Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Soutenance de thèse Sections efficaces neutroniques via la méthode de substitution Guillaume Boutoux Rapporteurs: M. Frank Gunsing CEA Saclay M. Laurent Tassan-Got CNRS IPN Orsay Examinateurs: M. Philippe Moretto Univ. Bx 1 CENBG M. Pascal Romain CEA DAM DIF M. Olivier Sérot CEA Cadarache Directeur de thèse: M. Gérard Barreau CNRS CENBG Co-encadrante: Mme Béatriz Jurado CNRS CENBG Thèse réalisée au: CENBG (CNRS/IN2P3) – Université Bordeaux 1 Gradignan, Vendredi 25 Novembre 2011

Plan 1/29 . Motivations La méthode de substitution ● Principe et validité de la méthode Expérience de validation dédiée à la capture radiative 174Yb(3He,xγ) ● Dispositif expérimental ● Analyse des données Interprétation des résultats Conclusions: critères de validité de la méthode de substitution ● Distributions de spin-parité dans les réactions de transfert ● Avancées sur la compréhension de la méthode . Perspectives et Conclusions Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Mesures très difficiles – Noyaux très radioactifs! Motivations: les données nucléaires 2/31 2 Nucléaire du futur: ● Transmutation des actinides mineurs ● Cycle 232Th/233U Besoin de σ(n,f) et σ(n,γ) dans la gamme d’énergie 1 keV < En < 10 MeV Noyaux stables Noyaux connus s-process Nucléosynthèse: Production des noyaux au dela du 56FE par capture successives au sein des étoiles massives Astrophysique nucléaire: ● s-process et r-process Besoin de σ(n,γ) Mesures très difficiles – Noyaux très radioactifs! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

γ Réactions induites par neutrons AX A+1X* 3/29 neutron Voie d’entrée Formation du noyau composé: Voie d’entrée FORMATION ● E*≈En+Sn ● Toutes les configurations d’états du noyau excité sont équiprobables A+1X* indépendance γ Formation d’un noyau composé Désexcitation du noyau composé: neutron DESEXCITATION Voie de sortie ● Hypothèse de Bohr ● Modèle statistique dépendant de (E*,J,π) Définition d’un noyau composé: toutes les configurations possibles (états quasi-particules et collectifs) du noyau excité pour un état (E*,J,parité) donné sont équiprobables. Conséquence: perte de la mémoire de la voie d’entrée, découplage de la formation et de la desexcitation  bohr Faire une phrase de bémoll sur les fluctuations de voies! Desexcitation statistique  Hauser-Feshbach L’energie d’excitation du noyau qui decroit correspond à l’energie du neutron + seuil de separation neutron Si on suppose quu’on est à une énérgie d’excitation où le prééquilibre est faible et en négligeant le terme de fluctuations de largeurs de voies, fission FORMATION DESEXCITATION (MODELE OPTIQUE) (MODELE STATISTIQUE) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

MESURE (réaction surrogate) La méthode de substitution (ou « surrogate ») 4/29 neutron particule chargée (p, d, t , 3He, α) éjectile (Cramer & Britt, 1970) AX Y Réactions « surrogate »: ● Réaction de transfert ou diffusion inélastique (ex: (p,p’), (d,p), (3He,α), …) A+1X* Deux hypothèses fondamentales: γ 1/ Formation d’un noyau composé 2/ Même probabilité de désexcitation neutron Mesure de la probabilité de désexcitation: La densité de niveaux assure une fort couplage des configurations d’états du noyau excité  le noyau résiduel est majoritairement un noyau composé fission CALCUL MESURE (réaction surrogate) (MODELE OPTIQUE) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

