Laboratoire de Physique Statistique Ecole Normale Supérieure, Paris BEC dans des systèmes en interaction forte: hélium liquide et hélium solide Sébastien Balibar Laboratoire de Physique Statistique Ecole Normale Supérieure, Paris collaborations récentes: R. Ishiguro, F. Werner, G. Beaume, A. Hobeika, S. Nascimbene, C. Herrmann, F. Caupin, P. Nozières et H.J. Maris Collège de France, mars 2005

menu une ouverture vers la matière condensée expériences de nucléation - questions reliées à la superfluidité comment varie Tc en fonction de la densité ? dans l’hélium liquide, contrairement aux gaz quantiques, Tl diminue avec r (sauf à pression négative) Deux autres questions: à haute pression, l’hélium liquide est-il toujours superfluide ? l’hélium solide peut-il être lui aussi superfluide ?

BEC dans l’hélium liquide solide superfluide liquide normal gaz temperature T (K) pression P (bar) 2 1 transition l Tl (P) diminue Pourquoi ? 25 1- la densité r augmente avec la pression P et rend l’échange entre atomes plus difficile 2- l’énergie des « rotons » diminue

L’effet des interactions sur la température critique P. Gruter, F. Laloë et D. Ceperley (1997) intensité des interactions dans un milieu homogène, la température critique de transition Tc présente un maximum T0: gaz idéal n: densité a : longueur de collision (gaz dilué) ou coeur dur (helium liquide) gaz dilué helium liquide

Tl présente un maximum dans l’helium liquide métastable à pression négative solide superfluide liquide normal gaz Pression (bar) Température (K) 25 2 1 ligne l limite spinodale - 9.5 liquide métastable S.M. Apenko Phys. Rev. B, 1999 TBEC Tl P > 0 P < 0 deux prédictions théoriques : S.M. Apenko (1999) et G. Bauer, D. Ceperley et N. Godenfeld (2000) la ligne lambda présente un maximum (2.2 K) à pression négative (c’est-à-dire sous tension) et se rapproche de la température TBEC

les rotons de Landau vitesse critique vc l’énergie des rotons D R diminue avec la pression P D R détermine la vitesse critique de Landau et la température de transition Tl où r n = r donc Tl diminue aussi avec P

cavitation et cristallisation acoustiques Ar+ laser lens transducer (1 MHz) 2 cm étude générale de la nucléation et des limites de stabilités d’un liquide modèle, sans impuretés ni parois impulsions acoustiques (1MHz) détection optique au point focal: oscillations de pression et de densité très grande amplitude : jusqu’à ~ 1MW/cm2 (220dB) , de -9 à + 160 bar. à basse température, nucléation « homogène » (bulles ou cristaux) près des limites d’instabilité (les limites spinodales à -9.5 bar (liquide-gaz) et vers +200 bar (liquide-solide)

un réfrigérateur à accès optique (ENS-Paris) cellule : 300 cm3 d’hélium superfluide 0 à 25 bar ; 0.02 à 1.4 K exchangeurs thermiques fenetres en saphire transduteur piézo-électrique (1 MHz)

cavitation acoustique dans l’ 4He liquide un phénomène aléatoire : probabilité 0,5 au seuil Vc calibration : le produit rLVc varie linéairement avec la pression statique Pstat dans la cellule extrapolation : la cavitation a lieu à -9.45 bar, en excellent accord avec la prédiction théorique (0.2 bar au dessus de la limite spinodale à - 9.65 bar)

expériences de cavitation acoustique (S. Balibar, F. Caupin et al.) le seuil de nucléation des bulles présente un cusp à 2.2K (transition superfluide) en accord avec les prédictions théoriques

cristallisation acoustique sur une plaque de verre propre X cristallisation acoustique sur une plaque de verre propre X. Chavanne, S. Balibar and F. Caupin, Phys. Rev. Lett. 86, 5506 (2001) bouffées acoustiques (6 oscillations, répétées à ~ 2Hz) amplitude de l’onde au seuil de cristallisation : ± 3.1 10-3 g/cm3 (~2% de rm), nucléation aléatoire à 29.6 bar, soit 4.3 bar au delà de la pression d’équilibre liquide-solide

