Marie-Laure GIACRI-MAUBORGNE CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN giacri@cea.fr Réactions photonucléaires Création d’une bibliothèque Mesures de neutrons retardés Marie-Laure GIACRI-MAUBORGNE CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN giacri@cea.fr 26/01/2005

Intérêt des réactions photonucléaires Production de faisceau d’ions radioactifs Sources de neutrons Transmutation des déchets nucléaires Radioprotection des accélérateurs d’électrons Interrogation active des déchets nucléaires Détection de matériaux nucléaires Étude de l’excitation et de la désexcitation des noyaux Étude du processus (,fission) ↔ (n,fission) Accès direct à des noyaux composés uniques (237Np, 241Am, …) 26/01/2005

I Construction d’une bibliothèque photonucléaire pour CINDER’90 Plan I Construction d’une bibliothèque photonucléaire pour CINDER’90 Différentes sources de sections efficaces Évaluations IAEA Calculs HMS-ALICE (test, modification, validation) Calculs GNASH pour les actinides Distributions de fragments de fission avec le modèle ABLA Spectres de décroissance par neutrons retardés avec le modèle ABLA II Expériences Étalonnage du détecteur Mesures de neutrons retardés au « 4 MV » Mesures de neutrons retardés à ELSA 26/01/2005

CINDER’90: Présentation Pour les neutrons Code de calcul d’évolution dédié à la transmutation (W. B. Wilson, LANL) Gamme en énergie : 0 à 25 MeV sur 63 groupes 3400 isotopes 259 noyaux stables 736 noyaux avec des sections efficaces 1325 produits de fission 60 distributions de produits de fission pour : 30 noyaux 3 énergies de neutrons (lents, rapides et 14 MeV) la fission spontanée 26/01/2005

CINDER’90: Extension aux photons (travail de thèse) Pour les photons Même gamme en énergie que pour les neutrons Mêmes isotopes 25 groupes au lieu de 63 Pas entre chaque groupe : 1 MeV 90 distributions de fragments de fission 30 noyaux 3 spectres de photons : Bremsstrahlung Emax : 10, 15 et 25 MeV 26/01/2005

Extension de la bibliothèque aux photons Sources de sections efficaces photonucléaires Évaluations de l’IAEA Bibliothèque Photons E<25 MeV IAEA 155 isotopes Z≤84 Sections efficaces Z>84 9 isotopes Produits de fission Sections efficaces 26/01/2005

Extension de la bibliothèque : Évaluations de l’IAEA 133Cs (,abs) Évaluations de l’IAEA 164 noyaux parmi les plus couramment utilisés Très souvent basées sur des données expérimentales Base fiable pour les calculs d’évolution 235U 26/01/2005

Extension de la bibliothèque aux photons Sources de sections efficaces photonucléaires Évaluations de l’IAEA Calculs HMS-ALICE Bibliothèque Photons E<25 MeV 155 isotopes IAEA Z≤84 Sections efficaces Les autres HMS-ALICE Z>84 9 isotopes Produits de fission Sections efficaces 26/01/2005

Validation d’HMS-ALICE Code prédictif de sections efficaces Calculs rapides Noyaux lourds : bien reproduits Noyaux légers : difficiles à reproduire Suffisant pour un code d’évolution (résultats à facteur 2-3 près) Noyaux déformés : problème sur l’absorption Photoabsorption à modifier avant les calculs sur les noyaux fissiles 26/01/2005

HMS-ALICE : Photoabsorption Paramétrisation de l’absorption Utilisation en entrée des données de la bibliothèque RIPL 2 pour i et Ei Utilisation de la règle de somme pour i 26/01/2005

HMS-ALICE: Résultats de la nouvelle paramétrisation Amélioration par rapport aux anciens résultats Validation par rapport aux données expérimentales 26/01/2005

Nouvelle paramétrisation: Systématique 232Th 233U 234U 236U 235U 234U 237Np 239Pu 238U 26/01/2005

HMS-ALICE: Sections efficaces pour les actinides Bons résultats Évaluations plus précises des actinides importants comme 237Np,241Am … Calcul avec GNASH 26/01/2005

