Dynamique lente des systèmes magnétiques désordonnés Vincent Dupuis Service de Physique de l’Etat Condensé CEA Saclay Directeur de thèse : Eric VINCENT Collaborations : M. Alba, F. Bert , J.-P. Bouchaud, J. Hammann, L. Le Pape H. Aruga-Katori , A. Ito , J. E. Greedan, M. Sasaki, A. S. Wills

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Dynamique lente et vieillissement Les matériaux vitreux sont partout ! Ex. : verres structuraux, polymères, gels, pâtes, colloïdes, ferromagnétiques désordonnés, ferroélectriques désordonnés, matière de vortex… Un point commun : systèmes hors équilibre les mesures dépendent de l’histoire du matériau VIEILLISSEMENT : Pourquoi étudier le vieillissement ? Phénomène courant mais mal compris ! Plus simples à modéliser : physique statistique Capteurs très sensibles : utilisation de SQUIDs Pourquoi les systèmes magnétiques ? Qu’est ce qu’on appelle dynamique lente et en quoi est-ce intéressant ? Un modèle : verre de spin Systèmes magnétiques frustrés et désordonnés

Le vieillissement dans les verres de spin Uppsala (Lundgren, Nordblad) Saclay (Hammann, Ocio, Alba, Vincent) 80’ Aimantation thermorémanente tw : temps d’attente t : temps d’observation Susceptibilité alternative Qu’est ce qu’on appelle dynamique lente et en quoi est-ce intéressant ? Dynamique non stationnaire : (t, tw) , (, tw) bien décrite par des lois d’échelle : t/tw (dc) et tw (ac)

glycérol Leheny et al. (1998) Autres exemples Réponse diélectrique d’un liquide surfondu glycérol Leheny et al. (1998) Réponse mécanique d’un polymère PVC Struik (1978) Glycérol : Tg= 190 K ~ mêmes lois d’échelle que dans les verres de spin : t, t/tw

Quelques approches théoriques Approches microscopiques Edwards et Anderson (1975) dynamique : simulations numériques Sherrington et Kirkpatrick (1975) dynamique : Cugliandolo, Kurchan (1994) Jij aléatoires Approches phénoménologiques Modèles dans l’espace des phases : vieillissement = évolution dans un paysage d’énergie libre complexe (Bouchaud, Orbach) Modèles dans l’espace réel : vieillissement = croissance de domaines (Fisher et Huse, Koper et Hilhorst)

Questions Effet de la température : peut-on accélérer le vieillissement ? Quelles conséquences pour la description du vieillissement ? « Universalité » ? Etude des propriétés de dynamique lente de systèmes magnétiques exemples

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Instrumentation - Mesures Magnétomètre à SQUID CryogenicLtd S600 cryogénie 4He pompé détection SQUID SQUID rf gradiomètre du 2nd ordre ech z circuit rf résonant Q V    Mesure d.c. : Mz déplacement de l’échantillon dans le gradiomètre Mesure a.c. : () = ’() + i ’’() échantillon fixe + détection synchrone

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Effet des variations de température sur le vieillissement Cycle négatif de température T = 12 K T-T= 10 K ’’ [a.u.] temps [min] CdCr1.7In0.3S4 Tg=16.7K (cas d’un grand T) Lefloch et al. (1992) T : rajeunissement, relance de la relaxation T : mémoire, pas d’effet du temps passé à T-T

Rajeunissement et mémoire multiples Combien de vieillissements peut-on mémoriser dans un verre de spin ? T rajeunissement T mémoire

Interprétations des effets de rajeunissement et de mémoire ESPACE DES PHASES ESPACE REEL Plus quantitativement : Bouchaud et Dean (1995) Sasaki et Nemoto (2000) organisation hiérarchique des états métastables en fonction de T rajeunissement mémoire Yoshino, Lemaître, Bouchaud (2001) Miyashita, Vincent (2001) : T  Jijeff chaos en température : état d ’équilibre T  état d’équilibre à T-T MEMOIRES MULTIPLES  hiérarchie d’échelles de longueurs LT-T<< LT Bray et Moore (1987), Fisher et Huse (1988) T T-T LT LT-T MODELES MICROSCOPIQUES : SIMULATIONS ? EA 3d : ni rajeunissement, ni mémoire, ni chaos en température (Takayama, Picco, Ricci (1999-2001)) EA 4d : rajeunissement et mémoire SANS CHAOS EN TEMPERATURE (Berthier, Bouchaud (2002)) le chaos ne semble pas nécessaire, la hiérarchie oui !

