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LPL Les OLEDs (Organic Light Emitting Diodes) Principes de base Sébastien Chénais Laboratoire de Physique des Lasers Université Paris Nord, Villetaneuse.

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2 LPL Les OLEDs (Organic Light Emitting Diodes) Principes de base Sébastien Chénais Laboratoire de Physique des Lasers Université Paris Nord, Villetaneuse

3 plan Les Organic Light Emitting Diodes... Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? Quelle est la différence avec les LEDs (à semiconducteurs inorganiques) ? À quand la DIODE LASER organique ?

4 Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? Depuis linvention du laser en 1960… : Invention de la LED (General Electrics) 1963 : Electroluminescence dans lanthracène (Pope) : Découverte de la conduction électronique dans les films de polyacétylène A. Hegger A. McDiarmid H. Shirakawa Prix Nobel de Chimie : Première diode électroluminescente organique multi- couches (Tang et Van Slyke, Eastman Kodak) : Electroluminescence dans les polymères (Friend, Cambridge) : Premier produit commercial (Pioneer) : Ecran plat 15 (Kodak, Sanyo) Cristaux Films minces Hétérojonctions Industrialisation Polymères Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

5 Description Substrat Anode transparente et conductrice = ITO Cathode métallique Lumière Matériaux organiques (petites molécules ou polymères) Epaisseur totale ~ 200 nm

6 2 technos différentes PLED PLED (Polymer LED) OLED OLED (Organic LED)

7 Les performances Evolution des performances Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

8 Les Produits Affichage bas-coût : polymères Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ? Super utile

9 Petit affichage (déjà commercial) : téléphones portables Les Produits Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

10 Les Produits Moyen affichage (prototypes) Sony 13 Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

11 Les Produits … Et grand affichage, livré avec le sourire Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ? Samsung 41

12 Le Marché Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

13 Avantages/inconvénients des OLEDs Propriétés des écrans OLEDs (comp. Ecrans LCD) luminance uniforme (180° angle vision) 1000 fois plus rapides (temps réponse ~ µs / ~ ms pour LCD) faibles consommateurs en énergie plus minces, potentiellement réalisables sur substrats souples (plastiques) moins chers (technos « faciles », matériaux bon marché) matériaux en général non polluants durée de vie (2000 h pour les émetteurs bleus, jusquà h pour verts et rouges…) et robustesse OLED LCD

14 Le Futur Ecrans Souples Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ? OLED transparentes Eclairage économique et écologique Diode laser ??

15 Back to basics… Liaison σ et liaison π C H H H H * * Liaison σ (forte) assure le maintien de la molécule (transition σσ* dans lUV lointain) Liaison π (faible) transition π π* dans lUV-visible Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

16 Les molécules conjuguées Exemple : Le benzène C 6 H 6 Conjugaison = alternance de simples et doubles liaisons Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ? 6 électrons délocalisés sur toute la molécule

17 Molécules conjuguées Que se passe-t-il lorsquune molécule conjuguée capture un électron ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ? C C C C C C C C H H H H H H H H H H H C C H H H Un jeu de bascules… (ici sur un polyacétylène) Formation dun radical-ion …Ou bien une vision plus « quantique » : lélectron est délocalisé sur lensemble de la molécule comme un électron dans un puits quantique (ici sur lanthracène)

18 Les molécules conjuguées La conjugaison en termes de niveaux dénergie HOMO = Highest Occupied Molecular Orbital = la plus haute orbitale π occupée par une paire délectrons LUMO = Lowest Unoccupied Molecular Orbital = la plus basse orbitale π* inoccupée pzpz π π*π* π π*π* = « bande » de valence = « bande » de conduction HOMO LUMO Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

19 Une OLED simple Schéma de lOLED la plus simple Métal (Mg, Al…) ~ 100 nm Substrat (verre) ITO = Idium Tin Oxide (transparent + conducteur) Matériau organique conjugué Ça marche mal (rendement max 0,1 %) mais ça marche pas de matériaux dopés, pas de jonction PN ! ça ne marche que si les métaux délectrodes sont différents… ? 10 V sur 100 nm = champ ~ 10 6 V/cm Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