 les noyaux formés sont majoritairement des noyaux composés La validité de la méthode de substitution 5/29 La densité de niveaux à E*≈Sn assure un fort couplage des configurations d’états du noyau excité  les noyaux formés sont majoritairement des noyaux composés Réactions induites par neutrons ? = Réactions « surrogate » 1er cas: Distributions de spins similaires ● Hypothèse peu probable à basse énergie E* 2eme cas: La probabilité de décroitre est indépendante des spins et parités peuplés ● Hypothèse valide aux énergies d’excitation où la décroissance est dominée par la densité de niveaux De nombreuses expériences basées sur l’expérience surrogate permettent de tester la méthode. Etats du continuum continuum . Etats discrets très sélectifs De nombreuses expériences ont permis de tester la méthode de substitution. Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Comparaison avec des données neutroniques (fission) 6/29 3He T1/2=7370 a 243 Am α t Grégoire Kessedjian, PLB (2010) 243Am(3He,αf)242Am* 243Am(3He,tf)243Cm* T1/2=432 a T1/2=163 j . ● Très bon accord même à basse énergie neutron Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Etat de l’art (fission) 7/29 Réaction « surrogate » Réaction désirée Référence (p,p’f), (d,pf) (t,pf), (t,df) (3He,pf), (3He,df), (3He,tf) 230-234Th(n,f), 229-232Pa(n,f) 232-240U(n,f), 232-238Np(n,f) 236-244Pu(n,f), 238-247Am(n,f) 244-250Cm(n,f), 244-246Bk(n,f) 252-253Cf(n,f), 255-256Es(n,f) J.D. Cramer et al. (1970) B.B. Back et al. (1974) H.C. Britt et al (1979) (Los Alamos) 232Th(3He,pf)234Pa* 232Th(3He,tf)232Pa* 232Th(3He,αf)231Th* 233Pa(n,f) 231Pa(n,f) 230Th(n,f) M. Petit et al. (2004) (CENBG) 238U(3He,αf)237U* 236U(n,f) B.F. Lyles et al. (2007) (Livermore/Berkeley) 238U(3He,tf)237Np* 237Np(n,f) M.S. Basunia et al. (2009) (Livermore/Berkeley) 243Am(3He,df)244Cm* 243Am(3He,tf)243Cm* 243Am(3He,αf)242Am* 243Cm(n,f) 242Cm(n,f) 241Am(n,f) G. Kessedjian et al. (2010) (CENBG) Dans la région où la capture représente seulement quelques % de la desexcitation, une variation de quelques % en absolue à cause du « spin-parity mismatch » peut représenter plusieurs facteurs en relatif. ● En général, très bon accord (<10%) au seuil de fission Bf et au delà . Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Etat de l’art (capture radiative) 8/29 Réaction « surrogate » Réaction désirée Référence 232Th(3He,pγ)234Pa* 233Pa(n,γ) S. Boyer et al. (2006) (CENBG) 238U(α,α’ γ)238U* 237U(n,γ) L. Bernstein et al. (2006) (Livermore/Berkeley) 154Gd(p,p’γ)154Gd* 156Gd(p,p’γ)156Gd* 158Gd(p,p’γ)158Gd* 153Gd(n, γ) 155Gd(n, γ) 157Gd(n, γ) N.D. Scielzo et al. (2010) (Livermore/Berkeley) 232Th(d,pγ)233Th* 232Th(n,γ) J. Wilson et al. (2011) (IPN Orsay /Oslo) ● Peu d’expériences dédiées à la capture radiative ● Manque de données neutroniques pour comparaison ● Forte sensibilité au spin-parité ● Surestimation des données surrogate d’un facteur 3-5 Dans la région où la capture représente seulement quelques % de la desexcitation, une variation de quelques % en absolue à cause du « spin-parity mismatch » peut représenter plusieurs facteurs en relatif. . ● Choix d’une expérience complémentaire où:  la fission ne fait pas partie des voies de désexcitation  le dispositif expérimental est très complet Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

L’expérience 3He + 174Yb 9/29 6 3He (3He,p) (3He,d) (3He,t) (3He,α) ● Cible mince de 174Yb (250 μg/cm²) évaporée sur support fin carbone (50 μg/cm²) ● Facilité: Tandem 15MV de l’IPN Orsay ● 3He @ 24 MeV 176Lu 175Lu 174Lu 173Yb 174Yb 3He (3He,p) (3He,d) (3He,t) (3He,α) 175Lu+n 174Lu+n (T1/2=3.31a) 173Lu+n (T1/2=1.37a) 172Yb+n ● Un seul projectile 3He ● Plusieurs systèmes composés accessibles! . ● Données neutroniques existantes pour 175Lu(n,γ) et 172Yb(n,γ) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Le dispositif expérimental (1/2) 10/29 6 6 détecteurs Ge 4 scintillateurs C6D6 174Yb(3He,p)176Lu* ∆E-E CIBLE 174Yb 3He γ ∆E-E Ejectile NSINGLES Détection des éjectiles ● Identification du noyau composé associé à la voie de transfert ● Cinématique des réactions de transferts: θ + Eejectile + Q  E* du noyau composé  NSINGLES(E*) : nombre de protons (=176Lu* formés) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Le dispositif expérimental (2/2) 11/29 6 Probabilité de capture radiative: Efficacité de détection pour un événement de capture Nombre de noyaux composés qui émettent des gammas Nombre total de noyaux composés 6 détecteurs Ge 4 scintillateurs C6D6 ∆E-E CIBLE 174Yb 3He γ ∆E-E Ejectile NSINGLES C6D6: scintillateur organique liquide détectant les gammas jusqu’à 10 MeV (peu résolu en énergie, interaction Compton) ● Ge: spectroscopie des noyaux excités à basse énergie (< 1 MeV) NCOINC NCOINC(E*): nombre des coïncidences entre un proton et un gamma (= 176Lu* qui émet un gamma) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Photos du dispositif expérimental 12/29 6 Probabilité de capture radiative: Efficacité de détection pour un événement de capture Nombre de coïncidence entre un éjectile et un gamma détecté dans un C6D6 Nombre total d’éjectile Télescopes ∆E-E Cible 174Yb Germanium Cible C6D6 3He Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

