Monte Carlo Algorithm for simulation of phonon transport in silicium nanowires Scattering mechanism 18 June 2013 Jérôme LARROQUE

Context Heat engine Thermoelectric effect Hot Source Fluid -> electrons + phonons QH electricity heat waste w Qc Small device + Low mechanical wear Cold Source But low efficiency now … Standard Mechanical heat engine => Mechanical wear

Applications Generation of electric power Cooling Harvesting of heat waste of computing processor to supply low-consumption devices like fans Avoiding heating of electronic devices to increase their reliability Cooling electronic devices below ambient temperature for devices which need it Long-life generators for implanted medical devices like sensors or prosthesis

Why is phonons transport studied? 𝑍𝑇= 𝑆 2 𝜎𝑇 κ Figure of merit Thermal conductivity Electrical conductivity Seebeck coefficient = thermal transport ≠ electric charge transport Phonons transport Limiting factor for the thermoelectric efficiency

Outline Harmonic oscillation in sillicon Monte Carlo algorithm Ballistic regime Scattering processes

Outline Harmonic oscillation in sillicium Monte Carlo algorithm Ballistic regime Scattering processes

Phonon dispersion in silicon First Brillouin zone Spherical first Brillouin zone with radius 2𝜋 𝑙𝑎𝑡𝑡𝑖𝑐𝑒 𝑝𝑎𝑟𝑎𝑚𝑒𝑡𝑒𝑟 Quadratic fit along the direction [100] Dispersion relationship (6 phonon modes) 4 isotropic dispersion relations : 𝜔=𝑎+𝑏𝑘+𝑐 𝑘 2 Low computational time

Phonon dispersion in silicon First Brillouin zone Spherical first Brillouin zone with radius 2𝜋 𝑙𝑎𝑡𝑡𝑖𝑐𝑒 𝑝𝑎𝑟𝑎𝑚𝑒𝑡𝑒𝑟 Quadratic fit along the direction [100] Dispersion relationship (6 phonon modes) 4 isotropic dispersion relations : 𝜔=𝑎+𝑏𝑘+𝑐 𝑘 2 Low computational time

Outline Harmonic oscillation in sillicium Monte Carlo algorithm Ballistic regime Scattering processes

Monte Carlo algorithm Initialization of phonon states in cells Random draw of phonon states Time step 𝑡 𝑝 =∆𝑡 Inject phonon through each side Random draw of phonon states Motion of phonons during the time step Random draw of times of free-flight

Algorithm for motion Time step 𝑡 𝑝 =∆𝑡 𝑡 𝑝 = 𝑡 𝑝 − 𝑡 𝑚 Legend : 𝑡 𝑣 : time of free-flight 𝑡 𝑠 : cell exit time Time step 𝑡 𝑝 =∆𝑡 𝑡 𝑝 = 𝑡 𝑝 − 𝑡 𝑚 Random draw: 𝑡 𝑣 Calculation : 𝑡 𝑠 𝑡 𝑝 = 𝑡 𝑝 − 𝑡 𝑚 interface processing 𝑡 𝑚 =min⁡( 𝑡 𝑝 , 𝑡 𝑣 , 𝑡 𝑠 ) Scattering processing: Random draw of the scattering mecanism and the final state 𝑟 = 𝑟 + 𝑡 𝑚 × 𝑣 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑠 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑣 𝑡 𝑚 ? 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑝 End

Outline Harmonic oscillation in sillicium Monte Carlo algorithm Ballistic regime Scattering processes

Results in ballistic regime My result 𝑇 𝑏𝑎𝑙𝑙𝑖𝑠𝑡𝑖𝑞𝑢𝑒 = 𝑇 ℎ 4 + 𝑇 𝑐 4 2 1 4 Lacroix, 2005

Results in ballistic regime fortran matlab Thermic flux through a silicon nanowire at 300K in an hypothetic ballistic regime as function of the difference of temperature (Mainly Acoustic modes)

Outline Harmonic oscillation in sillicium Monte Carlo algorithm Ballistic regime Scattering processes

Phonon-phonon scattering Three-phonon scattering 2 ways of scattering Normal process Umpklapp process A O A O Brillouin zone Brillouin zone Conservation of wave vector « No conservation » of wave vector Low-impact on thermal transport High-impact on thermal transport

