Soutenance d’habilitation à diriger des recherches Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie. Développements de la microscopie de photodétachement. Cyril Drag Laboratoire Aimé-Cotton The title of my presentation is “”. This work is done at the laboratory AC in collaboration with Hien My, a PhD student and Fabien Bretenaker.

Présentation générale de mon activité de recherche Thèse 1997-2000 : La photoassociation d’atomes de césium froids. La formation et la caractérisation d’un nuage froid de molécules diatomiques de césium. Développements de la microscopie de photodétachement Chargé de recherche en 2002 au LAC Sources optiques cohérentes pour la spectroscopie (Oscillateurs Paramétriques Optiques OPO ou lasers) Post-doc à l’ONERA

Sources cohérentes pour la spectroscopie 1/2 (coll. ONERA) OPO impulsionnels (ns) à cavités duales A. Berrou et al, Appl. Phys. B 98, 217 (2010) wp wc ws PPLN Projet en cours (RTRA) : OPO continu à cavités duales C. Drag et al, Opt. Lett. 27, 1238 (2002) 2000 2002 2004 2006 2008 2010 M. Lefèbvre, E. Rosencher A. Godard M. Raybaut J.M. Melkonian ONERA I. Ribet A. Desormeaux A. Berrou B. Hardy ONERA / LAC N. Forget J.M. Melkonian C. Laporte F. Bretenaker LAC S. Bahbah Blocage de modes actifs dans les OPO Thèse en cours : OPO picosecondes agiles par tour de cavité N. Forget et al, Opt. Lett. 31, 972 (2006) J.M. Melkonian et al, Opt. Lett. 32, 1701 (2007)

Sources cohérentes pour la spectroscopie 2/2 OPO continu visible à grande longueur de cohérence (manipulation cohérente d’ions) Pompe SHG 585-678 nm sn ~ 400 kHz BBO SHG-OPO Pompe 532 nm sn ~ 4 kHz MgO:PPSLT Signal 876 - 975 nm T.H. My et al, Opt. Lett. 33, 1455 (2008) S. Bahbah et al, Opt. Lett. 31, 1283 (2006) O. Mhibik et al, Opt. Lett. 35, 2364 (2010) 2000 2002 2004 2006 2008 2010 F. Bretenaker J.M. Melkonian T.H. My O. Mhibik S. Bahbah D. Paboeuf L. Cabaret Chaîne lasers impulsionnelle monomode accordable (salle blanche)

Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Equipe microscopie de photodétachement 2000 2002 2004 2006 2008 2010 Christophe Blondel (DR2) Cyril Drag (CR1) Christian Delsart (PU émérite) Fabienne Goldfarb Walid Chaibi Simon Canlet Mickael Vandevraye Sophie Kröger Ramon Pelaez + soutien des services techniques et administratifs du LAC

Microscopie de photodétachement : principe & intérêt I.I. Fabrikant, JETP 52,1045 (1980) Y.N. Demkov et al., JETP Lett. 34, 403 (1981) Microscopie de photodétachement : C. Blondel et al., Phys. Rev . Lett. 77, 3755 (1996) Microscopie de photoïonisation C. Nicole et al., Phys. Rev . Lett. 88, 133001 (2002) Microscopie de photodétachement en champ magnétique : W. Chaïbi et al., Eur. Phys . Lett. 82, 20005 (2008) a e z0 Intérêt fondamental : interférences électroniques sans division matérielle du front d’onde. On observe un des plus grands interfranges obtenu avec des ondes de matière. - Application : mesure de l’énergie d’éjection de l’électron en comptant le nombre d’anneaux

Le photodétachement : source cohérente d’électrons libres Règles de sélection : A-(l’) + hn  A + e- (e,l) - Moment cinétique : Dl = +/- 1 - e petit : Loi de seuil de Wigner atome neutre A e Électron lié sur orbitale p  onde électronique s hn photon ion négatif A- ion négatif électron

Le photodétachement en champ électrique photon ion négatif grandissement F h = const x = 2a a z Recouvrement des demi-ondes haute et basse

Interprétation semi-classique T+,W+ M.L. Du and J.B. Delos, Phys. Rev. A 38, 1913 (1988) C. Blondel, S. Berge et C. Delsart, Am. J. Phys. 69, 810 (2001) C. Bracher et al., Phys. Lett. A 347,62 (2005) e T-,W- Formulation Feynman (source stationnaire d’énergie e) : Trajectoires physiques où T = tf-ti Approximation semi-classique = condition phase stationnaire Quelles trajectoires classiques ont cette propriété ? Celles dont l’énergie totale est E, égale à e Phase associée :