recherche de la nucléation homogène de l’hélium solide avec des ondes acoustiques F.Werner, G. Beaume, C.Herrmann, A. Hobeika, S. Nascimbene, F. Caupin and S. Balibar (J. Low Temp. Phys. 136, 93, 2004) laser Ar+ lentille transducteur (1 MHz) 2 cm supprimer la plaque de verre augmenter l’ amplitude de l’onde acoustique

l’hélium liquide peut rester métastable jusqu’à 160 bar après calibration grâce à l’étude de la dépendance du seuil de cavitation en fonction de la pression statique, 1370 V correspond à Pmax = 160 +/- 20 bar

nucléation homogène, superfluidité à haute pression la théorie standard de la nucléation ne s’applique pas aussi loin de l’équilibre elle prédirait une nucléation du solide vers + 65 bar. mais la tension de surface liquide-solide peut augmenter avec la pression (cf. H.J. Maris and F. Caupin, J. Low Temp. Phys. 131, 145, 2003) l’ hélium liquide est-il superfluide à 160 bar ? à 160 bar les cristaux devraient croître plus vite qu’à 29.6 bar, et être aisément détectés, sauf si l’hélim n’est plus superfluide (rL ~ 0.227 gcm-3, alors que rL = 0.172 ou rC = 0.191 à 25 bar). L’extrapolation de la ligne l n’est pas connue, elle pourrait atteindre T = 0 à 200 bar, là où l’énergie des rotons s’annule d’après H.J. Maris et où le liquide pourrait devenir instable (Schneider and Enz, PRL 27, 1186, 1971).

une instabilité vers 200 bar ? Maris a remarqué que, d’après la fonctionnelle de densité de Dalfovo , Lastri, Pricaupenko, Stringari et Treiner (Phys Rev B 1995) l’énergie des rotons disparaît vers 200 bar où la densité du liquide atteint 0.237 g/cm3 Un mode mou à vecteur d’onde fini implique une instabilité vers un état périodique (i.e. cristallin ?) (Schneider and Enz PRL 27, 1186, 1971)

BEC généralisée dans l’hélium liquide F. London (1938) : le calcul d’Einstein s’applique au gaz idéal (i.e. sans interactions) N.N. Bogoliubov (1947) justifie l’hypothèse de Landau dans le cas d’un gaz de Bose en interaction répulsive faible: à faible vecteur d’onde, les excitations individuelles disparaissent au profit de modes collectifs de vitesse finie (la vitesse du son). L. Onsager et O. Penrose (1956) considèrent la matrice densité à une particule r1(r) = <Y + (0, r2, ...,rN)Y (r, r2, ...,rN)> C’est le recouvrement de la fonction d’onde de l’état fondamental du système lorsqu’on déplace une particule d’une distance r. La limite de r1(r) quand r tend vers l’infini vaut n0 , c’est la population de l’état fondamental (le condensat généralisé). Au dessus de Tc, la fraction condensée n0 / N est négligeable il y a  condensation de Bose (généralisée) en dessous de Tc , où n0 / N est d’ordre 1. Onsager et Penrose trouvent n0 ~ 8 % pour l’hélium liquide à T = 0 et à basse pression (un calcul faux mais un résultat juste ? cf. P. Nozières)

l’hélium en surpression forte: la fraction condensée n0 tend vers zéro d’après P. Sokol (in Bose Einstein Condensation, ed. by A. Griffin, D.W. Snoke and S. Stringari, Cambridge University Press, 1995), n0 décroît violemment avec la densité ~ 9% à 0.145 g/cm3 (0 bar) ~ 4 % à 0.172 g/cm3 (25 bar) et semble tendre vers zéro aux environs de 0.19 g/cm3 (~ 50 bar ). la région « inaccessible » d’après P. Sokol est , en fait, accessible dans nos expériences acoustiques au delà de 50 bar, l’hélium liquide est-il un verre de Bose ?

