectives

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 3 Cas des composites dits « inverses » Rôle primordial des fibres = Renfort  Performances structurales Les SiC/SiC peuvent remplacer les alliages base Ni dans les structures chaudes des réacteurs d’avions 1. Introduction : Généralités sur les composites SiC/SiC Composite = Association de plusieurs constituants qui permet d’obtenir un matériau dont les propriétés sont supérieures à celles des constituants pris séparément. Déformation à rupture plus importante / céramique monolithique (grâce aux caractéristiques du renfort fibreux) Meilleure tolérance aux dommages (via la multi-fissuration) Tuyère moteur du Rafale Besoins en terme de matériau : - Résistant à haute température (jusqu’à °C en conditions accidentelles) - Stabilité dimensionnelle sous irradiation - Conservation des propriétés mécaniques sous irradiation - Transparence neutronique - Ténacité composite SiC/SiC Candidat = composite SiC/SiC

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 4 Concept aiguille fibre matrice minicomposite  fibre ~ 7-13 µm  minicomposite ~ 500 µm Composite SiC/SiC Composite SiC/SiC = fils de fibres SiC + interphase PyC (pyrocarbone) + matrice SiC déposées par CVI (Chemical Vapor Infiltration) 1. Introduction : Généralités sur les composites SiC/SiC

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 5 Nécessité d’utiliser du SiC de haute pureté  matrice en SiC CVD (Chemical Vapor Deposition)  fibres dites de 3 ème génération (Hi-Nicalon S ou Tyranno SA3) Faible activation des SiC/SiC Température de fonctionnement plus élevée que les aciers ou alliages de V Evaluation des effets de l’irradiation Retrait  Mauvais comportement mécanique 1. Introduction : Utilisation des SiC/SiC pour le nucléaire Hinoki et al., J. Nucl. Mater., (2002) 1157

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 6 2. Effet de l’irradiation dans les fibres SiC

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 77 Tensile strength (MPa) Annealing Temperature (°C) Pailler et al, Ann.Chim. Sci. Mat., 2005, 30 (6), 565 Globalement, les fibres Tyranno SA3 seraient à préférer J.J. Sha et al., J. Mat. Sci., 42(2007)5046 Sauder et al., J. Am.Soc, 2007, 90(4), Contrainte à rupture  au-dessus de 1400°C pour les fibres Hi-Nicalon S (= conséquence de l’  de taille des cristallites) - Pas de  de contrainte à rupture jusqu’à 1600°C pour les fibres Tyranno SA3 (= conséquence de la taille des cristallites plus élevée) - Le fluage des fibres Tyranno SA3 commence à plus basse température mais est moins activé par la température  Pas de fluage attendu dans les conditions normales de fonctionnement des réacteurs à caloporteur gaz  Fluage similaire (+ faible pour SA3) attendu en conditions accidentelles (1600°C) 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération L’apport des fibres Hi-Nicalon S et Tyranno SA3 …

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 8 UTS irrad /UTS Unirrad Composites à base de fibres de 3 ème génération irradiés jusqu’à10 dpa sans dégradation de la résistance mécanique Composites à base de fibres de 1 ère et 2 ème génération : baisse significative de résistance au-dessus de 1dpa L’apport des fibres Hi-Nicalon S et Tyranno SA3 … … sur la tenue à l’irradiation 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 9 MecaSiC Propriétés Fluage Gonflement Viscoplasticité Rupture Dilatation Résistivité Elasticité Microstructure 10 µm Etat de réception Fibres Effets thermiques Irradiation Mini MecaSiC Expériences sous flux (ions) basse T Fibres irradiées Expériences sous flux (ions) haute T Effets d’environnement (oxydation) 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 10 Température (°C) Irradiation au GANIL avec ions Xe 92MeV à Tamb (flux : 3,3 et 5, ions/cm 2 /s) 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Y (  m) X (  m) dpa dpa Module d’élasticité (GPa) Evolution du module d’élasticité  Fibres non irradiées : légère  quand T  (réversible)  Fibres irradiées à 0,05 et 0,2 dpa : diminution de E à T amb (amorphisation) restauration à partir de 700°C (recristallisation)  Restauration complète à 1500 o C pour la fibre irradiée à 0,05 dpa  Restauration incomplète à1500 o C pour la fibre irradiée à 0,2 dpa

