Mobilité du xénon dans le dioxyde d’uranium sous irradiation Journée Rencontre Jeunes Chercheurs : 7 décembre 2011 par Benoît Marchand Traitant de : NP / groupe FDM-F : Christophe Garnier Christine Delafoy Mathieu Fraczkiewicz Étude encadrée par : /groupe ACE : Nathalie Moncoffre Yves Pipon Nicolas Bérerd

Sommaire  Introduction  Le nucléaire, contexte et fonctionnement  Problématique des produits de fissions gazeux  Mesures réalisées  Protocole expérimental  Préparation des échantillons  Implantation  Irradiation  Analyses SIMS  Résultats  Conclusions et perspectives Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC2/26

INTRODUCTION  Introduction Contexte, le nucléaire en France Fonctionnement d’un réacteur de type REP Confinement du combustible nucléaire dans le réacteur Problématique des produits de fission gazeux Mesure de la mobilité du xénon :  Mesure du coefficient de diffusion du xénon en réacteur  Mesure de la mobilité du xénon : Modèle de Booth Objectifs et mode opératoire de la thèse

Le nucléaire en France Source : CEA Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Source : EDF (2010) 4/26

Fonctionnement d’un Réacteur à Eau Pressurisée (REP) Assemblage de combustible Source : Wikipedia Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC5/26

Pastille  Chaque fission engendre :  2 produits de fission (PF) parmi eux : 22% Xe, 4 % Kr  De l’énergie cinétique des PF convertie en chaleur (quantité d’énergie = taux de combustion)  En moyenne 2,48 neutrons/fission  Neutrinos, gamma … Source : CEA Crayon Barres de contrôles Embout Tube -guide Grille Ressort Plenum Gaine Combustible (UO 2 ) bouchon Source : Thèse Paul Blair Source : Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Confinement du combustible nucléaire dans le réacteur. 6/26

Fragilisation de la pastille Gonflement de la pastille S’accumulent dans la pastille - Formation de bulles Surpression dans le crayon Relâchés hors de la pastille (RGF) Problématique des produits de fission gazeux Dans le combustible : Produits de fission gazeux peu solubles Source : AREVA Nécessite une bonne compréhension des mécanismes de migration du xénon et du krypton dans UO 2 et de la gaine Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC7/26

Mesure du coefficient de diffusion du xénon en réacteur Source : Turnbull et al. J. Nucl. Mater 107(1982) gammes de températures différentes:  Régime thermique  Régime athermique  Régime mixte Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC8/26

Mesure de la mobilité du xénon : Modèle de Booth  Modèle permettant, à partir de mesures de relâchement, de déduire un coefficient de diffusion :  Hypothèses du modèle :  Grain sphérique de rayon a constant,  Pas de ségrégation aux joints de grains,  La diffusion est le seul mécanisme pris en compte par le modèle. Fraction relâchée Temps a Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC9/26

3 mécanismes possibles décrits par l’équation de Fick : Objectifs et mode opératoire de la thèse  Diffusion  Transport  Relâchement Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC profondeur concentration Etudier le comportement du Xe dans UO 2 10/26 Étude thermiqueÉtude sous irradiation Comment introduire artificiellement le xénon? Réponse : L’implantation ionique Recuit dans des fours à haute température (de 1400°C à 1600°C) Comment simuler l’impact des produits de fissions ? Réponse : Irradiation avec des ions Comment analyser les modification des profils? Réponses : En faisant de la profilométrie

PROTOCOLE EXPÉRIMENTAL  Protocole expérimental Préparation des échantillons Implantation ionique Interactions des produits de fission avec le combustible L’irradiation Traitement des données SIMS

Protocole expérimental Échantillons 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) (Fournis par FBFC) Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2 ) Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Implantation de 136 Xe à 800 keV (R p = 140nm) : 1x10 15 et 1x10 16 at.cm -2 Polissage 12/26

Implantation ionique  Profil de concentration de xénon implanté à at.cm -2 à 800 keV de forme quasi gaussienne  Profil de dpa créés par l’implantation avant le maximum du profil de concentration Deux fluences : at.cm -2  maximum de concentration ~0,1 % at.  taux de combustion de 4 GWj/tU at.cm -2  maximum de concentration ~1 % at.  taux de combustion de 40 GWj/tU (~3 ans en réacteur) Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC13/26

