LCVN, Université Montpellier 2 et CNRS

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1 LCVN, Université Montpellier 2 et CNRS
Etude des hétérogénéités spatiales et temporelles de la dynamique ultra-lente et non stationnaire d’un verre mou, observée par microscopie optique Sylvain Mazoyer LCVN, Université Montpellier 2 et CNRS t

2 Dynamique ultralente et vieillissement
1977 Struik : vieillissement du PVC (Polymer Engineering And Science 1977) T > Tg T T < Tg w t g w t lorsque avec µ proche de 1 Rescaling des courbes sur une courbe maîtresse

3 Systèmes de la matière molle
sphères dures colloïdales, systèmes plus complexes avec interactions attractives ou répulsives : PMMA, Laponite, ferrofluides Dynamique de cage, comportement diffusif (Liu et al, Nature 1998) (Van Megen et al., PRE 1998) (Weeks et al., PRL 2000)

4 Dynamique balistique Déplacement proportionnel au temps
Gel colloïdal (Cipelletti et al., PRL 2000) Autres systèmes : -ferrofluides (Roberts et al., EPL 2005) suspensions de particules de laponite (Knaebel et al., EPL 2000) phase éponge (Fallus et al., PRL 2006) Déplacement proportionnel au temps

5 Problèmes ouverts Caractérisation spatiale et temporelle nécessaire
Mécanismes à l’origine de la dynamique lente? Expériences précédentes : dynamique hétérogène dans le temps et l’espace Origine évoquée : hétérogénéités de densité ou Contraintes internes créées lors du jamming Relaxation des contraintes internes (Cipelletti et al., PRL 2000, Bouchaud et Pitard, EPJ E 2002) Caractérisation spatiale et temporelle nécessaire

6 Plan Système expérimental Techniques expérimentales
Hétérogénéités temporelles de la dynamique Hétérogénéités spatiales de la dynamique Conclusions et perspectives

7 Système expérimental 6 µm Oignons = vésicules multilamellaires faits de bicouches concentriques de tensioactifs décorées de copolymères Empilement compact de sphères molles élastiques et polydisperses T < 10°C : liquide->T > 10°C : verre (changement du comportement de la chaîne centrale du copolymère) 20 mm

8 Viscoélasticité du verre mou
verre : G’~300 Pa, G ‘’~30 Pa Faible dépendance des modules de stockage et de perte avec la fréquence Dynamique non stationnaire

9 Vieillissement du verre d’oignons
Vieillissement observé en rhéologie et DLS (Ramos et al., PRL 2000 et 2005) Comportement balistique observé en DLS Verre T Liquide w t g

10 Observation par microscopie
Microscopie optique à faible grossissement entre polariseurs croisés : 1 image / 15 s pendant 24 h x10 2 cm 200 µm 1.24 mm 1mm Trempe inversée de 4 à env. 25° C : Transition liquide - verre T=(23.3±0.15)°C

11 Film (zoom) 268 µm

12 Image Correlation Velocimetry
Découpage des images en sous-régions Cross-corrélation spatiale entre paire de sous-régions correspondantes -> détermination du déplacement Obtention d’un champ de déplacement « coarse-grained » t

13 Tests et résultats : gradient de déplacement
Maillage 16x12 : 78 µm (47 pixels)

14 Tests et résultats : Déplacements imposés par table piézoélectrique
Précision : 0.08 µm (0.05 pix.)

15 Dynamique d’un gel d’oignons : Hétérogénéités temporelles
Déplacement d’ensemble Pics intermittents du déplacement d’ensemble Comportement stationnaire

16 Déplacement d’ensemble
Pics intermittents du déplacement d’ensemble Comportement stationnaire Principalement selon l’axe longitudinal

17 Déplacement relatif i w t R r ) , ( // D - = Déplacement relatif local

18 Déplacement relatif t R ) , ( D - = r Pics intermittents
w t R ) , ( // D - = r Déplacement relatif à 2 temps : Pics intermittents Vieillissement

19 Déplacement relatif t R ) , ( D - = r Pics intermittents
w t R ) , ( // D - = r Déplacement relatif à 2 temps : Pics intermittents Vieillissement Décroissance exponentielle des pics : s