NSINGLES(E*) 6 13/29 Soustraction des contaminants: NSINGLES brut 12C ● Réactions du faisceau d’3He avec le support en C et les impuretés (O). ● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité! NSINGLES brut θ=130° - Piste 8 12C 16O 13C pour s’affranchir de réactions contaminantes Après soustraction, les évenements singles « proton » correspondent bien à la formation d’un noyau de 176Lu! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

NSINGLES(E*) 6 13/29 Soustraction des contaminants: NSINGLES brut 12C ● Réactions contaminantes avec le support en C et les impuretés (O). ● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité! NSINGLES brut θ=130° - Piste 8 12C 16O NSINGLES support C 13C (mesuré avec un support de carbone vierge) pour s’affranchir de réactions contaminantes Après soustraction, les évenements singles « proton » correspondent bien à la formation d’un noyau de 176Lu! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

NSINGLES(E*) 6 13/29 Soustraction des contaminants: 12C NSINGLES = ● Réactions contaminantes avec le support en C et les impuretés (O). ● Les éjectiles émis dans ces réactions donne une mauvaise identification du noyau excité! θ=130° - Piste 8 12C NSINGLES = NSINGLES brut - NSINGLES support C 16O 13C pour s’affranchir de réactions contaminantes Après soustraction, les évenements singles « proton » correspondent bien à la formation d’un noyau de 176Lu!  Rejet systématique des zones contaminées par 12C et 16O.  Bonne soustraction du 13C dans la zone d’intérêt (Sn<E*<Sn+1 MeV ) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