Jet d’ions, colonne de champ électrique et détection x y détecteur : largeur à mi-hauteur 65 µm 1 électron toutes les 0,1 ms à 1 ms (amplification + codage) hauteur de “chute” : z0 = 0,514 m F entre 150 et 450 V/m Filtre de Wien  Laser Source d’ions Jet d’ions d’environ 1 mm, quelques 100 pA énergie cinétique du jet : 300 eV  60 à 80 km.s-1

Acquisition en double passage (effet Doppler) Rmax = 0,5 - 2,2 mm = 0,3 - 1,8 cm-1 (1 cm-1 ~ 120 µeV) i = 25 - 134 µm N = 1 – 9 l = 596885.3 pm F=258.6 V/m de 2 à 2000 s jet d’ions miroir de renvoi  détecteur Laser à colorant photoélectrons F l = 535 à 710 nm P = 100 à 400 mW Stabilité < 10 MHz sur 30 min l mesurée ~ 2.10-8 Remarque : vitesse d’entraînement trajectoire parabolique de l’enveloppe

Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Source d’ions négatifs (maison) Décharge à cathode chaude U ~ -1200 V I ~ 10 A U ~ 60 V Attachement dissociatif e- + AB -> A- + B « Gaz ou sels » Mélange gazeux

Source d’ions négatifs (commerciale NEC) Source à spallation par ions de césium R. Middleton, Nucl. Instrum. Meth. Phys. Reas. 214, 139 (1983) G.D. Alton, Rev. Sci. Instr. 65, 1141 (1994) Nombreux développements technologiques pour les spectromètres de masse (~Mvolts) : Laboratoire de Mesure de Carbone 14 (CEA Saclay) «  Negative Ion Cookbook» de Middleton (~ 80 espèces atomiques) Cathode (5 kV) Extracteur (10 kV) Lentille (-5 kV) Ralentisseur (+13,8 kV) Jet d’ions sous 1,2 kV Développement d’une baie d’alimentation spécifique (SEFELEC) Adaptations de mécanique et d’optique électrostatique Jets de S-, Au-, P- et K- d’intensité comprise entre 10 pA et 1 nA

A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996) Chaîne pulsée monomode du LAC (Louis Cabaret) Pompe QCW 20 Hz, 515 nm Ti:Sa QCW, 150 µs He-Ne stabilisé 2 polarisations Sigmamètre Q-CW Lambdamètre WSU précision +/- 0.74 mK Pompe Nd:YAG doublé 25 mJ @ 532 nm Ti:Sa pulsé ~ 10 mJ @ 810 nm BBO ~ 1 mJ @ 405 nm 15 ns L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. Appl. Phys. 37, 65 (2006) L. Cabaret, Appl. Phys. B 94, 71 (2009) A. Fix and R. Wallenstein, JOSA B 13, 2484 (1996)

Laser impulsionnel Ti:Sa Monture piézo-électrique 4 prismes à angle de Brewster Faisceau d’injection cristal Ti :sapphire Miroir coupleur Sortie Faisceau pompage (532 nm) Questions pour la spectroscopie : La source est monomode. On mesure, avec peu de résolution temporelle, la fréquence centrale de l’impulsion. Qu’en est-il de la largeur spectrale de l’impulsion ? Est-elle limitée par transformée de Fourier ? La fréquence évolue-t-elle durant l’impulsion? L. Cabaret and C. Drag, Eur. Phys. J. App. Phys. 51, 20702 (2010)

Caractérisation de l’impulsion par hétérodynage M.S. Fee, K. Danzmann and S. Chu, Phys. Rev. A 45, 4911 (1992) Acousto-optique +1 Signal de battement + moyennage détecteur nRF ~ 200 MHz

Hétérodynage : résultats l = 810 nm Tirage en fréquence durant l’impulsion : Le pompage change la densité de population (gain) Variation de l’indice (car c’ et c’’ de la susceptibilité sont liés) Décalage de la fréquence Glissement + décalage < 1 mk Pureté spectrale compatible avec le photodétachement Rôle de la cavité + laser d’injection M.S. Bowers et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2266 (1994) N. Melikechi et al., J. Opt. Soc. Am. B 11, 2402 (1994)

Détection des électrons en régime en impulsionnel Exemple en CW (1 e- / ms) Détection des électrons en régime en impulsionnel I Laser UV 15 ns 405 nm, 500 µJ 40 Hz, ~ 30 kW 10-100 e- 100 ms temps exposition Paquets d’e- : 10 - 100 CCD  Zoom optique accumulation directe accumulation + barycentrage barycentrage écran phosphore  MCP pulsée F  électrons

Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Analyse quantitative et spectrométrie électronique C. Bracher et al., Am. J. Phys. 66, 38 (1998) F = 423 Vm-1 e = 1.2 cm-1 Modèle de l’électron libre Nombre d’anneaux Convolutions : énergétique (50 mk) spatiale (100 µm) R j F = 427 Vm-1 e = 0,926 ± 0,002 cm-1 Si-

Mesure d’affinités électroniques : précision interférométrique onde s onde p e Espèce neutre hn est mesurée 3/2/F est donné par l’ajustement (l’effet Doppler est pris en compte) hn eA Ion négatif Elément Précision [µeV] eA [cm-1] Technique onde Ref. Soufre 0,6 16 752,9573 Microscopie (CW) S LAC (2010) Silicium 0,7 11 207,246 Oxygène 0,9 11 784,676 Fluor 2,5 27 432,451 LAC (2001) Brome 3 27 129,17 Seuil (ns) LAC (1989) Iode 3,8 24 672,87 Microscopie (ns) LAC (2009) Tellure 7 15 896,18 Hanstorp (1996) … Hydrogène 18 6 082,99 p Lineberger (1991) http://en.wikipedia.org/wiki/Electron_affinity_data_page

Un exemple de spectroscopie multi-seuils : les molécules Q3(5) Q3(4) Q3(3) Q3(2) Q3(1) Q3 (6) Q3(7) R3(0) Intensité relative C. Delsart, F. Goldfarb and C. Blondel, Phys. Rev. Lett. 89, 183002 (2002) OH A(OH) = 14 740,982(7) cm-1 J. Chem. Phys. 122, 014308 (2005) SH A(SH) = 18 669,543(12) cm-1 J. Mol. Spec. 239,11 (2006) P.A. Schulz et al., J. Chem. Phys. 77, 1153 (1982)

Une limitation des mesures : la connaissance du champ électrique Nombre d’anneaux Imprécision sur la distance entre les plaques Epaisseur des plaques : inhomogénéités de l’ordre du % entre les plaques Environnement : “carcasse” à un potentiel différent Zone d’interaction La solution actuelle Exemple du Si Blondel et al., Eur. Phys. J. D33, 335 (2005) Une autre solution : Microscopie de photodétachement à 2 couleurs (vernier) permet de déterminer à la fois e et F, mais avec une moins bonne précision sur e temps de calculs beaucoup plus longs (facteur 10) Drag et al., Opt. Comm. 275,190 (2007)

Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Construction du déphasage z0 a Champ non uniforme Que devient l’interférogramme dans un champ électrique non uniforme ? La différence de phase est robuste car elle se construit dans une zone de l’espace très réduite. Extremum de différence de phase = phase accumulée le long de l’ orbite fermée (J. Delos) Il s’agit de la trajectoire qui ramène l’électron à l’origine L’orbite fermée de l’électron se propageant en champ électrique uniforme, a une longueur égale à 2 fois la hauteur de remontée (paramètre a) L’extremum de différence de phase se déduit du temps de parcours de l’orbite fermée : Tant que le champ reste à peu près uniforme dans la zone de l’orbite fermée, l’extrémum de la différence de phase reste sensiblement le même.

Microscopie de photodétachement en champ magnétique : position du problème Mouvement des électrons modifiés : blindage de l’expérience avec du µ-métal Problème des directions : F parallèle à B; F perpendiculaire à B; F et B quelconque Problème du module : DT (diff. de temps de chute) ~ 500 ps Tmoyen ~ 150 ns Temps caractéristique : où DT<T<Tk : trajectoires peu perturbées par la force de Lorentz DT<Tk~ T : refocalisation

Champ magnétique transverse (champ faible) Pas de calcul exact dans le cas général z a F z0 Détecteur Phase géométrique Phase magnétique La variation de la phase d’interférence à l’ordre 1 est (la courbure des trajectoires variant aussi à l’ordre 1 en B) : AN : Le déplacement des franges est extrêmement sensible

Champ magnétique transverse : expériences Bobines en configuration de Helmholtz e = 83.5(2) meV, F=291 V/m B ~ 0 µT 17,7(1) rad détecteur B = 1,1 µT ~ 2 m 18,1(1) rad jet d’ion négatifs B = 1,3 µT 17,9(1) rad laser Le nombre d’anneaux est le même L’enveloppe de la figure d’interférence se déplace sous l’effet de la force de Lorentz 23 cm donc les franges se déplacent aussi !! 42 cm W. Chaibi et al., Eur. Lett. 82, 20005 (2008)

