Transmutation Déchets Energie Nucléaire Données nucléaires MEGAPIE Cibles radioactives Transmutation Déchets Energie Nucléaire GENEPI GUINEVERE 1

GEDEPEON Direction: ZAETTA Alain (CEA/DEN, Cadarache, France) GEDEPEON GROUPEMENT DE RECHERCHE CEA - CNRS –EDF – AREVA-NP GEstion des DEchets et Production d'Energie par des Options Nouvelles http://www.gedeon.prd.fr GEDEPEON Direction: ZAETTA Alain (CEA/DEN, Cadarache, France) HAAS Bernard (CNRS/CENBG, Bordeaux-Gradignan, France) Secrétariat : LE FUR Brigitte (CEA/DEN/DIR, Cadarache, France) 2

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GEDEPEON 2007 Conception des réacteurs à neutrons rapides de 4ième génération et ADS, 28-29 mai Aix en Provence Données Nucléaires, 28-29 juin Bordeaux Journée Scénario, 28 septembre Cadarache Atelier ‘Matériaux’ avec GdR MATINEX, 16-17 octobreTours Atelier Bilan 5-6 décembre Paris Conseil Scientifique 7 décembre Paris 4

Projet Intégré EUROTRANS (6ème PCRD EURATOM) 2005-2009 DM1 DESIGN DM2 ECATS DM3 AFTRA DM4 DEMETRA DM5 NUDATRA Design ETD/XT-ADS ETD/EFIT Combustibles Matériaux Données Nucléaires Expériences de couplage accélérateur + cible + réacteur 5

European experimental facilities A network of experimental facilities in Europe. (Integrated Infrastructure Initiative FP6/EURATOM) For the best use of : European experimental facilities Equipment and personnel capabilities and expertise In support to nuclear data measurement activities Waste transmutation (NUDATRA) Waste minimization ( GEN IV ) Coordinateur du projet: G. Barreau (CENBG)

The EFNUDAT Consortium (European Facilities for Nuclear Data) 10 participants The EFNUDAT Consortium (European Facilities for Nuclear Data)

Cycle Uranium 9

Cycles Thorium et Uranium 10

Données nucléaires Grandeurs d’intérêt: taux de transmutation taux d’incinération taux de régénération potentiel radiotoxique activité α Mettre en évidence les paramètres (données nucléaires) ayant le plus d’impact sur les grandeurs d’intérêt σ fission(n,f), σ capture(n,γ)), σ (n,xn) avec x=1,2,… Calculs de sensibilité et d’incertitudes

Grandeurs d’intérêt et sections efficaces Taux de régénération cycle 232Th-233U Taux d’incinération d’actinides Sect. eff. différentielles : σ (En) avec faisceaux n Sect. eff. intégrales : σ ( ∫ Ω,t En dEn) en réacteur Sect. eff. semi-intégrales: réacteurs domaine thermique (ex:ILL expérience MINI-INCA)

Cycle Th-U b- Cycle U-Pu 232Th +n 233Th 22min 233Pa 27d 233U 238U +n Fertile Fissile Cycle Th-U Cycle U-Pu

233Pa + n  234Pa*  fission

Mesures de sections efficaces pour des réactions induites par neutrons sur des cibles non disponibles ou interdites d’utilisation 50 keV < En < 10 MeV CENBG 15

mesurée mesurée calculée - Réactions induites par neutrons fission A+n  (A+1)* Noyau Composé fission gamma xn (x = 1,2) mesurée fission (En) = NC * Pfission(En) Nécessité que (A+1)* soit préparé dans le même état que dans la réaction induite par neutrons Même E*, mêmes nombres quantiques - Si A n’est pas disponible B+X  (A+1)* + Y calculée mesurée fission (En) = NC * Pfission(En)

232Th + 3He  p + 234Pa*  fission 3He,t 3He,d 3He,a 231Th 232Pa 109 Bq/mg 234Pa 6.7 h 233Pa 27 d + n fission 231Pa 33000 y 230Th 74000 y + n 232Th 1.4 1010 y 3He,p 232Th + 3He  p + 234Pa*  fission

Dispositif expérimental Fission 3He θf IPN ORSAY ΔE Particules chargées (p,d,t,) E E Cible (A,Z)   (A+2,Z+1) p émis Résidus (A+1,Z+1) d émis (A ,Z+1) t émis (A-1,Z)  émis Energie d’excitation E* des résidus à partir de la cinématique

