affectant la propagation dans les chaînes lasers STAGE LASERS INTENSES Du 4 au 8 février 2008 COURS Effets non linéaires affectant la propagation dans les chaînes lasers C. Sauteret Luli –CEA Cesta christian.sauteret@polytechnique.fr

L’optique non-linéaire Jusqu’à l’invention du laser en 1960, l’optique supposait une polarisation induite proportionnelle à l’amplitude du champ électromagnétique appliqué au système matériel. L’ordre de grandeur des champs électriques produit par les lasers s’approche de celui du champ électrique assurant la cohésion des électrons au noyau des atomes ou des molécules. Avec les sources femtosecondes ultra-intenses, ce champ peut même atteindre l’ordre de grandeur de celui qui règne à l’intérieur du noyau ! L’approximation linéaire n’est alors plus valable. Pour des champs relativement faibles, nous avons recours à un développement de la polarisation induite en séries des puissances du champ électrique de l’onde lumineuse.

Plan Origines physiques Non linéarités dans les diélectriques Propagation non linéaire Effets non linéaire du deuxième ordre Phénomènes du troisième ordre

Origines physiques Origines Physiques

Origine physique des non-linéarités optiques Métaux et plasmas Modèle : gaz d’électrons libres dilué dont la densité de charges négatives N est compensée par une densité égale de charges positives fixes assurant la neutralité électrique locale. Ce gaz est soumis à une onde électromagnétique Diélectriques Modèles : ensemble d’oscillateurs anharmoniques à une dimension chargés de densité N soumis à une onde électromagnétique Origines Physiques

Non-linéarités dans les diélectriques

Modélisation des diélectriques Polarisation induite Dipôle induit Équation du mouvement terme d’amortissement force de rappel harmonique force de rappel anharmonique Champ électromagnétique

Diélectriques : résolution Polarisation du premier ordre Dipôle induit Polarisabilité linéaire Polarisation linéaire Susceptibilité linéaire On utilise une résolution itérative en séries des puissances entières de Ew. Les parties réelle et imaginaire de la susceptibilité sont reliées respectivement à la propagation et à l’absorption de l’onde électromagnétique dans le milieu

Diélectriques : résolution Polarisation du deuxième ordre (2) Dipôle induit Polarisabilité du 2ème ordre

Diélectriques : résolution Polarisation du deuxième ordre (2) Susceptibilité du deuxième ordre Le premier terme est responsable de la génération d’harmonique deux, le second du redressement optique

Diélectriques : résolution Polarisation du troisième ordre (3) Dipôle induit Polarisabilité du 3ème ordre

Diélectriques : résolution Polarisation du troisième ordre (2) Susceptibilité du troisième ordre Le premier terme est responsable de la génération d’harmonique trois, le second de l’effet Kerr optique qui voit une onde modifier sa propagation sous l ’influence de son intensité

Diélectriques Origine de la non linéarité optique Le calcul montre que l’origine de la non-linéarité optique dans les diélectriques réside dans l’anharmonicité de la vibration représentant le mouvement de l’électron autour du noyau

Propagation

Équations de propagation non-linéaire

Équations de propagation Approximation de l ’enveloppe lentement variable Vecteur d ’onde de la polarisation non linéaire

Équations de propagation : approximations Transfert d’énergie faible sur une longueur d’onde Spectre étroit de l’enveloppe Spectre étroit de la polarisation

Équations de propagation Milieu isotrope et régime stationnaire (onde monochromatique) Milieu isotrope et onde plane monodirectionnelle

Effets non-linéaires du deuxième ordre

Effets non-linéaires du deuxième ordre Génération d’harmonique deux w1 = w2 = w Redressement optique w1 = w et w2 = -w Effet électro-optique linéaire (effet Pockels) w1 = w et w2 = 0 Génération de fréquence somme (U.V.) et différence (I.R.) w1  w2