Champ magnétique transverse : était-ce évident ? Point de vue théorique : était-ce démontré ? Erreur signalée sans démonstration T.H. Boyer, Am. J. Phys. 40, 56 (1972) R.G. Chambers, Phys. Rev. Lett. 5, 3 (1960) Quelques calculs dans des cas particuliers (bande de champ) T.H. Boyer, Phys. Rev. D 8, 1679 (1973) D.H. Kobe, Ann. Phys. 123, 381 (1979) Feynman, Lectures on Physics, Tome 2 Point de vue expérimental : déphasage et déplacement par un gradiant de champ électrique F. Shimizu, K. Shimizu and H. Takuma, Jpn. J. Appl. Phys. 31, L436 (1992)

Microscopie de photodétachement en champ magnétique : B//F Résolution exacte quantique (fonction de Green) jet d’ion négatifs détecteur solénoïde 2 m 23 cm 42 cm 13 cm laser Kramer, Bracher, Kleber, Europhys. Lett. 56, 471 (2001) La phase est invariante par rapport au cas d’un champ magnétique nul B = 137.5 µT F ~ 291 V/m B = 1.9 µT B = 27.8 µT B = 56.1 µT B = 82 µT B = 110.4 µT l = 596.89122 nm W. Chaibi et al., Eur. Phys. J. D 58, 2973(2010)

Champ magnétique : conclusion Robustesse des interférogrammes vis à vis du champ magnétique Les mesures d’affinités électroniques sont indépendantes du champ magnétique

Développements de la microscopie de photodétachement Qu’est ce que c’est ? Comment ça fonctionne ? Réaliser des développements expérimentaux Source d’ions négatifs Laser continu  Excitation impulsionnelle (ns) monomode Détection en position des électrons (arrivées « simultanées ») Effectuer des mesures Affinités électroniques (la plus grande précision au monde) Influence du champ électrique sur les mesures Répondre à des problématiques Construction du déphasage Influence du champ magnétique sur les interférogrammes Expériences en cours : que voir avec le microscope ? Mise en évidence d’effets de rediffusion par le cœur ? Microscopie de photodétachement impulsionnelle

Que voir avec le microscope ? Peut-on observer un déphasage qui dépend d’une propriété de l’atome ? a hn Modèle électron libre? Rediffusion par le cœur ? Collisions à basse énergie : e- / Rydberg (n ~ 30) Ion négatif Atome excité hn e Atome K- + hn (Ti:Sa,triplé)  K(n~30) + e- Photodétachement d’état excité ? Phosphore : changement de terme spectral Photodétachement avec un laser impulsionnel, qui permet d’atteindre plus facilement les courtes longueurs d’onde?

Microscopie de photodétachement en régime impulsionnel : Expériences avec l’iode Pourquoi l’iode ? Décharge à cathode chaude : jet d’ion d’iode très efficace (1 nA) Section efficace de détachement importante Seuil de détachement accessible au système laser (Ti:Sa doublé : 405 nm) 2P3/2 F2 = 1 F2 = 2 F2 = 3 F2 = 4 DE ~ 0,14 cm-1 eA(127I) = 24 672,87 (3) cm-1 = 3,059045 (4) eV Interpolation peu précise + Incertitudes liées à l’excitation impulsionnelle : décalage de l entre les deux lasers glissement en fréquence durée finie de l’impulsion R.J. Pelaez, J. Phys. B 42, 125001 (2009)

Conclusion La microscopie de photodétachement permet une mesure interférométrique de l’énergie du photo-électron. Cette méthode est la plus précise pour la détermination d’affinité électronique. La meilleure précision obtenue, pour le soufre, est de 0,6 µeV soit 5 mk. A l’ordre 1, la présence d’un champ magnétique longitudinal, même de l’ordre du champ terrestre, ne change pas le déphasage; le déphasage produit par le champ magnétique transverse est compensé par la force de Lorentz : l’interférogramme est inchangé. Les mesures d’affinités électroniques sont robustes vis-à-vis de la perturbation par le champ magnétique. Les photo-électrons peuvent être produits par une excitation pulsée (régime nanoseconde). Cette technique a permis une nouvelle détermination de l’affinité électronique de l’iode. Elle ouvre la voie au photodétachement d’états excités.

Perspectives Microscopie de photodétachement en onde p onde s onde p C. Bracher et al., Phys. Rev. A 67,43601 (2003) Photodétachement complet de H- Injection de neutres pour ITER (CEA + Artemis) Photodétachement en champ B Niveau de Landau En = (n+1/2) hnL (divergence de s) C. Greene, Phys. Rev. A 36, 4236 (1987)