M. Petit (CENB) même méthode 233Pa(n,γ) S. Boyer (CENBG)

Les réactions (n,xn) à Geel Réactions (n,n’ g) ; (n,2n g) ; (n,3n g) ; … sections efficaces exclusives très contraignantes pour les modèles IPHC Effet des réactions (n,xn) dans un réacteur? multiplication des neutrons production d’isotopes radioactifs (ex: 233U(n,2n)232U) Sections efficaces non négligeables Réactions mal connues car peu mesurées 238U (n,2n) (n,n’) (n,f) (n,g) 238U(n,n’) 20

Spectroscopie gamma en ligne Méthode: Détection des g provenant de la désexcitation du noyau formé par la réaction (n,xn) par exemple 235U(n,2n)234U neutrons Echantillon 235U HPGe ~~~> g Mesures déjà réalisées : 206,207,208Pb(n,xn g) x =1,2,3 à 200m ° Données transmises à A.J.Koning pour évaluation 234U 235U(n,2n) 0+ 2+ 4+ 6+ 8+ 43.498 143.351 296.071 497.04 99.853 152.72 200.97 s(n,2ng3) s(n,2ng2) s(n,2ng4) Chambre à fission Scintillateur plastique 21

Mesure 235U(n,xn γ) Le but ultime : 233U(n,2n)232U 235U(n,2n) T1/2 = 1.6 105 y … photons 2.6 MeV Cible 235U disponible, T1/2 = 7 108 y utiliser des conditions moins difficiles pour mettre au point la méthode à 30 m possibilité de comparer les mesures à celles déjà existantes (valider la méthode) 235U(n,2n) 233U(n,2n) 22

Incinération des actinides mineurs

Réactions de transfert sur Actinides Mineurs 243Cm 29.1 y 242Cm 162.9 d 242Am 16 h 241Am 432 y 245Cm 8500 y 244Cm 18.1 y + n fission 3 106 Bq/mg 141 y 3He,p 3He,t 3He,d 3He,a 8 103 Bq/mg 243Am 7370 y Argonne ANL 24

Fission via « surrogate method » 243Am(3He,t)243Cm Grande gamme d’énergie Incertitudes ~ 10% 243Am(3He,)242Am 243Am(3He,d)244Cm

« Méthode Surrogate  » Méthode très riche ! Ne nécessite que 30-100 µg de matière Beaucoup de combinaisons possibles... ... à condition de disposer de cibles ! Projet CACAO « Chimie des Actinides et Cibles radioActives à Orsay »

A venir: réactions de transfert sur 241Am, 237Np, 242Pu 3He,p 241Cm 32.8d 240Cm 27 d 241Am 432 y 240Am 50.8 h 239Am 11.9h 243Cm 28.5 y 242Cm 162.8 d 108 Bq/mg + n fission 3He,t 3He,d 3He,a

AIFIRA: faisceaux neutrons monoénertétiques CENBG Fission fragments Target Sample Neutrons p ou d Photons p + 7Li p + t d + d En ~ 0.1 - 0.5 MeV En ~ 0.5 - 2.0 MeV En ~ 2.0 - 6.5 MeV Φ ~ 105-106 n/s.cm2

Section efficace de fission: 243Am+n On this graph, our results are compared with the existing evaluations and data. The green points represent the data by Knitter and the blue points the data by Laptev. Our data are the red points. The points of the first chance fission / five first points/ were obtain using the tritium target to produce the neutrons, and for the second chance fission we use the reaction whit the deuterium / deuteron on deuterium t produce the neutrons. We conclude on a good agreement with the evaluations and therefore with the data by Knitter. P(7Li,n)7Be ADD JEFF 3.2 !!!! Mesures réalisées par deux réactions différentes. Pour les deux derniers points en tritium, on sait qu’une réaction parasite sur le Titane génère des neutrons de basse énergie qui gène lors de la mesure. Nous avons montré que l’on peut mesurer des sections efficaces avec une précision de 5% en utilisant la diffusion élastique (n,p) comme réaction de référence. Nouvelle mesure programmée au niveau du plateau (première chance ) avec une réaction D(d,n)3He et de la montée de la première chance autour de 1 MeV 7Li(p,n) G. Kessedjian (CENBG) 29

(Fission Induite par RéactionS de Transfert) FIRST au GANIL (Fission Induite par RéactionS de Transfert) GANIL,CENBG,IPNO,LPSC CEA/DSM/DAPNIA,DIF USC, GSI Porte parole: F. Rejmund (GANIL) 30

Fission Induite par Réactions de Transfert Produire des actinides riches en neutrons : faisceau U(6.5 MeV/A) , cible C Gamme en énergie d’excitation de 0 à 40 MeV • Cinématique inverse : identification isotopique des fragments de fission (spectromètre) 31