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 11 Température °C Conditions de l’essai : -TA 1800°C -Montée/descente=50 o C/min -Contrainte constante=20MPa 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Evolution de la dilatation  Fibres non irradiées : - augmentation avec la T - phénomène réversible  Fibres irradiées augmentation régulière <200 o C légère augmentation o C augmentation significative >1400 o C => Phénomène non réversible : retrait résiduel Retrait % Température maximale °C (essais cycliques) Conditions de l’essai : -TA 1800°C -Montée/descente=50 o C/min -Contrainte constante=20MPa Recuit sur la fibre irradiée à 0,05 dpa retrait (restauration) à partir de 200 o C saturation à 1400 o C (retrait de 0,45%)

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 12 L.L. Snead et al, Nucl. Instrum. Meth. B 116 (1996) L.L. Snead et al, J. Nucl. Mater. 273 (1999) W.J. Weber et al, Mater. Sci. Eng. A 253 (1998) amorphisation: 0.3 dpa In this study (~40 o C) - Irradiation à 0,05 dpa => Pas d’amorphisation attendue - Irradiation à 0,2 dpa => Amorphisation possible (faces opposées au flux) 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Pas d’amorphisation évidente à 0,2 dpa En accord avec [A. Audren, et al., NIMPR B 266 (2008) 2806–2809]

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 13 Expériences sous flux (ions) basse T 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Propriétés Fluage Gonflement Viscoplasticité Rupture Dilatation Résistivité Elasticité Microstructure 10 µm Etat de réception Fibres Effets thermiques Irradiation Mini MecaSiC Fibres irradiées Expériences sous flux (ions) haute T Effets d’environnement (oxydation) Développement d’un dispositif de caractérisation in-situ

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 14 Dispositif d’essai mécanique in-situ sous flux Ligne Épiméthée E3 JANNUS Saclay Ligne IRRSUD GANIL Caen  Gonflement sous irradiation, recuit (in-situ, ex situ), fluage d’irradiation, L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 15 1 => Pré-charge à 300MPa 2 => Déformation de la fibre (effet d’irradiation seulement) 3 => Fluctuation de la déformation (flux interrompu => dilatation thermique négligeable T fibre<44,6°C) 4 => Déformation résiduelle (0,45%) 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Déformation de la fibre Tyranno SA3 sous flux Cinétique de déformation du SiC (accessible) Retrait après recuit Restauration à partir de 200 o C Saturation à1400 o C (retrait de 0,45%)

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 16 Expériences sous flux (ions) haute T 2. L’irradiation aux ions dans les fibres de 3 ème génération Propriétés Fluage Gonflement Viscoplasticité Rupture Dilatation Résistivité Elasticité Microstructure 10 µm Etat de réception Fibres Effets thermiques Irradiation Mini MecaSiC Expériences sous flux (ions) basse T Fibres irradiées Effets d’environnement (oxydation) Conditions proche des conditions de fonctionnement réelles en réacteur

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires Effet de l’irradiation neutronique dans les composites SiC/SiC

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC  Le gonflement 150°C < T < 1000°C : gonflement  avec la dose jusqu’à saturation (qq dpa) Accumulation de défauts ponctuels Gonflement à saturation  quand T irr  T > 1000°C : le gonflement ne sature plus à faible dose mais reste modéré (  1,5 % à 1600°C and 6 dpa) Accumulation de lacunes, formation de cavités Snead et al., J. Nucl. Mat., 371 (2007)

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires  Propriétés mécaniques des composites SiC/SiC Irradiation  Légère diminution du module d’Young, d’autant plus faible que T proche de 1000°C Phénomène de saturation (idem gonflement) Données nécessaires sur des composites SiC/SiC (de plus forte ductilité) à différentes doses et températures Pas de dégradation observée jusqu’à 800°C, 40 dpa pour des composites à base de fibres Hi-Nicalon S ou Tyranno SA3 Mais résultats seulement sur composites 1D ou 2D (de faible ductilité) 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC Ozawa et al., JNM (2007) Snead et al., J. Nucl. Mat., 371 (2007)

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires  La conductivité thermique - Conductivité thermique  sous irradiation - La diminution est d’autant plus importante que T irr est faible - Phénomène de saturation après quelques dpa SiC CVD 2D SiC/SiC Données nécessaires sur des composites 3D SiC/SiC 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC Hollenberg et al, J. Nucl. Mat Mater., 219(1995)70 Katoh et al, J. Nucl. Mat Mater. (2011) in press