20 Injection des électrons Métal (Al) (Al) 1) Un électron libre du métal saute sur une molécule 3) Lélectron supplémentaire induit une déformation de la molécule et une polarisation des molécules avoisinantes Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? 2) Lélectron se délocalise grâce au caractère conjugué. La molécule est donc chargée négativement HOMO LUMO Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

21 Injection des électrons Métal (Al) (Al) 1) Un électron libre du métal saute sur une molécule 2) Lélectron se délocalise grâce au caractère conjugué. La molécule est donc chargée négativement 3) Lélectron supplémentaire induit une déformation de la molécule et une polarisation des molécules avoisinantes 4) lélectron saute de molécule en molécule (« hopping ») par effet tunnel ou en saidant de phonons Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

22 Métal (Al) (Al) 1) Un électron libre du métal saute sur une molécule 2) Lélectron se délocalise grâce au caractère conjugué. La molécule est donc chargée négativement 3) Lélectron supplémentaire induit une déformation de la molécule et une polarisation des molécules avoisinantes 4) lélectron saute de molécule en molécule (« hopping ») Injection des électrons Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

23 Injection des électrons Métal (Al) (Al) 1) Un électron libre du métal saute sur une molécule 2) Lélectron se délocalise grâce au caractère conjugué. La molécule est donc chargée négativement 3) Lélectron supplémentaire induit une déformation de la molécule et une polarisation des molécules avoisinantes 4) lélectron saute de molécule en molécule (« hopping ») Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

24 Injection des électrons Métal (Al) (Al) 1) Un électron libre du métal saute sur une molécule 2) Lélectron se délocalise grâce au caractère conjugué. La molécule est donc chargée négativement 3) Lélectron supplémentaire induit une déformation de la molécule et une polarisation des molécules avoisinantes 4) lélectron saute de molécule en molécule (« hopping ») Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

25 Injection des électrons Métal (Al) (Al) Électron + champ de contraintes et de polarisation = POLARON négatif (ou « électron » par abus de langage) Quappelle-t-on « électron » dans un semi-con organique ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

26 Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO HOMO LUMO Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

27 Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO 2) La molécule est chargée + ; le trou migre de molécule en molécule en sautant Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

28 ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO 2) La molécule est chargée + ; le trou migre de molécule en molécule en sautant Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

29 ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO 2) La molécule est chargée + ; le trou migre de molécule en molécule en sautant Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

30 ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO 2) La molécule est chargée + ; le trou migre de molécule en molécule en sautant Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

31 ITO 1) Un électron du niveau HOMO saute dans le métal un trou est injecté depuis lITO 2) La molécule est chargée + ; le trou migre de molécule en molécule en sautant Injection des trous Quest-ce quun « trou » ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

32 ITO Injection des trous POLARON positif = « trou » Quest-ce quun « trou » ? Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

33 Recombinaison electron/trou Formation dun exciton : quand les deux polarons + et – se retrouvent sur la même molécule… Exciton de Frenkel localisé sur la molécule HOMO LUMO hνhν Gap optique trous électrons Seulement 25% des excitons se désexcitent radiativement (excitons singulets) Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

34 Diagramme énergétique LUMO HOMO AE PI W EFEF E F = niveau de Fermi du métal W = travail dextraction du métal (énergie quil faut dépenser pour arracher un électron) AE = affinité électronique (énergie gagnée par la molécule en acceptant un électron sur sa LUMO) PI = potentiel dionisation (énergie à fournir pour arracher un électron de lHOMO) E vac = énergie du vide Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

35 Une OLED idéale… W cathode EFEF E vac = énergie du vide W anode hνhν le caractère « diode » est dû à la différence des travaux de sortie des métaux choisis pour les électrodes mobilité des trous ~ 100 mobilité des électrons recombinaison sur linterface du métal quenching on veut hν dans le visible il faut des différences W anode – W cathode 3 eV : ça nexiste pas !! Métal Métal transparent (ITO) Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

36 … Et une OLED réelle 2,9 eV hνhνhνhν Al/LiF ITO (4.7 eV) 4.7 eV Accumulation de trous à la barrière NPB Alq3 1ère OLED réalisée à 100% au LPL ! Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