Phonon-phonon scattering Scattering rates Acoustic modes Optical modes LA N et U processes 𝜏 𝐿𝑁𝑈 −1 = 𝐵 𝐿 𝜔 2 𝑇 3 TA N process 𝜏 𝑇𝑁 −1 = 𝐵 𝑇 𝜔 𝑇 4 TA U process 𝜏 𝑇𝑈 −1 = 𝐵 𝑇𝑈 𝜔 2 sinh⁡ ℎ 𝜔 𝑘 𝐵 𝑇 À 300 K, 𝜏 𝑜 =3,5 𝑝𝑠 Holland 1963 Menéndez 1984 et Lang 1999

Scattering simulation Acoustic modes Optical modes Low group velocity Holland’s scattering frequency Low impact on thermal transport Lacroix’s model for post-scattering processing Ignore optical mode Holland’s and Lacroix’s approach for phonon-phonon scattering is easy to implement gives thermal conductance coherent with experimental results ignores optical phonons (who are the most reactive with electron)

Scattering simulation Lacroix’s model for post-scattering processing Scattered phonon vanishes Random draw of a new phonon with a new mode and a new norm of velocity Normal process Keep direction of the phonon Umpklapp process Random draw of the new direction In mean, conserves thermal flux In mean, does not conserve thermal flux

Scattering simulation Cumulative distribution function for random draw of new phonons (Most obvious way) temperature state 𝐹 𝑠𝑐𝑎𝑡 𝑇,𝑖 = 𝑗=1 𝑖 𝑁 𝑗 𝑇 𝑗=1 𝑁 𝑏 𝑁 𝑗 𝑇 density of phonon in state j and at temperature T

Scattering simulation But need to respect Kirchhoff law (creation balances destruction) Cumulative distribution function for random draw of new phonons temperature state 𝐹 𝑠𝑐𝑎𝑡 𝑇,𝑖 = 𝑗=1 𝑖 𝑁 𝑗 𝑇 𝑃 𝑠𝑐𝑎𝑡 (𝑚𝑜𝑑𝑒 𝑗 ) 𝑗=1 𝑁 𝑏 𝑁 𝑗 𝑇 𝑃 𝑠𝑐𝑎𝑡 (𝑚𝑜𝑑𝑒 𝑗 ) density of phonon in state j and at temperature T Probability of disappearance : 𝑃 𝑠𝑐𝑎𝑡 𝑚 =1−𝑒𝑥𝑝 −∆𝑡 𝜏 𝑚 Time step Time of mean free path

Scattering test Simulation of a cube (500×500×50 nm3) of silicon insulated

Scattering test Final distribution of phonons wave vector

Conclusion Optical phonons can be ignored for thermal transport (6%) but they are essential for electrical transport (soon) Holland’s and Lacroix’s models of scattering are easy enough to ensure the speed of the Monte-Carlo algorithm

Simulation de Monte-Carlo de phonons

Monte-Carlo de phonons Réalisation d’un simulateur de Monte-Carlo de phonons Code parallélisé en Fortran 90 Etudier le transport thermique dans les nanofils Etudier le transport thermoélectrique dans les nanofils

Sommaire Description du simulateur Vérification de fonctionnement

1. Description du simulateur

Maille parallélépipédique rectangle Structure à simuler Maille parallélépipédique rectangle Paramètres: Position x, y et z Dimension dx, dy et dz Matériaux Type des 6 faces Exemple :

Matériaux 6 modes de phonons : 1 longitudinal et 2 transversal pour optiques et acoustiques Relation de dispersion parabolique isotrope : 𝜔=𝑎+𝑏𝑘+𝑐 𝑘 2 Première zone de Brillouin sphérique de diamètre 2𝜋 𝑝𝑎𝑟𝑎𝑚è𝑡𝑟𝑒 𝑑𝑒 𝑚𝑎𝑖𝑙𝑙𝑒

Distribution volumique À l’équilibre thermodynamique : Nombre de phonons dans le volume V ayant un vecteur d’onde entre 𝑘 𝑒𝑡 𝑑 𝑘 : 𝑛 𝑘 𝑘 𝑑 𝑘 𝑥 𝑑 𝑘 𝑦 𝑑 𝑘 𝑧 =𝑉× 𝑔 8 𝜋 3 ×𝑓 𝐵𝐸 (𝜔 𝑘 ) 𝑑 𝑘 𝑥 𝑑 𝑘 𝑦 𝑑 𝑘 𝑧