Transfert d’énergie entre trois fréquences Voir cours S. Montant Génération d’harmonique deux Amplification et oscillation paramétriques somme de fréquence différence de fréquence amplification paramétrique oscillateur paramétrique Génération d’harmoniques : les paramètres pertinents Le faisceau laser est caractérisé par sa puissance P et sa brillance B Le cristal est caractérisé par une puissance critique Pc et une brillance critique Bc avec

Phénomènes du troisième ordre Génération des sources infrarouges et ultraviolettes Conjugaison de phase Effet Kerr Bistabilité optique Autofocalisation et autopiègeage de la lumière Automodulation de phase et propagation soliton Diffusions stimulées Absorption à deux photons

Conjugaison de phase : principe Hellwarth (J. Opt. Soc. Am., 57, 1, (1977) z ’ Signal Pompe 1 z Pompe 2 Complémentaire Les ondes de pompe intenses sont exactement contra-propagatives. Avec l’onde signal, elles génèrent une polarisation non-linéaire qui rayonne une onde complémentaire dans la direction opposée à l’onde signal avec une amplitude conjuguée (au facteur de gain près). L’onde complémentaire est donc l’onde conjuguée en phase de l’onde signal même si l’onde signal n’est pas plane. On peut montrer, de plus, que la réflectivité peut être supérieure à l’unité et que la transmission est toujours supérieure à l’unité. Cela tient au fait que l’énergie est fournie par les ondes de pompe.

Action du miroir classique et du miroir à conjugaison de phase Défaut de phase Miroir à conjugaison Défaut de phase Dans les deux cas l’onde incidente est plane , mais avant de se réfléchir sur un miroir ordinaire ou sur le miroir à conjugaison de phase elle traverse un objet déphasant. Dans le cas du miroir à conjugaison de phase, après un nouveau passage dans l’objet déphasant,  ’onde redevient plane (l’abérration est corrigée) alors que le défaut est doublé dans le cas d’un miroir traditionnel.

Effets Kerr

Effet Kerr statique Il s ’agit de l ’interaction d ’un faisceau lumineux de fréquence w avec un champ électrique statique transverse (fréquence nulle ou très basse) dans un milieu généralement isotrope. Dans ce cas le matériau devient biréfringent uniaxe avec une biréfringence proportionnelle au carré du champ statique. Une modulation de la lumière est alors possible si le champ « statique » oscille à une basse fréquence (W << w).

Effet Kerr dynamique Un seul faisceau intense peut induire dans le milieu des non-linéarités qui peuvent modifier radicalement le mode de propagation dudit faisceau. Cette auto-action de la lumière due à ce qu ’on appelle l ’effet Kerr dynamique peut se produire aussi bien en régime stationnaire qu’en impulsion, les deux seules obligations étant d ’avoir un matériau possédant des non-linéarités du troisième ordre élevée et un faisceau présentant des variations locales ou temporelles de l’intensité. L’effet Kerr dynamique est obtenu lorsqu’une onde électromagnétique intense de fréquence centrale w se propage dans un matériau non-linéaire. En effet, la polarisation non-linéaire du troisième ordre induite par le champ modifie l’indice de réfraction du milieu puisque la constante diélectrique effective qui est le carré de l’indice dépend du champ.

Origines physiques de l’indice non-linéaire Déformation du nuage électronique (Effet Kerr électronique) t~10-15 s Orientation de molécules (Effet Kerr d’orientation) t~10-12- 10-11 s Électrostriction t~10-6 s Variation de température induite par absorption (Effet Kerr thermique) t~10-1 s

Bistabilité optique (1) Injection optique résonnante dans un milieu ou l’indice dépend de l’intensité de la lumière dans le résonateur Ii It Ef Eb R J.H. Marbuger et al., Phys. Rev. A, 17, 335 (1978)

Bistabilité optique (2) Coexistence de deux états stables pour les mêmes paramètres de contrôle … ce qui permet de réaliser des portes logiques, des commutateurs, …