37 OLEDs à hétérostructures Objectifs des hétérostructures : - Confiner les excitons, essentiellement en bloquant les trous - faire des « paliers » pour les électrons et les trous, pour éviter les marches trop brutales Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

38 Limitations théoriques 1ère limitation : rendement de luminescence limité à 25% car seules les transition SINGULET – SINGULET sont permises Solution ? Les matériaux phosphorescents 2ème limitation : toute la lumière créée dans la structure ne SORT pas ! Solutions ? Les microcavités et les nanostructurations de surface Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

39 La limitation des 25% de singulets S0S0 S1S1 T1T1 Emission No emission + ~ 25 % ~ 75 % e-e- h+h+ singulet triplets Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

40 Highly Efficient Triplet Emitter Blue emitter Triplet Emitter ISC S 1, T 1 S0S0 Emission Mixing of S & T in organic metal complexes Idée : incorporer un élément lourd pour contourner la règle de sélection ! (le couplage spin-orbite devient non négligeable et les transitions Triplet-singulet deviennent un peu permises) Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

41 Que peut apporter lOPTIQUE ? Couches organiques+ITO ~ 300 nm indice ~ 1.7 Substrat de verre ~ 2 mm ; n = 1,5 Zone de confinement des excitons (~ quelques 10 nm) cathode Modes guidés dans les organiques+ITO Modes guidés dans le substrat Modes non guidés Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

42 Rendement théorique max dune OLED « classique » : Fraction émise vers lextérieur Que peut apporter lOPTIQUE ? En comptant la réflexion sur le miroir supposé parfaitement réfléchissant et en négligeant les pertes Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

43 OUI MAIS… Lu, Sturm, J Appl Phys 91, 595 (2002) Les rendements dextraction mesurés sont PLUS ELEVES que ne lindique loptique géométrique et dépendent fortement de lépaisseur des couches Epaisseur des couches ~λ : optique géo nest plus valide… - Optique guidée - rayonnement dipolaire dans une cavité de taille ~λ : effets quantiques de MICROCAVITE Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

44 Autre solution : la nanostructuration à 1D… Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

45 … ou à 2D

46 Comparaison LEDs versus OLEDs Les matériaux organiques conjugués sont des semiconducteurs : on peut parler délectrons, de trous, de dopage, de polarons, dexcitons, de niveau de Fermi (?)… Certains composants (opto-)électroniques classiques ont leur équivalent organique : diodes, transistors, cellules photovoltaïques… MAIS : le transport des charges obéit à des mécanismes différents (électrons et trous localisés sur une molécule, transport par sauts) La notion de « bande » de valence/conduction est discutable surtout pour les petites molécules Dans une OLED (non dopée), les charges viennent uniquement des électrodes et pas des impuretés dopantes : pas de jonction PN Mobilités des porteurs beaucoup plus faibles dans les organiques (10 -5 à 1cm 2 /V.s, 10 3 dans Si) courants élevés, faible temps de réponse (µs), mais très bonne proba de recombinaison… Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

47 Comparaison LEDs versus OLEDs Emission UV rouge : il suffit de changer la molécule Spectres très larges (> 100 nm) mélanges de matériaux possible, pas de contrainte dadaptation de maille cristalline avec les organiques grande flexibilité dans lingéniérie des matériaux ! Quest-ce que cest ? Comment ça marche ? avec LED ? À quand la DL Organique ?

48 Conclusion Aujourdhui : pour les écrans plats faible durée de vie (<2000h) Demain : pour les écrans TV et léclairage… Après-demain : pour une optoélectronique « tout organique » : diodes laser, « fils » moléculaires… Les matériaux organiques conjugués sont très prometteurs : De nombreux domaines à approfondir et à explorer… - Compréhension des mécanismes dinjection et de transport - Recherche de nouveaux matériaux (phosphorescents, dopants…) - Amélioration de lextraction lumineuse (nanophotonique) - Amélioration de la durée de vie (effets thermiques, photodégradation,etc.) Etc.


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