Moroni et Boninsegni (J. Low Temp. Phys. 136, 129, 2004) Calcul Monte Carlo la fraction condensée tend exponentiellement vers zéro 30% près de la spinodale liquid-gaz de 7 à 2.5% dans la zone stable du liquide très faible près de la spinodale liquide-solide (~200 bar) P. Nozières (J. Low Temp. Phys. 137, 45, 2004): à T=0, n0 s’annule avant que Drot = 0 D = 0 et dans le solide ??

expérience en cours (R. Ishiguro, S. Balibar et F expérience en cours (R. Ishiguro, S. Balibar et F. Caupin): ateindre 200 bar ou plus détecter la superfluidité en diffusion Brillouin 2 transducers Ar+ laser 2 cm lens avec 2 transducteurs (géométrie sphérique) effets non-linéaires importants, problèmes de calibration de la pression diffusion Brillouin: mesure du son ordinaire donc de r et P et du deuxième son, caractéristique de la superfludité diffusion Raman: mesure de l’énergie des rotons calculs numériques de la focalisation d’ondes acoustiques (C. Appert , C. Tenaud, X. Chavanne, S. Balibar, F. Caupin, and D. d'Humières Euro. Phys. Journal B 35, 531, 2003)

existence de rotons dans des condensats gazeux ? Z. Nazario et D.I. Santiago (Stanford) J. Low Temp . Phys. 137, 599 (2004) : les rotons sont la signature de la proximité d’une transition liquide-solide Feynman 1956: hwq = h2q2/ 2mS(q) le minimum des rotons est le reflet d’un pic dans le facteur de structure statique Un mode de rotons devrait apparaître pour un condensat gazeux piégé près d’une transition de localisation de Mott . Mais, comme Schneider et Enz, Nazario et Santiago semblent confondre la transition avec la limite d’instabilité différences 2D (transition continue) - 3D (1er ordre)

et l’hélium supersolide ? A.F. Andreev et I.M. Lifshitz (1969), G.V. Chester (1970), A.J. Leggett (1970), K.S. Liu et M.E. Fisher (1973)... une condensation de Bose est-elle possible pour des lacunes délocalisées par effet tunnel dans le réseau cristallin ? un système ordonné à la fois dans l’espace réel et dans l’espace des moments ? nombreuses tentatives expérimentales dans l’hélium 4 solide (B. Castaing, J. Goodkind ...) la série d’expériences de E. Kim et M. Chan : Nature 427, 225 (2004) puis Science 305, 1941 (2004)

le pendule de torsion de Kim et Chan (Science 305, 1941, 2004) découplage de 0.5 à 2% de la masse en dessous d’une certaine température (~ 0.1 K ) et d’une certaine vitesse critique ( ~ 100 mm/s)

une transition solide-supersolide ?? N. Prokofev et B. Svistunov (arXiv cond-mat nov. 2004): la densité de l’hélium solide sorrespond, à très peu près à la maille du réseau, donc il faudrait avoir autant de lacunes que d’intersticiels, or cette symétire n’a aucune raison d’être respectée. Superfluidité dans les joints de grains ? D.E. Galli, M. Rossi et L. Reatto (arXiv cond-mat 17 mars 2005): supersolide possible, mais rs/r diminue avec la pression Or, Kim et Chan trouvent que rs/r augmente : les cristaux ont de plus en plus de défauts ? Pas de pic de chaleur spécifique étudier des monocristaux de bonne qualité ?

conclusion limites de la superfluidité et de la condensation de Bose à fortes interactions dans l’hélium liquide métastable à haute pression, comme dans l’hélium solide, l’existence d’une superfluidité (d’une condensation de Bose) pose des questions qui ne sont pas résolues

nucleation of solid helium pressurizing liquid helium in an ordinary cell: J.P. Ruutu et al., Helsinki, 1996 consistent with other measurements by Balibar (1980), Sasaki (1998) heterogeneous nucleation occurs ~ 3 to 10 mbar above Pm (Balibar 1980, Ruutu 1996, Sasaki 1998) Balibar, Mizusaki and Sasaki (J. Low Temp. Phys. 120, 293, 2000): it cannot be homogeneous nucleation, since E = 16/3 p a3/DP2 ≈ 1010 K ! heterogeneous nucleation on favorable sites (graphite dust particles ?)  acoustic crystallization : eliminate heterogeneous nucleation ?