NCOINC(E*) – Analyse des C6D6 14/29 6 Coïncidence entre un éjectile et un évenement dans un des C6D6; ● Temps entre signal ∆E et signal C6D6 = 37ns Détection d’un gamma: ● Discrimination neutron-gamma par « Pulse Shape Discrimination » Détection d’un gamma de capture radiative: ● E*>Sn  Compétition avec l’émission de neutron ● Le noyau résiduel après émission de neutron peut à son tour décroître par émission de gammas. ● Suppression de la contribution inélastique (n’γ) avec un contour sur l’énergie de détection des gammas. Peu de capture thermique au sein du C6D6 ● Neutrons d’évaporation rejetés par analyse de forme du signal . Soustraction des gammas provenant du support C Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Efficacité de détection d’un événement de capture 15/29 6 Ecascade=E* εc (E*), une quantité difficile à déterminer: ● dépend du chemin de la cascade ● multiplicité, énergie des gammas de la cascade ? Techniques pour déterminer l’efficacité indépendamment du chemin de la cascade Principe de détection totale de l’énergie en combinaison avec la technique des fonctions de poids: ● utilisé habituellement dans le cadre des mesures neutroniques à n_TOF (CERN) et GELINA (IRMM) Pour une énergie de cascade donnée (5MeV), l’efficacité de détecter un gamma de 5 MeV n’est pas la même que celle de détecter Méthode de l’efficacité constante: ● méthode basée sur une hypothèse d’efficacité constante ● permet de déterminer facilement l’efficacité dans le voisinage de Sn dans une réaction « surrogate » Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Probabilité qu’un γ-incident Ei dépose Ed dans le détecteur Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse Probabilité qu’un γ-incident Ei dépose Ed dans le détecteur Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse ● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV. Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse ● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV. ● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse ● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV. ● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation ● Détermination des fonctions de poids WE* par minimisation Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Détection totale de l’énergie & Fonctions de poids 16/29 6 Principe de détection totale de l’énergie: ● Basée sur deux conditions: 1/ Faible efficacité de détection 2/ Efficacité proportionnelle à l’énergie ● L’efficacité de détection d’une cascade εc est alors indépendante du chemin de la cascade: Fonctions de poids: ● Notre dispositif doit vérifier la condition n°2 ● On pondère artificiellement la fonction de réponse de notre dispositif C6D6 avec des fonctions appropriées Préciser que je vais perdre l’audience Une technique difficile: ● Simulation de la fonction de réponse ● Validation avec des réponses expérimentales jusqu’à 7 MeV. ● Construction de la fonction de réponse continue par interpolation ● Détermination des fonctions de poids WE* par minimisation ● Pondération des spectres C6D6 afin que εc=k.E* Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Méthode d’efficacité constante 17/29 6 Une méthode simple : ● E*<Sn accessible dans les réactions « surrogate » +5%/MeV Puisque l’efficacité est constante de Sn-1 à SN , il semble raisonnable de dire qu’elle est aussi constante de Sn à Sn+1. Le calcul TALYS montre que la multiplicité gamma de la cascade est quasi constante au voisinage de Sn. Zn fin nous avons comparé l’efficacité obtenue sous le Sn avec celle obtenue par la technique des fonctions de poids: un excellent accord est obtenu au voisinage de SN! ● Rapport constant sous le Sn  efficacité constante au dessus du Sn ● Calculs TALYS de multiplicité gamma: faible variation dans le continuum ● Excellent accord avec l’analyse des fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn <E*< Sn + 1 MeV Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Probabilités de capture radiative (C6D6) 18/29 6 (3He,p)176Lu* (3He,d)175Lu* (3He,t)174Lu* (3He,α)173Yb* Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. . ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV ● Probabilité accompagnée de leur matrice de variance-covariance Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Emergence des gammas du noyau résiduel après émission de neutron Analyse des Germaniums 19/29 6 ● Analyse spectroscopique des noyaux excités formés en fonction de E* Emergence des gammas du noyau résiduel après émission de neutron ● Coïncidence en temps éjectile-gamma (Ge) Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. ● Identification des transitions relatives à la voie (3He,pγ) et à l’ouverture de la voie inélastique (3He,pn’γ).  Cible isotopiquement pure Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Probabilités de capture radiative (Ge) 20/29 6 ● Suivre l’intensité de transitions choisies du noyau composé d’intérêt en fonction de E* ● Normalisation sous le Sn 388.9 9- 4+ 381.3 3+ 299.3 2+ 233.1 1+ 35ns (194.4) 8- 184.1 1- 3.6h (122.8) stable (0.0) 7- 176Lu* ● Avantage: on choisit une transition connue ● Inconvénient: la statistique (3He,p)176Lu* (3He,d)175Lu* Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. Pas d’erreur systématique sévère, ni de mauvaise suppression des gammas inélastique (n’g) ● L’alimentation des transitions choisies est indépendante de l’E* OU ● Toutes les cascades empruntent les transitions sélectionnées. ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV ● Probabilité accompagnée de leur matrice de variance-covariance (3He,t)174Lu* (3He,α)173Yb*  Validation de l’analyse C6D6 Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

MESURE (réaction surrogate) Extraction de la section efficace de 175Lu(n,γ) 21/29 6 CALCUL MESURE (réaction surrogate) (MODELE OPTIQUE) ● Potentiel optique déformé ● Calcul TALYS (ECIS-06) ● Incertitudes <5% 174Yb(3He,pγ)176Lu* 175Lu(n,γ) Précision de 5% sur la section efficace de formation du NC ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV ● Surestimation de la sections efficace « surrogate » d’un facteur 3 ! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Interprétation de la voie 174Yb(3He,p)176Lu* 22/29 6 ● Comparaison de la Pγ exp. avec des calculs TALYS (n, γ) et (γ, γ) ● Ajustement des paramètres statistiques (densités de niveaux – « γ-strength-functions ») dans TALYS Dans les trois cas, c’est bien le lutétium 176 qui décroit. On observe un grand désaccord entre notre probabilité expérimental et la probabilité de capture induite par neutrons. Mais un relatif bon accord avec la réaction induite par photons est observé. Puisque les rapports d’embranchement sont indépendant de la voie d’entrée, cela signifie que les différences sont dûes aux différences de spin peuplés dans les diverses réactions. Le spin du noyau composé formé est composé de …. Dans le cas 1…. Dans le cas 2, ● cas de 175Lu+n: ● cas de 176Lu+γ: Spins peuplés dans 174Yb(3He,p) proche de ceux peuplés dans (176Lu +γ)? Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

