Modélisation des Réactions Photonucléaires et Application à la Transmutation des Déchets à Vie Longue M.-L. GIACRI-MAUBORGNE, D. RIDIKAS, J.-C. DAVID DSM/DAPNIA/SPhN, CEA/Saclay, F-91191 Gif/Yvette, France M. B. CHADWICK, W. B. WILSON Los Alamos National Laboratory (T-16), Los Alamos, NM 87545, USA

Applications des Réactions Photonucléaires Production de faisceaux radioactifs Production de neutrons Caractérisation non destructive de déchets nucléaires Détection de matériaux nucléaires (235U, 239Pu) Radioprotection d’accélérateurs d’électrons Transmutation de déchets nucléaires Café du SPhN 15 Septembre 2003

Plan Développement d’une bibliothèque de sections efficaces photonucléaires pour le code d’évolution CINDER’90 Utilisation de la bibliothèque d’évaluation de l’IAEA Utilisation des codes HMS-ALICE et GNASH pour compléter la bibliothèque Utilisation du modèle de fission de GSI pour les produits de fission Exemple: transmutation de 90Sr, 93Zr, 137Cs, 237Np dans un flux de photons et comparaison à la transmutation dans un flux de neutrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

CINDER’90 CINDER’90 (LANL) – Evolution des matériaux dans un flux de neutrons Pour ajouter l’évolution dans un flux de photons on a besoin d’une bibliothèque d’activation par réactions photonucléaires. De même l’étude de l’activation induite par protons fera de CINDER’90 un code d’activation multi-particule. Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE HMS-ALICE est un code de calcul de section efficaces multi-particules Echelle d’énergie 100 keV à 130 MeV Combine la décroissance d’un noyau précomposé par calcul Monte Carlo et le modèle d’évaporation de Weisskopf-Ewing Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE Prédiction pour des noyau plus lourd que l’9Be Calculs automatisés, très rapides pour la plupart des noyaux: c’est notre principale source d’évaluation de sections efficaces Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE : Noyaux légers Les sections efficaces pour les noyaux légers sont difficiles à reproduire quelque soit le modèle. Le modèle pour les noyaux légers a besoin d’être amélioré. Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE : Noyaux lourds Bons résultats pour 208Pb Pour 181Ta pas aussi bons : forme de la section efficace d’absorption totale différente Résultats pour les noyaux lourds suffisamment bons pour être utilisés dans CINDER’90 Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE : Sections efficaces d’absorption Le modèle d’absorption d’HMS-ALICE ne peut pas être utilisé pour les actinides – on doit utiliser la somme de deux Lorentziennes. La modification du modèle de l’absorption pour les actinides dans HMS-ALICE est en cours. Café du SPhN 15 Septembre 2003

Nouveau modèle de photo-absorption Modification de l’influence du paramètre de déformation sur Ei et i Café du SPhN 15 Septembre 2003

HMS-ALICE : Conclusion HMS-ALICE doit être utilisé avec certaines précautions pour les réactions photonucléaires Les prochaines amélioration d’HMS-ALICE porteront sur: - Section efficace d’absorption totale (nouvelle paramétrisation) - Ajout des produits de fission (modèle de fission de GSI) Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH Utilise le modèle statistique Hauser-Feshbach avec prééquilibre (modèle de Kashbach) Echelle d’énergie : 1 keV à 150MeV Hypothèse : Réactions complexes divisées en réactions binaires avec émission de particules à chaque étapes Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH Protocole d’utilisation : En entrée : Ajustement de paramètres : Réutilisation des entrées pour les neutrons en supprimant la réaction d’absorption Section efficace d’absorption totale Ajustement de paramètres : Barrière de fission (nombre, énergie, épaisseur, …) Densité d’état Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH : 235U et 239Pu Entrée: σabs provenant des évaluations de l’IAEA Bonne concordance avec les résultats expérimentaux pour les réactions exclusives Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH : 237Np Les données de σabs sont incohérentes On fixe cette valeur en accord avec l’intégrale en utilisant la systématique de l’IAEA pour les actinides On fait une pondération des deux données expérimentales pour obtenir une intégrale de 3.54 MeV.barn Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH : 237Np L’évaluation pour la photofission est bien entre les deux courbes expérimentales Cohérence des résultats pour la production de photoneutrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

GNASH : Conclusions GNASH est un outil puissant pour les évaluation de données photonucléaires Bonne cohérence avec les données expérimentales si la section efficace d’absorption totale est utilisée en entrée Cette méthode demande beaucoup de temps pour préparer la bibliothèque. Elle a l’avantage de produire des sortie au format ENDF qui sont directement utilisables dans les codes de transport Toute fois, on peut l’utiliser pour augmenter la précision des sections efficaces de certains éléments et des actinides en particulier Café du SPhN 15 Septembre 2003