on a clean glass plate, nucleation of solid He is still heterogeneous ∂E/∂r = -3.84 104 Kcm3/g quantum nucleation ? classical nucleation (thermally activated) ∂rc/∂T = - 2.6 10-4 g/cm3K the nucleation probability S increases continuously from 0 to 1 in a small density interval, as expected for nucleation due to thermal or quantum fluctuations. This is the usual "asymmetric S-shape curve": = 1 - exp (- GVt exp (-E/T) = 1 - exp {- ln2 exp [ - (1/T)(∂E/∂r) (r - rc)] } from S (r) and rc(T), we obtain the activation energy E = T . ∂E/∂r . ∂rc(T)/∂T = 6 T heterogeneous nucleation on the glass (~ 1 preferential site) (at Pm + 4 bar the homogeneous nucleation barrier would be ~ 3000 K)

metastable liquids pressure liquid solid liquid-gas or liquid-solid: temperature pressure crystallization solid liquid gas boiling cavitation liquid-gas or liquid-solid: first order phase transitions -> metastability is possible liquids can be supercooled or overpressurized before crystalization occurs, i.e. before crystallites nucleate they can also be overheated , or underpressurized before boiling or cavitation occurs (before bubbles nucleate) ex: water down to - 40 °C, + 200°C or - 1400 bar

the barrier against nucleation is due to the surface energy Standard nucleation theory (Landau and Lifshitz, Stat. Phys. p553): ex : cavitation in liquid helium 4 a spherical nucleus with radius R and surface energy g (the macroscopic surface tension) F(R) = 4p R2 g - 4/3 p R3 DP DP : difference in free energy per unit volume between the 2 phases Critical radius : Rc = 2 g/ DP Activation energy : E = (16p g3)/(3 DP2) R > Rc  growth The critical nucleus is in unstable equilibrium  DP = (1 - rv/rl)(Peq - P)  nucleation rate per unit time and volume : G = G0 exp(-E/T)  G0 : attempt frequency x density of independent sites

the equation of state of liquid helium 4 a rather well established cubic law (Maris 1991) P - Psp = a (r - rsp)3

cavitation in helium 3 same "asymmetric S-shape" law for the nucleation probability: = 1 - exp (- GVt exp (-E/T) = 1 - exp {- ln2 exp [ - (1/T)(dE/d) ( -  c)] } F. Caupin and S. Balibar, Phys. Rev. B 64, 064507 (2001)

principle of an ideal experiment In liquid helium at 25 bar, we emit a sound pulse, which starts with a negative pressure swing cavitation is observed for a threshold voltage Vc, when the pressure reaches - 9.45 bar at the acoustic focus at time tflight + 0.25 ms.  calibration: Vc corresponds to a 25 + 9.45 = 34.45 bar amplitude We reverse the voltage applied to the transducer. We increase this voltage V as much as possible, looking for nucleation of crystals at the same time tflight + 0.25 ms. A maximum positive pressure P max = 25 + 34.45(V/Vc) bar is reached at this time

n0 dans l’helium liquide P. Sokol (in Bose Einstein Condensation, ed. by A. Griffin, D.W. Snoke and S. Stringari, Cambridge University Press, 1995) différents calculs numériques (Path Integral Monte carlo, Green’s Fonction Monte Carlo...) prédisent 10 ± 2 % l’analyse des expériences de DIPS (deep inelastic neutron scattering) est très délicate. Il n’y a pas de preuve expérimentale irréfutable qu’un condensat existe dans l’hélium liquide, ni de démonstration qu’un fluide de bosons présente nécessairement une condensation de Bose-Einstein. Si on suppose que le condensat existe, et qu’on tient compte de la forme théorique de la fonction de distribution des états excités de moment non-nul, on trouve un n0 expérimental en accord avec les calculs théoriques