Extension de la bibliothèque aux photons Sources de sections efficaces photonucléaires Évaluations de l’IAEA Calculs HMS-ALICE Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour : 237Np 240Pu 241Am Bibliothèque Photons E<25 MeV 155 isotopes IAEA Z≤84 Sections efficaces Les autres Z>84 9 isotopes Produits de fission Sections efficaces GNASH 3 isotopes HMS-ALICE 26/01/2005

Résultats de GNASH GNASH Code d’évaluation Besoin de données expérimentales Première utilisation pour la photofission des actinides Absorption : modèle précédent Entrée : données neutrons moins la voie d’absorption du neutron Ajustement des barrières de fission Validation de la méthode sur 235U, 238U et 239Pu Évaluation d’actinides non présents dans la bibliothèque de l’IAEA (,fiss) (,1n) (,2n)  + 239Pu (,fiss) (,1n) (,2n) 26/01/2005

GNASH: 237Np Pas de mesure directe de l’absorption (,fiss) (,1n) (,2n) Pas de mesure directe de l’absorption Seulement deux mesures avec des photons mono-énergétiques (Bermann et Veyssière) Jusqu’à 30% d’écart entre les mesures Validation par des mesures intégrales 26/01/2005

237Np : Comparaisons à des mesures intégrales Comparaison du taux de fission avec les différentes sections efficaces expérimentales. [Kas92] NSE 111, 368 (1992) Comparaison du taux de fission relatif du 237Np pour différentes énergies par rapport à l’238U [Hui54] PR 95, 1009 (1954) [Ale86] YF 43 290 (1986) Emax=30 MeV Taux de fission par rapport à [Kas92] Bermann 1.2 Veyssière 0.93 GNASH 1.06 Énergie max. (MeV) 11.5 [Ale86] 17 [Hui54] 20 [Hui54] Données exp. 2.71 ± 0.08 2.39 ± 0.1 2.40 ± 0.11 GNASH 2.55 2.24 2.11 26/01/2005

GNASH: 241Am ,240Pu 241Am Nécessaire d’avoir plus de données pour faire d’autres évaluations Taux de fission relatif de l’241Am par rapport à l’238U [Vin76] YF 24 686 (1976) [Ale86] YF 43 290 (1986) Énergie (MeV) GNASH Expérimental 11.5 [Ale86] 2.54 2.45 ± 0.07 14.5 [Vin76] 2.51 2.42 ± 0.06 16.6 [Vin76] 2.34 2.18 ± 0.07 240Pu 26/01/2005

Extension de la bibliothèque aux photons Sources de sections efficaces photonucléaires Évaluations de l’IAEA Calculs HMS-ALICE Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour : 237Np 240Pu 241Am Insertion de distributions des fragments de fission Modèle ABLA (GSI) Bibliothèque Photons E<25 MeV 155 isotopes IAEA Z≤84 Sections efficaces Les autres Z>84 9 isotopes Produits de fission Sections efficaces ABLA 3 isotopes GNASH HMS-ALICE 26/01/2005

ABLA: Résultats pour l’uranium 15 MeV 25 MeV ABLA Excitation du noyau : s(g,abs) modèle précédent Traitement semi- empirique de la distribution des fragments de fission 235U Rendement (%) DATA ABLA Rendement (%) 238U Masse (A) Masse (A) Bonne reproduction en masse pour l’uranium : en fonction de l’énergie et de l’isotope avanlauwe@cea.fr 26/01/2005

ABLA : 239Pu 239Pu 28 MeV Rendement (%) Data ABLA ( nouveau paramètre) ABLA Ajustements des paramètres du modèle : modification d’un puits de potentiel Étude systématique nécessaire Rendement (%) Masse (A) avanlauwe@cea.fr 26/01/2005

Préliminaire ABLA : 232Th Data Rendement (%) ABLA Eg =9 MeV Eg =15 MeV Masse (A) Données expérimentales : Rares, larges incertitudes, quelques lacunes avanlauwe@cea.fr 26/01/2005