Autofocalisation de la lumière intensité I r équiphases n = no + n2I I(r) n2I > 0 Puisque l’indice de réfraction dépend des coordonnées transverses via l’intensité du faisceau, les surfaces d’onde équiphases se courbent dans le matériau. La partie centrale plus intense du faisceau se propageant moins vite que les bords pour un indice non-linéaire positif, il y a focalisation. E. Garmire et al., Phys. Rev. Lett., 16, 347 (1966)

Autodéfocalisation de la lumière n2I < 0

Autopiégeage de la lumière et filamentation Les processus d’autofocalisation peuvent provoquer des distorsions de fronts d’onde des faisceaux intenses pouvant conduire à la destruction des matériaux traversés par le laser. Ils peuvent également fausser l’interprétation quantitative de certains processus non-linéaires par variation contrôlée de l’intensité réelle dans dans le matériau (cas de la diffusion Raman stimulée par exemple)

Équation de propagation dans un milieu diélectrique homogène et transparent Approximation de l'enveloppe lentement variable A avec g = indice non linéaire champ orthogonal à z, champ monochromatique, polarisation rectiligne. Hypothèses :

Propagation : analyse dimensionnelle a = diamètre caractéristique des modulations transverses, Ao = amplitude caractéristique du champ, L = distance de propagation. A a L Changement de variable : avec puissance du laser intensité laser L’équation aux dérivées partielles est appelée équation de Schrödinger non-linéaire ou équation de Landau-Ginzburg. Sous certaines conditions, elle possède une classe de solutions stables appelées solitons ou ondes solitaires. distance de Fresnel puissance critique d'autofocalisation

Propagation : domaine de l'optique linéaire Diffraction de Fresnel Sur les laser à verre néodyme la puissance critique est de l’ordre du mégawatt !!

Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (1) Faisceau gaussien modulé spatialement, à gauche profil initial, à droite profil après propagation non linéaire La modulation de phase induite par effet non linéaire se transforme en modulation d'amplitude par diffraction

Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (2) Ordre 0 : recherche d’une solution de la forme : avec Break-up integral Intégrale de rupture

Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (3) Ordre 1 : recherche d’une solution avec une modulation transverse de l’amplitude : A0 A0 e1 2q

Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (4)

Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (5) Condition initiale  = 0 Perturbation en phase avec l’onde principale (Bespalov Talanov) La fréquence Km correspond à « l’explosion » du faisceau en cellules contenant la puissance critique

Cas général B = 1 rad

Empilement de milieux linéaires – non linéaires Modèle de l’autofocalisation à petite échelle (7) Empilement de milieux linéaires – non linéaires Autofocalisation dans un cristal de KDP

Pour limiter l’amplification des fréquences spatiales: le filtrage

Biréfringence auto-induite (1) Les constantes a et b sont alors reliées par : b = 6a pour les mécanismes d’orientation moléculaire, b = 0 pour les mécanismes d’électrostriction, b = a pour les mécanismes d’origine électronique E+ et E- désignent les composantes du champ décomposé respectivement sur une composante circulaire droite et une composante circulaire gauche Nous avons signalé pour l’effet Kerr statique que le matériau devient biréfringent uniaxe avec une biréfringence proportionnelle au carré du champ statique. Ce phénomène existe encore dans l ’effet Kerr dynamique. En toute rigueur, il n’est plus possible de ramener l ’indice non-linéaire à un scalaire lorsque la polarisation du champ n ’est pas rectiligne. La susceptibilité d ’ordre trois provoque un couplage entre les composantes du champs. Cet effet induit une rotation de la polarisation lorsque le champ initial est polarisé elliptiquement. Cette propriété a d’ailleurs été utilisé pour discriminer les fortes intensités en se propageant dans des fibres optiques ou pour le couplage de modes dans les fibres (R. Stolen, J. Botineau and A. Ashkin, 1982, Optics Letters, 7, 512, M. Hofer et al., IEEE J. of Quantum Electron., 28, 720, 1992) . Dans l’approximation de l’enveloppe lentement variable et dans un milieu transparent, l’équation de propagation se ramène à une équation vectorielle du champ de type Schrödinger non-linéaire (P. Donnat, Mémoire de thèse, École polytechnique, 1994)