20 Déplacement carré moyen
MSD 2 = i R // w t ) , ( D R i ( t , t ) i // (D - ) // w i 3 REGIMES !!!

21 Déplacement carré moyen
MSD 2 = i R // w t ) , ( D R i ( t , t ) i // (D - ) // w i 3 REGIMES !!!

22 Déplacement carré moyen
i w 2 t R r ) , ( // D - (D = 3 REGIMES VIEILLISSEMENT Les 3 régimes sont conservés avec l’âge

23 Rôle de la température t DR// (mm) DT (t , ) (°C) = T (t + ) - T (t )
Fluctuations de température : DR// (mm) DT (t , ) (°C) = T (t + ) - T (t ) t t w w w DT (°C) w t (s) Point d’observation L=2 cm Echantillon Bulle d’air

24 hétérogénéités spatiales
Rôle de la température Fluctuations de température élongations/ contraction d’ensemble hétérogénéités spatiales

25 Rôle de la température <DR//> (mm) DT (°C) Dr// (mm)
Coefficient d’élongation thermique : Dr// (mm) Bulle d’air Echantillon L=2 cm Point d’observation

26 MSD et fluctuations de température
DT (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 2 w 2 régimes : croissance puis plateau

27 MSD et fluctuations de température
DT (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 2 w

28 MSD et fluctuations de température
DT (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 2 w

29 MSD et fluctuations de température
DT (°C) = (T (t +t) - T (t ) ) 2 w 2 premiers régimes ont comportement similaire mais pas le 3ème

30 MSD et comportement balistique
10 2 3 4 -3 -2 -1 1 MSD ) 2 m Contribution irréversible m ( MSD ~ t 1.8 > t irrev 2 r // D < Mouvement balistique ??? t (s) t = 315 s t w t (s) (s) w

31 Déplacement relatif en fonction du retard
Pics intermittents Corrélation avec la température Croissance du déplacement relatif : comportement irréversible Présent à tout âge

32 Déplacement relatif en fonction du retard
Pics intermittents Corrélation avec la température Croissance du déplacement relatif : comportement irréversible Présent à tout âge Évènements irréversibles situés le long de la ligne de base

33 Comportement balistique
Comportement balistique de la ligne de base :

34 Comportement balistique
Comportement balistique de la ligne de base Décroissance exponentielle de la vitesse balistique : s

35 Comportement balistique
Comportement balistique de la ligne de base Décroissance exponentielle de la vitesse balistique : 40000 s Comparaison avec DLS (Ramos et al. PRL 2001)

36 Conclusion hétérogénéités temporelles
Dynamique non stationnaire des hétérogénéités spatiales ( déplacement relatif) : Loi de vieillissement exponentielle Présence d’évènements irréversibles : Comportement balistique Fluctuations de température élongations/ contraction d’ensemble hétérogénéités spatiales

37 Hétérogénéités spatiales
2 µm 1 µm t= 315 s t= s

38 Champs de déplacements
2 types de champs de déplacement : Cisaillement longitudinal Tourbillon

39 Evènement irréversible Associé à une dynamique
Pic de cisaillement réversible Evènement irréversible Associé à une dynamique interne irréversible Associé au variations de température

40 Expériences et simulations antérieures
Liquide surfondu F=0.61 Verre 2D de spheres dures F=0.837 Brito et Wiart, Cond-mat Weeks, Science 2000

41 Trajectoire des événements balistiques

42 Trajectoire des événements balistiques
Dr (µm) // Trajectoires rectilignes Caractère tourbillonnaire Structure invariante avec l’âge

43 Elongation/contraction
Conclusion Fluctuations de la temperature Cisaillement réversible Corrélé sur L > 1 mm Elongation/contraction d’ensemble Evènements irréversibles : Tourbillonaire Corrélé sur L > 1 mm Vieillissement exponentiel s Comportement balistique

44 Sur-vieillissement et réarrangements irréversibles partiels
Rôle de la température : force motrice ? A l’origine des réarrangements irréversibles? Analogie avec le sur-vieillissement induit par cisaillement Sur-vieillissement et réarrangements irréversibles partiels Mécanisme pourrait peut être étendu à d’autres systèmes à grande fraction volumique

45 Perspectives : Meilleur contrôle de la température
Cisaillement mécanique imposé Observation « simultanée » en deux endroits de l’échantillon