Extension de la bibliothèque aux photons Sources de sections efficaces photonucléaires Évaluations de l’IAEA Calculs HMS-ALICE Amélioration des sections efficaces par l’utilisation de GNASH pour : 237Np 240Pu 241Am Insertion de distributions des fragments de fission Modèle ABLA (GSI) Neutrons retardés Bibliothèque Photons E<25 MeV 155 isotopes IAEA Z≤84 Sections efficaces Les autres Z>84 9 isotopes Produits de fission Sections efficaces Neutrons retardés ABLA 3 isotopes GNASH HMS-ALICE 26/01/2005

Extraction des six groupes de neutrons retardés ABLA : distributions individuelles de fragments de fission CINDER’90 : calcul des distributions cumulatives g6.x : identifications des précurseurs classement en six groupes Utilisation possible de n’importe quelle distribution de fragments de fission Première utilisation dans le cadre de l’étude de l’activation liée aux neutrons retardés dans la cible de spallation (PbBi) à PSI (Delayed Neutrons in Liquid Metal Spallation Targets, D. Ridikas et al., Proc. Int. Workshop NEMEA-2, 20-23 Oct., 2004, Bucarest, Roumanie) 26/01/2005

Étude de la décroissance par neutrons retardés Fragments de fission très riches en neutrons → décroissance  ou -n Plus de 300 noyaux précurseurs connus Étude de la décroissance -n des fragments de fission : test partiel des distributions et contraintes sur le modèle 26/01/2005

Étude de la décroissance par neutrons retardés L’émission de neutrons retardés s’écrit : T1/2 compris entre quelques ms et 100 s En physique des réacteurs, regroupés en 6 groupes en fonction du temps de vie. L’émission de neutron s’écrit alors 26/01/2005

Nombre de neutrons retardés par fission: d Spectre de décroissance en fonction du temps d’irradiation : Cas particuliers: A l’équilibre (Tirr>> T1/2) Temps d’irradiation très court (Tirr<< T1/2) 26/01/2005

Résultats d’ABLA pour les neutrons retardés Données : Atom. Ener, 20, 268 (1965) Temps de vie bien reproduits. Rendements à travailler. Les résultats sont encourageants mais des progrès restent à faire à différents niveaux : la modélisation dans ABLA et les données sur les précurseurs. 26/01/2005

d en fonction de l’énergie 238U Pour les neutrons: d constant puis décroît avec la fission de seconde chance Pour les photons: même comportement attendu Confirmation expérimentale impossible Comportement prédit par ABLA Données expérimentales : rares, incertitudes importantes Nécessaire de faire de nouvelles mesures et si possible à différentes énergies 26/01/2005

Expériences menées à Bruyères-Le-Châtel Étalonnage du détecteur et comparaison à l’efficacité simulée Expérience test de mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la fission induite par neutrons de 2 MeV sur l’238U au « 4 MV » Mesure de d Spectre de décroissance Mesure de la décroissance en neutrons retardés suite à la photofission sur l’238U à ELSA 26/01/2005

Expériences de mesure de neutrons retardés Expérience en collaboration avec la DIF/DPTA/SPN Dispositif expérimental : Cible de 400g d’uranium appauvri Détecteur 3He à 4 bars Longueur active 30 cm Diamètre 2.5 cm De la paraffine comme modérateur Ensemble détecteur + paraffine blindé par du cadmium 26/01/2005

Étalonnage du détecteur au « 4 MV » A l’aide de source de neutrons et d’un faisceau mono-énergétique Bon accord avec les simulations Efficacité constante entre 0.1 et 1MeV 26/01/2005

Expérience test au « 4 MV » nd np Mesure des neutrons retardés issus de la fission n2MeV+238U Trois séries de mesures 6s-6s 25s-25s 125s-125s 26/01/2005

Nombre de neutrons retardés par 100 fissions Si la production de précurseurs est à l’équilibre d = 4.410.60 à comparer à d = 4.660.17 (référence) L’incertitude majeure provient de la méconnaissance de l’intensité faisceau. 26/01/2005

Résultats pour la fission induite par neutrons Durée de la prise de données : 4h30 Rapport ENDF-B VI Expérience a2/a1 12.85 12.09 ± 8.7 a4/a1 37.12 36.61 ± 30 a3/a2 1.21 0.84 ± 0.47 a4/a2 2.89 3.03 ± 1.16 a4/a3 2.39 3.62 ± 2.03 Résultats encourageants mais il faut améliorer le protocole expérimental 26/01/2005