FIT <J>=7 ħ σ=2.3 ħ Distribution des moments angulaires peuplés 23/29 6 Distribution de spin modélisée par une gaussienne indépendante de l’E* Rapport d’embranchement calculé avec TALYS FIT Dans cette thèse, puisqu’il est très difficile de calculer les distributions de spins, nous avons développé une méthode permettant de déterminer expérimentalemnt ces distributions en se servant de la dépendance en spin de la desexcitation. On contraint la distribution de spin en fittant notre probabiltié expérimental avec les rapports d’embranchement calculé. <J>=7 ħ Sn σ=2.3 ħ ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV 174Yb(3He,p)176Lu* Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Interprétation des résultats 24/29 6 E* ● Compétition neutron/gamma ● Règles de sélectivité ● La voie (n,n) est la réaction dominante Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. J=3-4 11/2+ n 9/2+ Sn 7/2+ Pγ 175Lu γ 1 ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV 7- E* Sn 176Lu* Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Interprétation des résultats 24/29 6 E* ● Etat du noyau résiduel très sélectif:: l’émission de neutron est défavorisé! ● La compétition renforce l’émission γ Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. J=7 11/2+ 9/2+ n Sn 7/2+ Pγ 175Lu γ 1 ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV 7- E* Sn 176Lu* Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Interprétation des résultats 24/29 6 ● Les premiers états excités du noyau résiduel sont très sélectifs. ● Les transitions vers les premiers états excités du noyau résiduel sont aussi très improbables.  Désexcitation gamma par défaut  Origine de la surestimation de la Pγ E* J=7 Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. n’ 11/2+ 9/2+ Sn γ n 7/2+ 175Lu ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV 7- 176Lu* Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

<J>=4 ħ σ=3.2 ħ Interprétation de la voie 174Yb(3He,αγ)173Yb* 6 25/29 6 172Yb(n,γ) ● Surestimation de la section efficace de 172Yb(n,γ) d’un facteur 10! ● Fit de la probabilité expérimentale pour déduire la distribution de spins:  Spins peuplés plus élevés <J>=4 ħ Le spin moyen est plus élevé ( d’environ 3 ħ ) dans la réaction 174Yb(3He,p)  L’émission de neutron est défavorisé et la compétition renforce l’émission γ L σ=3.2 ħ Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Synthèse 26/29 6 ● Forte sensibilité de la capture radiative à la différence de spin  Petite variation de la probabilité en absolue = plusieurs facteurs en relatif! ● Rôle et quantification de la distribution de spin du noyau composé  Spins moyens peuplés en transfert plus élevés de 3-4 ħ . ● Etats de basse énergie du noyau résiduel après émission de neutron très sélectifs!  La différence de spins défavorise l’émission de neutron  La compétition renforce l’émission gamma ● Densités de niveaux plus élevées avec la masse et E*:  Cas des actinides plus favorable  Réduction des déviations entre données « surrogate » et neutroniques Puisque la sélectivité des états du noyau après émission de neutrons est à l’origine des importants désaccords observés, le cas des actinides où la densité de niveaux est plus forte, est un cas plus favorable. Nous pensons aussi que cette étude permet aussi de mieux comprendre la raison pour laquelle les expériences de substitution dédiées à la fission fonctionne. ● Meilleure compréhension des expériences de substitution dédiées à la fission Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Perspectives – L’importance des distributions de spins 27/29 6 ● Probabilités « surrogate » précieuses si on connait les distributions de spins! ● Des avancées théoriques importantes pour le calcul des distributions de spin pour les transferts de type « stripping » et « pick-up », par exemple (p,d), (d,p) et (3He,α) ● Les distributions de spin « expérimentales » de ce travail peuvent être élargies à d’autres cibles  dépendance de la distribution de moment angulaire avec le noyau? . Si on connaissait les distributions de spins… Méthode surrogate dépendant de Jπ: Connue (calcul ou exp.) Paramètres du modèle statistique contraints Mesurée Si des progrès sont fait dans ce sens et qu’on connaissait les distributions de spins dans les réactions de transfert, on pourrait alors utiliser ces distributions dans notre modèle statistique. On pourrait alors contraindre les paramètres du modèle statistique pour reproduire les probabilités de capture radiative mesurée dans les réactions surrogate. On pourrait alors calculer des sections efficaces fiables en couplant les rapports d’embranchement ajustés avec un calcul de modèle optique pour la formation du noyau composé dépendant du spin et de la parité! Déduction de sections efficaces impossibles à obtenir autrement! ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV FORMATION DESEXCITATION CALCUL TALYS (ECIS) PARAMETRES AJUSTES!! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Perspectives 28/29 6 ● Expérience de validation avec une réaction (d,p) dans la région des actinides: 238U(d,p)239U*  238U(n,f) et 238U(n,γ) Réactions surrogate en cinématique inverse avec des faisceaux d’ions radioactifs: ● Cibles cryogéniques (CHYMENE)  réactions (p,d) et (d,p) ● Etudes de la fission / capture radiative des fragments de fission et actinides sur les installations SPIRAL2 et HIE-ISOLDE. ● Etudes de régions inaccessibles en cinématique directe ● HIE-ISOLDE: Faisceaux d’Ac, Th, Pa en 2015 . F-ELISe (Fission @ Electron-Ion Scattering experiment): ● Collision électrons - ions lourds radioactifs à des énergies relativistes ● Réaction de substitution: (e,e’) ● Etat du noyau fissionnant bien défini (A, Z, E*,moment angulaire!!) ● Probabilité de fission surrogate ● Etude de la fission: Identification des fragments de fission en A,Z Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