Effets de rajeunissement et de mémoire dans un verre de spin Ising Heisenberg Effets de rajeunissement et de mémoire moins marqués dans Ising que dans Heisenberg

Analyse quantitative T=0.7 Tg (TRM data) t2 à T-T  teff à T Ising Fe0.5Mn0.5TiO3 Analyse quantitative Petits cycles négatifs de température t2 à T-T  teff à T activation thermique Heisenberg T=0.7 Tg (TRM data) Ising Evolution de teff en fonction de T Heisenberg Echantillons : Fe0.5Mn0.5TiO3 (FeNi)PBAl Au:Fe8% CdCr1.7In0.3S4 Ag:Mn2.7% Ising anisotropie verre de spin Ising  verre de spin Heisenberg ? (Kawamura, Petit, Campbell)

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Le système CdCr2xIn2-2xS4 Système : CdCr2xIn2-2xS4 Diagramme de phase Système : CdCr2xIn2-2xS4 Structure : spinelle Interactions contradictoires: F premiers voisins AF voisins plus éloignés Aimantations FC et ZFC H ~ 10 Oe Echantillons : (M. Noguès) x = 0.85, 0.90, 0.95 et 1.00 Caractérisation par diffraction de neutrons pics de Bragg magnétiques, aimantation spontanée... Alba, Pouget (1993)

région ferromagnétique Effets de rajeunissement et de mémoire dans un ferromagnétique désordonné ? Procédure expérimentale région ferromagnétique (Tc ~ 70 K) CdCr2xIn2-2xS4 , x = 0.95 T rajeunissement T mémoire : si courte évolution à basse température Effets de type verre de spin ~ parois de domaines(régions frustrées)

Un mécanisme sans chaos en température pour le rajeunissement et la mémoire Problème proche de celui du verre de spin (Balents, Bouchaud, Mézard (1996)) Reconformations d’une paroi de domaine piégée Bouchaud (2000) T T - T L*T L*T-T temps LT(tw1) LT(tw2>tw1) T  L*T L < L*T : équilibre L > L*T : gelé L*T-T << L*T T  T-T , gel de la conformation à L*T = MEMOIRE mise hors équilibre à L*T-T = RAJEUNISSEMENT reconformations des parois croissance des domaines Ferromagnétique désordonné : + Explique aussi les expériences sur les ferroélectriques désordonnés (Doussineau, Levelut) Verre de spin : dynamique de parois uniquement ? Nature des parois ? ~ Excitations à grande échelle de faible énergie : éponges (Houdayer, Martin, Krzakala) ?

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Frustration sans désordre 2 exemples de systèmes frustrés sans désordre avec une phase vitreuse Rôle de la frustration, du désordre ? kagomé (2d) pyrochlore (3d) spins d’Heisenberg interactions AF (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 Y2Mo2O7 Tg ~ 18 K << CW ~ 1200 K Tg ~ 21 K << CW ~ 300 K Comportement critique : () + SR + Mössbauer (Dupuis, Bonville (2002)) Divergence critique de la susceptibilité non linéaire (Gingras et al. (1997))

Vieillissement isotherme Relaxations d’aimantation thermorémanente à 0.7 Tg (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 kagomé Y2Mo2O7 pyrochlore Même comportement d’échelle que dans les verres de spin ~ t/tw

Effet des variations de température sur le vieillissement verre de spin Effet mémoire sur l’aimantation ZFC kagomé (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 pyrochlore Y2Mo2O7 Creux de mémoire très étalés ! Creux de mémoire assez bien marqués

Effet des variations de température sur le vieillissement Cycles négatifs de température (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 Y2Mo2O7 t2 à T-T  teff à T T=0.7 Tg (TRM data) Y2Mo2O7 : ~ verre de spin Ising (H3O)Fe3(OH)6(SO4)2 : comportement original ~ insensible aux T !

Plan de l’exposé Introduction Instrumentation - Mesures Verres de spin Ferromagnétiques désordonnés Systèmes frustrés sans désordre Conclusion – Perspectives

Conclusion - Perspectives Effet des variations de température sur le vieillissement T RAJEUNISSEMENT MEMOIRE T et pourtant Interprétation ? ESPACE DES PHASES hiérarchie des états métastables en fonction de T croissance de domaine + chaos en température ? ordre différent à différentes températures (domaines dans les domaines) ESPACE REEL ? reconformations de parois piégées ? (~ ferro désordonné) hiérarchie d’échelles de longueurs imbriquées Mémoire si forte séparation des échelles de longueur (LT-T << LT) Universalité ? Verre de spin Ising  Verre de spin Heisenberg Le désordre est-il nécessaire ? pyrochlore (3d) : ~ verre de spin kagomé (2d) :  verre de spin (insensible aux T) autres exemples ? SCGO (bicouche kagomé) ~ verre de spin

Rajeunissement et mémoire dans d’autres systèmes vitreux Polymères REFROIDISSEMENT Ex.: PMMA Bellon, Cilliberto, Laroche (2000) RECHAUFFEMENT accumulation du vieillissement d ’une température à l ’autre Effets types verre de spin Même phénoménologie dans ferroélectriques désordonnés, gélatine

Effet de la vitesse de refroidissement Procédure expérimentale

Effet de la vitesse de refroidissement