Influence des temps d’irradiation Tirr= 5min Influence des temps d’irradiation Adapter les durées d’irradiation et de décroissance aux groupes recherchés Tirr= 5min Tirr= 0.2s 26/01/2005

Photofission : Caractéristiques de l’expérience Accélérateur d’électron ELSA Energie : 15 MeV Intensité : 1 µA Fréquence de répétition : 5 Hz Durée de l’impulsion faisceau : 140 µs Taux de comptage maximal : 400 cp/s à t=0 26/01/2005

ELSA : Dispositif expérimental 26/01/2005

Flux de photons et nombre de fissions Études par différentes méthodes Chambre à fission (238U) Irradiation d’un barreau de cuivre naturel Mesure de dose Simulation par MCNPX En cours d’analyse 26/01/2005

Nombre de neutrons retardés par photofission Deux méthodes possibles Irradiation infinie (Tirr>>T1/2) : Irradiation infiniment courte (Tirr<<T1/2) : Résultats de Nikotin ([Nik65] Atom. Ener, 20, 268 (1965)) Résultats de Caldwell (NSE 56, 179 (1975)) Emax<12 MeV Préliminaire 26/01/2005

Résultats photofission : 5 min-5 min Durée de la prise de données : 7h Groupe T1/2 T1/2 [Nik65] 1 52.29±4.83 56.2±0.8 2 20.22±0.84 21.3±0.3 3 5.04±0.66 5.5±0.2 4 2.05±0.3 2.15±0.1 Groupe ai ai [Nik65] 1 0.059±0.003 0.061±0.01 2 0.489±0.056 0.489±0.07 3 0.458±0.060 0.545±0.07 4 1.286±0.260 0.970±0.15 26/01/2005

Résultats photofission : 5 s-100 s Durée de la prise de données : 3h Groupe ai ai [Nik65] 2 0.489±0.063 0.489±0.07 3 0.460±0.060 0.545±0.07 4 0.927±0.113 0.970±0.15 5 0.465±0.090 0.552±0.08 6 0.359±0.128 0.502±200 Groupe T1/2 T1/2 [Nik65] 3 5.76±0.95 5.50±0.20 4 2.14±0.23 2.15±0.10 5 0.64±0.16 0.70±0.06 26/01/2005

Résultats photofission : 140 µs-30 s Durée de la prise de données : 2h Groupe ai ai [Nik65] 4 0.978±0.112 0.970±0.15 5 0.672±0.099 0.552±0.08 6 0.254±0.068 0.502±0.20 Groupe T1/2 T1/2 [Nik65] 5 0.763±0.13 0.70±0.06 6 0.164±0.31 0.19±0.02 26/01/2005

Planning expérimental 2005 Mesures 238U, 232Th (m ≥ 100 g) Amélioration de l’efficacité du détecteur (augmentation du nombre de détecteurs 3He) Mesures 237Np (m ≥ 5g) 2006 Amélioration de l’efficacité du détecteur (seconde augmentation du nombre de détecteurs 3He) ou augmentation intensité faisceau à 10 µA Mesures 235U, 239Pu, 240Pu (m ~ 1g) 2007 Mesures 241Pu, 242Pu, 241Am (m ~ 1g) 26/01/2005

Amélioration du détecteur Mesures avec des cibles de ~100 g  A  ~10 g B  ~1 g A) 6 compteurs 3He B) 12 compteurs 3He 13 cm C) Augmentation de l’intensité d’ELSA 1µA → 10 µA 26/01/2005

Conclusions sur la bibliothèque  Amélioration du calcul de sections efficaces par la modification du modèle de la photoabsorption dans HMS-ALICE  Évaluations de sections efficaces photonucléaires pour 237Np, 240Pu et 241Am avec GNASH; réévaluations 235U, 238U et 239Pu Ajout dans ENDF VII  Ajout de toutes les sections efficaces photonucléaires dans la bibliothèque de CINDER’90  Structure en place pour l’ajout des fragments de fission Résultats encourageants pour les distributions en masse Besoins de plus de données expérimentales pour mieux contraindre le modèle Mesure de neutrons retardés Première utilisation dans le cadre du calcul d’activation pour le démantèlement du LURE (Orsay) Mise à disposition de la bibliothèque fin 2005 Extension de la bibliothèque à 150 MeV 26/01/2005