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 21 Nécessité d’étudier quantitativement le fluage sous irradiation des composites SiC/SiC Gonflement du combustible sous irradiation Le gainage SiC/SiC pourra-t-il accommoder les déformations ? Faible section (~ 0,15 mm²) + rigidité  Fixation aux extrémités d'un porte-échantillon par simple serrage impossible.  Les échantillons doivent être collés. Procédé retenu = brasure (Brasic, développé par DRT/LITEN) montrant une bonne tenue à haute température mais dont le comportement sous irradiation est inconnu. minicomposite CROCUS Irradiation CROCUS : Validation du comportement du collage sous irradiation à haute température CEDRIC Irradiation CEDRIC : Suivi in-situ du fluage sous irradiation à haute température d’un minicomposite SiC/SiC  Le fluage d’irradiation Très peu de données dans la littérature (uniquement SiC CVD) 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 22 CROCUS = Characterization Rig in OSIRIS for Cooking of Usual Specimen Objectifs : Tester le comportement du collage et du minicomposite SiC/SiC sous irradiation à haute température (~ 950°C) Conditions d’irradiation : - 18 échantillons obtenus par CVI avec des fibres Hi-Nicalon S and Tyranno SA3 - Collage des minicomposites dans les mors (SiC) par brasage assisté laser - Température ~ °C - Dose : 1,7 dpa SiC et 3,2 dpa SiC Mechanical protection of the samples with zirconia shells (inert / SiC) Sealed capsule with Ne (1 bar) Sample = minicomposite + monolithic SiC grips + SiC ½ shells for  heating Brazed zone 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC Bon comportement du joint brasé Pas d’évolution dans le minicomposite ou le joint Pas d’évolution du comportement mécanique jusqu’à 3,1 dpa à 950°C quelque soit la fibre (Hi-Nicalon S and Tyranno SA3) Si (K  ) Faciès de rupture type avec extraction de fibres

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 23 CEDRIC = Creep Experimental Device for Research on Innovative Ceramic Etude du fluage sous irradiation aux neutrons rapides de minicomposites SiC/SiC 3. Irradiation neutronique vs propriétés des composites SiC/SiC Zone sous flux Zone hors flux Capteurs LVDT Vérin pneumatique (600°C) (1000°C) ● 2 échantillons = minicomposite Hi-Nicalon S / interphase (PyC/SiC) / SiC ● Brasage assisté par laser (idem CROCUS) ● Contrainte appliquée de 150 MPa pendant l’irradiation (sous la limite élastique) sur 1 des éch. ● Présence d’un échantillon non contraint pour séparer les effets de l’irradiation et de la contrainte ● Irradiation dans la configuration 1000°C (atmosphère He) ● Mesure in-situ de la déformation Après collage du minicomposite SiC/SiC Fenêtre pour mesure de la déformation (MEB)  Pas de rupture détectée (vérifié lors des EPI)  Température mesurée : °C (légère diminution pendant l’irradiation)  Dose : 6,5 dpa  Déformation mesurée (MEB) de l’ordre de 20 µm (0,05%) ≠ déformation observée en réacteur

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 24 Irradiations nécessaires pour lever les points critiques vis-à-vis de la conception - aux ions (JANNUS, GANIL) : données de base - aux neutrons : données matériaux … en particulier, l’acquisition après irradiation de données sur composites SiC/SiC relatives aux propriétés suivantes est indispensable dans la gamme °C : - Conductivité thermique, module d’Young, coefficient de dilatation : à obtenir jusqu’à forte dose (80 dpa ou +) - Gonflement : faible dose (a priori < 2 dpa) - Fluage d’irradiation :  Simulation du chargement d’origine thermique de l’ordre de MPa (< 2dpa) 4. Conclusions & Perspectives Composites SiC/SiC candidats potentiels pour des applications nucléaires en particulier grâce aux fibres de 3 éme génération mais les données manquent encore…

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 25 Je vous remercie de votre attention …

DEN-DANS/DMN Journée SFEN du 22/11/2011 : L’irradiation dans les matériaux des réacteurs nucléaires 26 Zoom Machine de traction de la Tamb à 1800°C Vide: Torr Fibre de SiC unique Longueur de jauge: 25 mm Détermination du diamètre par diffractométrie (laser) Utilisation de mors en graphite Chauffage par effet Joule Equipement d’essai MecaSiC  Essai de traction, stabilité thermique, fluage thermique, détermination CET et résistivité électrique Essais post-irradiatoires