Biréfringence auto-induite (2) Hypothèses : champ vectoriel et pas de diffraction Rotation de l’état de polarisation x y

Biréfringence auto-induite (3) Cet effet peut se manifester lorsque le faisceau laser devient légèrement elliptique au passage de composants soumis à des contraintes. La rotation de la polarisation devient alors extrêmement néfaste aux mécanismes de conversion de fréquence Mais il est aussi exploité pour améliorer le contraste de impulsion ultra intense dans les techniques XPW : rotation induite de la polarisation dans des cristaux non linéaire (BaF2)

Automodulation de phase En régime picoseconde et subpicoseconde, lorsqu’on envoie dans un milieu Kerr une impulsion laser intense, on observe un élargissement considérable du spectre de lumière. Ce phénomène est appelée automodulation de phase et peut être utilisé à la compression d’impulsion lumineuses et à la génération d’impulsion solitaires se propageant sans déformation dans le milieu. La phase de l’impulsion initiale acquiert par effet non-linéaire une contribution dépendant du temps. La fréquence apparente ou fréquence instantanée s’obtient par dérivation de la phase et elle varie donc en fonction du temps. La densité spectrale d’énergie (module au carré de la transformée de Fourier de l’amplitude temporelle) voit ainsi sa largeur augmenter.

Propagation soliton Indice non linéaire positif Dispersion de la vitesse de groupe positive Compression d ’impulsion Compensation de la dispersion de la vitesse de groupe par la compression due à l’automodulation de phase Propagation soliton Si le milieu Kerr possède un indice non-linéaire positif, la partie avant de l’impulsion produit la partie « Stokes » du spectre (augmentation de la longueur d ’onde) et la partie arrière de l’impulsion produit la partie « Antistokes » du spectre (diminution de la longueur d’onde). Compte tenue de la dispersion de la vitesse de groupe dans le matériau, il se produit une déformation temporelle. Si la dispersion de la vitesse de groupe est positive, la propagation pour les fréquences Stokes est plus lente que pour les fréquences anti-Stokes. La partie arrière de l’impulsion tend à rattraper la partie avant. On a donc une compression d ’impulsion. Avec une compensation exacte de la dispersion de la vitesse de groupe par la compression due à l ’automodulation de phase, on peut obtenir des solitons; le profil temporel de l’impulsion reste inchangé.

Compression d’impulsion Indice non linéaire positif Dispersion de la vitesse de groupe négative Augmentation de la durée et de la largeur spectrale Compensation de la dispersion de la vitesse de groupe par un disperseur optique (paire de réseaux par exemple Compression d ’impulsion ?! Si la dispersion de la vitesse de groupe est positive, la propagation pour les fréquences Stokes est plus rapide que pour les fréquences anti-Stokes. On obtient une augmentation de la durée de l’impulsion. La fréquence apparente subit alors un « chirp » linéaire (dérive linéaire) du rouge au bleu. Il est alors possible de comprimer cette impulsion avec un système optique dispersif tel qu’une paire de prismes ou une paire de réseaux pour compenser la dérive de fréquence. Cette technique de compression d ’impulsions est largement utilisée pour obtenir des impulsions ultrabrèves très intenses. Des techniques d’étirement et de compression associées à l’amplification laser permettent d’atteindre des puissances de l’ordre du pétawatt. L ’amplification est effectuée avant la compression pour se protéger des effets néfastes de l’autofocalisation.