Produits de Photofission Données Sur la photofission de 235U et 238U dans un flux de Bremsstrahlung sont très limitées quelques distributions en masse et charge, quelques rendements isotopiques rapports P/V, <LM> et <HM> Procédure de calcul section efficace d’absorption totale (paramétrisation GDR) fission/évaporation en compétition (modèle GSI) calcul de rendements de fission indépendants et des résidus Café du SPhN 15 Septembre 2003

Une sensibilité faible à l’énergie des électrons Valeurs caractéristiques de la photofission de l’235U par des photons de Bremsstrahlung Ee(MeV) 12 15 20 30 P/V 41 24 14.2 10.7 <µl> 96.89 96.96 97.23 97.41 <µh> 138.11 138.04 137.77 137.59 Y(Kr) Y(Cs) 11.9 14.4 12.3 11.2 10.9 14.5 <Kr> <Rb> <Xe> <Cs> 89.5 91.8 137.7 140.1 137.6 140.0 89.4 91.7 137.4 139.8 -- 139.7 Café du SPhN 15 Septembre 2003

Exemple: photofission de 235U comparaison de flux de photons monoénergétiques et de Bremsstrahlung un flux de 15 MeV monoénergétique est équivalent à un flux de 25 MeV Bremsstrahlung Café du SPhN 15 Septembre 2003

Recherche d’une systématique (n,fiss) n + 234U ou n + 235U à 6-8 MeV peut être une bonne combinaison D’autres vérifications sur les distributions en charge et en isotopes doivent être faites ! Café du SPhN 15 Septembre 2003

Produits de Fission : Conclusion Modèle pour la photofission qui fonctionne (en cours de validation) premiers résultats encourageants mais la sensibilité aux différents paramètres doit encore être testée Dans le futur nous proposerons pour un certain nombre d’actinides Prédiction de section efficaces de fission Distribution en masse, charge et isotopes des produits de fission et des résidus Neutrons retardées et la dépendance en temps; et la recherche d’une systématique à partir de la fission induite par neutrons Café du SPhN 15 Septembre 2003

Exemple : Transmutation de 90Sr (T1/2=29 ans) 1 an d’irradiation dans un flux de 1017 .cm-2.s-1 7 ans de décroissance Résultats sont en accord avec T. Matsumoto NIM A 268 (1988) 234-243 Décroissance Irradiation Naturelle (ref) Après traitement Flux équivalent neutrons Activité 1 0.7 2 1016nth.cm-2.s-1 / 1017nfast.cm-2.s-1 A 1018 .cm-2.s-1 l’activité est divisée par 20. Café du SPhN 15 Septembre 2003

Exemple : Transmutation du 137Cs (T1/2=30 ans) 1 an d’irradiation dans un flux de 1017 .cm-2.s-1 7 ans de décroissance Décroissance Irradiation Naturelle (ref) Après traitement Flux équivalent neutrons Activité 1 0.33 4 1017 nth.cm-2.s-1 / 1.5 1018nfast.cm-2.s-1 A 1018 .cm-2.s-1 l’activité totale est divisée par 16 Café du SPhN 15 Septembre 2003

Exemple : Transmutation du 93Zr (T1/2=1.5 106 ans) 1 an d’irradiation dans un flux de 1017 .cm-2.s-1 7 ans de décroissance Décroissance Irradiation Naturelle (ref) Après traitement Flux équivalent neutrons Activité 1 0.67 1016 nth.cm-2.s-1 ou 6 1016 nfast.cm-2.s-1 A plus haut flux l’activité augmente. Mais elle est due à des radioéléments à vie plus courte : 85Kr (T1/2=11 ans) et 55Fe (T1/2<3ans) Café du SPhN 15 Septembre 2003

Exemple : Incinération par fission du 237Np (T1/2=2.1 106 ans) Taux d’incinération après un an d’irradiation en fonction de l’intensité du flux 5% d’incinération/an : - 1016 .cm-2.s-1 - 1014 nth.cm-2.s-1 - 3x1014 nfast.cm-2.s-1 Café du SPhN 15 Septembre 2003

Transmutation : Conclusion Transmutation par réactions photonucléaires ne crée pas d’éléments plus lourds que l’élément initial Tend à réduire l’activité à long terme Besoin de flux de photon un ou deux ordres de grandeur plus intense que les flux de neutrons pour l’incinération. Pour les produits de fission il peut être plus intéressant d’utiliser les photons Café du SPhN 15 Septembre 2003

Conclusion et perspectives Grâce à la bibliothèque photonucléaire (qui contient environ 600 isotopes), avec CINDER’90 nous pouvons faire des analyses d’activation dans un flux de photons Cette bibliothèque sera plus précise par l’amélioration du pouvoir prédictif d’HMS-ALICE Les produits de fission doivent être rajoutés L’intégralité de la bibliothèque a encore besoin d’être testée par des expériences dédiées Café du SPhN 15 Septembre 2003