Fission induite par transfert multi-nucleon en cinématique inverse - Identification du noyau fissionant (détection de particule) - Bonne résolution en Z (cinématique inverse) - Identification isotopique (spectromètre) - Probabilité de fission VAMOS HARPEE E,E FF2 238U 12C MCP,SED ToF, x,y,, FF1 Transfer partner E,E 32

Expérience mars 2008 Résultats recherchés Distribution isotopique complète des PF (légers et lourds) en fonction de l‘énergie d’excitation Pour une dizaine d’actinides Probabilité de fission sur une gamme de 0 à 25-30 MeV avec une résolution de l’ordre du MeV Applications Chaleur dissipée dans le réacteur et dans le combustible usé Production d’isotopes neutrophages Production de neutrons retardés Amélioration des incertitudes Expérience mars 2008 33

Fission@ ELISE (Electron-Ion Scattering) CEA DAM – GSI Darmstadt – CEA DEN IPNL – IPNO – CENBG – Univ. Santiago de Compostela Porteur du projet. J. Taieb CEA/DAM 34

Pourquoi Mettre en place un outil experimental apte à réaliser un pas important dans la connaissance de la fission nucléaire Taux de production des fragments de fission (Z1, A1, Z2, A2) avant toute décroissance radioactive Production de neutrons (n, En) Taux de branchement (Γf/Γtot) Pour les noyaux lourds, même à courte durée de vie (min) En fonction de l’énergie d’excitation Dans le domaine d’énergie des réacteurs ( 5 < E* < 20 MeV ) 35

Comment A GSI, dans FAIR (2012 ?), sur l’installation ELISE Sortie du synchrotron SIS100/300: 238U 1 GeV/nucléon Interaction avec une cible à l’entrée du super FRS: fragmentation

Fragmentation de l’238U: rôle du SuperFRS Sélectionner un noyau unique Neptunium (Z=93) 232 à 238 Uranium (Z=92) 230 à 238 Protactinium (Z=91) 228 à 237 Thorium (Z=90) 225 à 235 Actinium (Z=89) 223 à 230 … Durée de la séparation : 400ns En sortie : faisceau secondaire pur (107)

Fonction d’excitation 5 10 15 20 25 30 E* (MeV) Energie d’excitation “faible” Domaine d’excitation des réacteurs 236U E*=10 MeV  n+235U avec En = 3,5 MeV Même taux de production car même noyau composé

Le projet Fission@ELISE Permettra d’accéder à un immense volume de données inaccessible jusqu’alors Taux de production isotopiques des FF Multiplicités et spectre neutroniques Intérêt pour la simulation de coeur Puissance résiduelle Simulation de situations accidentelles Prévisions de production de déchets Physique fondamentale : Effets de couches protons et neutrons Second temps : remplacement de 238U par 242Pu ou 244Pu Possibilité d’explorer tous les Pu et les Am

SPIRAL2-NFS (Neutron For Science) Porte parole: X. Ledoux (CEA/DAM)

Spiral 2 : accélération de faisceaux radioactifs 42

Neutron For Science @ SPIRAL2 40MeV; 5mA deuterons neutrons UCx ~1015 n/s 1014 Fission/s graphite 43

NFS : spectre neutrons LINAG: I = 5mA E= 40 MeV F= 88 MHz T= 11ns Largeur=200ps 44

Installation NFS Hacheur regroupeur Convertisseur Collimateur Aimant déviant Salle d’expériences De 5 à 30m pour ToF Collimateur 5m 45

Collaboration NFS 35 physiciens …. CEA/DIF CNRS/IN2P3 /CENBG, IPHC, LPC, GANIL, Subatech CEA/DSM/DAPNIA NPI, République Tchèque DNR, Uppsala, Suède IRS, Karlsruhe, Allemagne NIPNE, Roumanie IRMM, Belgique PNPI, Russie …. Fort soutien du SAC (Scientific Advisory Committee) de SPIRAL2 avec comme recommandation d’élargir la collaboration Contact : xavier.ledoux@cea.fr 46

Effectifs 2007 « Données nucléaires » CENBG 2 MC 1 CR 2 DR GANIL 1 CR IPHC 3 CR 1 DR IPNO 1 MC 0.5 CR 1 DR LPSC 1 CR 0.5 DR Total 3 MC 6.5 CR 4.5 DR Attention départs retraite CENBG (2 DR) et IPHC (1 CR et 1DR) 47 47