Diffusions spontanées et stimulées Nous nous intéresserons aux différents types de diffusions de la lumière (diffusion Raman, Brillouin, Rayleigh et Rayleigh d ’aile). Les effets spontanés seront présentés par une approche classique et de façon succincte

Diffusion Raman spontanée Modulation de la polarisabilité a de la molécule. Le mouvement de vibration ou de rotation de la molécule est décrit par le paramètre q. Éclairée par une onde électromagnétique E la molécule possède un dipôle induit p Prédite dès 1923 par Skemal, la diffusion Raman spontanée a été observée en 1928 indépendamment par Raman en Inde et par Landsberg et Mandelstam en URSS. En éclairant un échantillon avec une onde plane monochromatique, une très faible partie de la lumière est diffusée dans toutes les directions. Avec un spectromètre, on observe des deux côtés de la fréquence centrale des raies Raman. L ’origine physique de la diffusion Raman tient à la modulation de la polarisabilité a de la molécule, due aux mouvements de vibration ou de rotation. Les dipôles induit rayonnent à la fréquence w, mais aussi aux fréquences Stokes w - wn et anti-Stokes w + wn La théorie classique ne rend pas compte des résultats expérimentaux concernant les intensités de raies. Une théorie quantique est nécessaire

Diffusion Raman stimulée modèle semi-classique Raie anti-Stokes Milieu matériel : traitement quantique Raie Stokes Mis en évidence expérimentale fortuite, l’effet Ramant stimulé a été observé par Ng et Woodbury en 1962 alors qu’il déclenchait un laser à rubis au moyen d’une cellule de Kerr contenant du nitrobenzène. Champ électromagnétique : traitement classique

Raman stimulée sur les installations Dans l’azote de l’air au cours de la propagation Effet transverse dans les cristaux de KDP

Diffusion Brillouin Ondes acoustique de densité N , d’amplitude rP et de fréquence wP se propageant à la vitesse v du son dans le matériau Éclairée par une onde électromagnétique EL, une polarisation P est induite dans le milieu La diffusion Brillouin, tout comme la diffusion Rayleigh, est due aux fluctuations naturelles de densité d’origine thermique. La diffusion Rayleigh est due aux fluctuations d ’entropie à pression constante, fluctuations temporellement incohérentes qui produisent une diffusion élastique de la lumière. La diffusion Brillouin, quant à elle, est due aux fluctuations de pression à entropie constante, fluctuations cohérentes temporellement qui produisent une diffusion inélastique de la lumière. La polarisation rayonne aux fréquences Stokes w - wn et anti-Stokes w + wn . L ’émission n’est appréciable que pour les directions en adaptation de phase.

Propagation non linéaire Effet Brillouin La diffusion Brillouin est un couplage de la lumière avec des ondes acoustiques En régime nanoseconde, l'effet est transitoire, mais le gain reste suffisant à 3w pour conduire à : - des pertes en énergie, - des dégats dans l'optique de focalisation. En élargissant légèrement le spectre (<0,1 nm), l'effet disparaît (en principe)

Absorption à deux photons w2 w1 Pas de transitions résonantes aux fréquences w1 et w2 Mis en évidence en 1961 par Kaiser et Garret Se manifeste sur les installations lasers surtout vers les courtes longueurs d’onde : quadruplement de la fréquence

Applications de l’absorption à deux photons Mesure de la durée d’impulsions picosecondes uniques L’impulsion à mesurer est séparée en deux impulsions que l’on envoie en sens inverse dans un matériau et l’on photographie la ligne de fluorescence induite par absorption à deux photons Spectroscopie à deux photons Technique de Kaiser et Garret : on excite le matériau par absorption à deux photons avec un laser intense accordable et on détecte l’absorption en mesurant l’intensité de la fluorescence induite Technique de Hopfield et Warlock : on excite le matériau par absorption à deux photons avec un laser intense de fréquence fixe et un laser accordable et on détecte l’absorption en mesurant l’intensité de la fluorescence induite

Synthèse Les effets non linéaires sont largement exploités sur les installation lasers de puissance lorsqu’ils sont maîtrisés : Conversion de fréquence, OPO OPCPA, … Effet Pockels, Faraday Automodulation de phase Biréfringence auto-induite Conjugaison de phase Tous les effets non linéaires dans les système guidés Ils deviennent particulièrement néfastes quand ils affectent la qualité spatiale des faisceaux laser Autofocalisation Raman et Brillouin stimulé