Surfaces 3 types de faces : Face transparente Légende : 3 types de faces : Face transparente Face spéculaire (réflexion miroir) Face d’injection

Mécanisme d’injection Face d’injection : Face supposée en contact avec une autre maille de volume infinie, à l’équilibre thermodynamique à une température fixée Nombre de phonons injectées pendant dt ayant un vecteur d’onde entre 𝑘 𝑒𝑡 𝑑 𝑘 à travers la surface S : 𝑛 𝑘 𝑘 𝑑 𝑘 𝑥 𝑑 𝑘 𝑦 𝑑 𝑘 𝑧 𝑑𝑡=𝑆 𝑣 𝑧 ( 𝑘 ) 𝑑𝑡 × 𝑔 8 𝜋 3 ×𝑓 𝐵𝐸 (𝜔 𝑘 ) 𝑑 𝑘 𝑥 𝑑 𝑘 𝑦 𝑑 𝑘 𝑧 Volume 𝐷𝑂𝑆( 𝑘 )

Principe du Monte-Carlo Particules localisées dans l’espace réel et réciproque Position et vitesse Tirage au sort de la position et de la vitesse d’un grand nombre de particules à l’initialisation et après chaque collision + Tirage au sort du temps de libre parcours Monte-Carlo =

Algorithme de Monte-Carlo Pas de phonons dans les mailles Pas de temps 𝑡 𝑝 =∆𝑡 Ajout des phonons injectés pendant le pas de temps Mouvement de tous les phonons

Algorithme du mouvement Légende : 𝑡 𝑣 : temps de libre parcours 𝑡 𝑠 : temps de sortie de maille Pas de temps 𝑡 𝑝 =∆𝑡 𝑡 𝑝 = 𝑡 𝑝 − 𝑡 𝑚 Tirage au sort : 𝑡 𝑣 Calcul : 𝑡 𝑠 𝑡 𝑝 = 𝑡 𝑝 − 𝑡 𝑚 Eventuel traitement de l’interface + Changement de la maille 𝑡 𝑚 =min⁡( 𝑡 𝑝 , 𝑡 𝑣 , 𝑡 𝑠 ) Traitement de la collision : Tirage au sort du type de collision puis de la nouvelle vitesse 𝑟 = 𝑟 + 𝑡 𝑚 × 𝑣 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑠 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑣 𝑡 𝑚 ? 𝑡 𝑚 = 𝑡 𝑝 Fin

2. Vérification de fonctionnement

Paramètres communs Maille cubique Volume : 1mm3 1 type de collision : collisions élastiques isotropes Fréquence moyenne de collision : 10-10 Hz Vitesse des phonons entre 0 et 10000 m.s-1 Libre parcours moyen de l’ordre de 1011 km Régime balistique

1er test : faces d’injection 1 maille cubique avec 6 faces d’injection à température 300 K Objectif : test des faces d’injection et du mouvement des phonons

1er test 1er test : distribution des phonons injectés par 1 face LA TA Vx = composante normale TO LO

1er test 1er test : distribution des phonons injectés par 1 face LA TA Vy = composante tangentielle TO LO

1er test 1ème test : distribution des phonons dans le volume LA TA LO TO

2ème test : faces transparentes 7 mailles cubiques à 300 K 1 face d’injection (en rouge) 12 faces transparentes 29 faces spéculaires Objectif : test des surfaces transparentes et des surfaces spéculaires

3ème test : faces de contrôle 2 mailles cubiques 2 faces d’injection, à 200 K (en vert) et à 300 K (en rouge) 1 face transparente de contrôle (en jaune) Objectif : test des surfaces de contrôle

3ème test 3ème test : distribution des phonons traversant LA TA Vx = composante normale LO TO

3ème test 3ème test : distribution des phonons traversant LA TA Vy = composante normale LO TO

Prochain développement Objectif à court terme : Ajout de collisions plus réalistes Vérification en régime diffusif Optimisation du temps de calcul Résolution 3D ↔ 2D Objectif à long terme : Implémentation de matériaux plus complexes Implémentation d’autres interfaces

Premières vérifications concluantes Conclusion Premières vérifications concluantes En bonne voie