Protocole expérimental Échantillons 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) (Fourni par FBFC) Polissage Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2 ) Implantation de 136 Xe à 800 keV (R p = 140nm) : 1x10 15 et 1x10 16 at.cm -2 Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Irradiation : RT, 600°C et 950°C Iode 200 MeV Fluence : 1x10 15 at./cm² ou Argon 800 keV Fluence : 3,5x10 16 at./cm² avec En cours de réalisation 1 semaine d’irradiation en juin /26

Irradiation avec des ions Iode de 200 MeV (simulation des produits de fission de haute énergie) Irradiation avec des ions Argon de 800 keV (simulation des produits de fission en fin de parcours) Interactions des produits de fission avec le combustible Iode de 200 MeVArgon de 800 keV

Protocole expérimental Échantillons 2 tailles de grains : 8µm (lot P), 25µm (lot G) (Fourni par FBFC) Polissage Recuit des défauts de polissage (1600°C sous Ar+2%H 2 ) Implantation de 136 Xe à 800 keV (R p = 140nm) : 1x10 15 et 1x10 16 at.cm -2 Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Analyses SIMS (profilométrie du xénon dans UO 2 ) Irradiation : RT, 600°C et 950°C Iode 200 MeV Fluence : 1x10 15 at./cm² ou Argon 800 keV Fluence : 3,5x10 16 at./cm² avec 16/26

Analyse SIMS: faisceau primaire 2 sources d’ions primaires : O 2 + /O 2 - Cs - Faisceau primaire (sert à l’abrasion des échantillons) Faisceau secondaire (issu de l’échantillon) Analyses réalisées à l’Ecole des Mines de Paris à Fontainebleau en collaboration avec Louis Raimbault Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC17/26

Surface SIMS : l’abrasion ionique Xe U 4+ O 2- U=4500V O2+O2+ Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC18/26

Analyse SIMS: faisceau secondaire 2 sources d’ions primaires : O 2 + /O 2 - Cs - Spectromètre de masse permettant la transmission d’un rapport m/z Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC19/26

Traitement des données SIMS Mesure de la profondeur finale du cratère par interférométrie Données SIMS : nombre de coups en fonction du temps Mise en place d’un programme de traitement des données prenant en compte les différentes vitesses d’abrasion.

RÉSULTATS  Résultats Échantillons à petits grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’argon de 800 keV Échantillons à gros grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 MeV Échantillons à petits grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 MeV

Échantillons à petits grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’argon de 800 keV  Pas de modification lors de l’irradiation à 25°C Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC22/26

Échantillons à gros grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’iode à 200 MeV  Pas de modification lors de l’irradiation à 25°C et 600°C  Léger relâchement observé lors de l’irradiation à 950°C (relâchement ~8%) Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Échantillons irradiés à trois températures : 25°C, 600°C et 950°C 23/26

Échantillons à petits grains implantés à Xe/cm² irradiés avec de l’iodes à 200 MeV  Léger relâchement à 950°C  Relâchement important au maximum du profil pour l’irradiation à 600°C (près de 40%) ??? Mercredi 7 décembre 2011B. Marchand, JRJC Échantillons irradiés à deux températures : 600°C et 950°C 24/26

 Pas de diffusion  Pas de transport  relâchement sous certaines conditions :  irradiation Iode 200 MeV à 950°C gros grains implanté Xe/cm²  irradiation Iode 200 MeV à 600°C petits grains implanté Xe/cm²  Influence de la taille de grain et/ou de la fluence d’implantation. CONCLUSION SUR LA MOBILITÉ DU XÉNON DANS UO 2 SOUS IRRADIATION Analyses microstructurales complémentaires (vérification de la présence de bulles, analyses des défauts) Nouvelle irradiation au tandem d’Orsay pour découpler les paramètres. Comparaison avec les résultats des irradiations aux ions Argon sous les mêmes conditions de température. ET PERSPECTIVES

MERCI DE VOTRE TTENTION