Conclusions sur la partie expérimentale  Mesure du total nombre de neutrons retardés en accord avec d’autres résultats expérimentaux  Spectres de décroissance expérimentaux en accord avec les données de Nikotin Faisabilité de la mesure du spectre de décroissance des neutrons retardés de photofission à ELSA Campagne de mesure de la décroissance par neutrons retardés pour d’autres actinides (232Th, 239Pu, …) et à différentes énergies Développement d’un détecteur plus efficace 26/01/2005

Collaboration CEA Saclay, DSM/DAPNIA/SPhN J.C. David, D. Doré, D. Ridikas, A. Van Lauwe CEA Bruyères-Le-Châtel DPTA/SPN : X. Ledoux, M. Petit, J.M. Laborie, C. Varignon, N. Arnal DPTA/SP2A : L’équipe d’ELSA, L’équipe du « 4 MV » GSI (Darmstadt) K.H. Schmidt, A. Kelic LANL, T-16 M. Chadwick, B. Wilson, M. Blann, P. Young 26/01/2005

Produits de fission : modélisation Applications : production de fragments de fission riches en neutrons, démantèlement d’accélérateurs d’électrons transmutation des déchets nucléaires, détection de matériaux fissiles, caractérisation de fûts de déchets 2 étapes : Excitation du noyau : Modelisation de s(g,abs) Desexcitation du noyau : ABLA modèle Traitements de la compétition Evaporation/Fission Traitement semi empirique de la distribution des fragments de fission Rendements indépendants : Y(A,Z) 26/01/2005

Neutrons retardés : modélisation Y(A,Z) rendements indépendants Durant l’irradiation : évolution en temps des distributions de fragments CINDER’90 :YC(A,Z) rendements cumulatifs Base de données identifications des précurseurs de neutrons retardés : Rendement total Habituellement rassemblés en 6 groupes nd = S Yci(A,Z) . Pi Probabilité d’emission DN 26/01/2005

GNASH : 238U 26/01/2005

Modification des paramètres d’ABLA pour le 239Pu Potentiel du noyau (MeV) 26/01/2005

ABLA: 237Np 237Np 28MeV Rendement (%) Ajustements des paramètres DATA 28MeV ABLA Rendement (%) Masse (A) Ajustements des paramètres 26/01/2005

Neutrons retardés Tableau de neutrons retardés Rendements totaux et temps de vie en accords avec les données expérimentales Distributions dans chaque groupe incorrect 26/01/2005

Conclusions sur les fragments de fission Résultats encourageants pour les distributions en masse des fragments de fission des isotopes de l’uranium  Ajustement des paramètres à améliorer pour les autres isotopes  Pas de mesure de distributions isotopiques  Possibilité de prédiction des neutrons retardés mais amélioration nécessaire Besoins de plus de données expérimentales pour mieux contraindre le modèle Mesure de neutrons retardés 26/01/2005

Différences entre HMS-ALICE et GNASH Entrées Particule incidente Cible Énergie Possibilité de modifier certaines valeurs par défaut (déconseillé) Cible, énergie, toutes les réactions que l’on veut étudier (avec des paramètres à ajuster pour chaque réaction) (à définir par l’utilisateur) Données de structure nucléaire (à définir par l’utilisateur) Spin, parité, masse Coefficients de transmission Données expérimentales Pas utile Ajustement sur les données Pour les réactions photonucléaires besoin de la section efficace d’absorption Prééquilibre Modèle d’excition de Kalbach Modèle hybride basé sur un calcul Monte Carlo du modèle d’exciton de Griffin Évaporation Hauser-Feschbach Weisskopf-Ewing Sortie Sections efficaces pour toutes les réactions possibles Pas de transformation facile au format ENDF Produits de fission Sections efficaces pour les réactions du fichier input Possibilité de transformation au format ENDF Pas de produits de fission 26/01/2005

Modèle hybride : Algorithme 26/01/2005

Résultat d 26/01/2005