CONCLUSION 29/29 6 ● La méthode surrogate dédiée à la capture radiative est mise à mal ● Expérience 3He+174Yb ● Couplage de deux dispositifs de détection gamma (C6D6 / Ge):  probabilité de capture mesurée par deux méthodes indépendantes au sein de la même expérience .  méthode alternative pour déterminer l’efficacité ● Désaccord important des données « surrogate » avec les données neutroniques  Déduction des distributions de spins peuplés  Sélectivité de l’émission de neutrons ● La méthode de substitution est une réaction de transfert ou inélastique permettant de mimer une réaction neutronique, et qui est basée sur le fait que la désexcitation ne dépend que de son énergie d’excitation. (approx. Weisskopf-Ewing) ● Ca marche bien pour les sections efficaces neutroniques de fission. ● La méthode est mise à mal dans le cas de la capture radiative.  La probabilité chute très vite au Sn: un écart de quelques % en absolue peut correspondre à plusieurs facteurs en relatif.  Surestimation de la probabilité de capture radiative d’un facteur 3 à 10! ● Indispensable pour accéder à des noyaux de très courte durée de vie ● La clé du problème: les distributions de spins  besoin des théoriciens ● De nombreuses perspectives ● Les réactions « surrogate »: un sujet de premier plan! ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

REMERCIEMENTS 6 B. Jurado1, V. Méot2, O. Roig2, C. Théroine2 , M. Aïche1, A. Bail2 , G. Barreau1, E. Bauge2, A. Blanc2 , J.T. Burke9 , N. Capellan1,7, P. Chau2 , I. Companis1, S.Czajkowski1, J.M. Daugas2, X. Derkx5 , L. Gaudefroy2, F. Gunsing4, B. Haas1, G. Kessedjian1,7, I. Matea6, L. Mathieu1, P. Morel2, N. Pillet2, M.G Porquet8, P. Romain2, K.-H. Schmidt1, O. Sérot3 , J. Taieb2, L. Tassan-Got6, I. Tsekhanovich1 1CENBG Bordeaux, CNRS/IN2P3, Université Bordeaux 1 2CEA – DAM – DIF 3CEA – Cadarache , DEN/DER/SPRC/LEPh 4CEA – Saclay , DSM/DAPNIA/SPhN 5GANIL, CNRS/CEA 6IPN Orsay, CNRS/IN2P3 7LPSC Grenoble, CNRS/IN2P3 8CSNSM Orsay, CRNS/IN2P3 9Lawrence Livermore National Laboratory, California, USA Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points.

91Zr: 1 niveau 92Zr* 155Gd: 60 niveaux 156Gd* 235U: 90 niveaux 236U* Nombre d’état du noyau résiduel après émission de neutrons sous 1 MeV: 91Zr: 1 niveau 92Zr* 155Gd: 60 niveaux 156Gd* 235U: 90 niveaux 236U*

Géométrie compacte et complexe Faisceau 3He Vue d’ensemble Géométrie compacte Made in CENBG (méca, elec, design du dispositif) Chambre de réaction

Suppression des gammas provenant de la voie inélastique (n’gamma) Ncoinc 7 Suppression des gammas provenant de la voie inélastique (n’gamma) Correspond au nombre de noyau composé formé qui décroit par émission gamma. Seuil sur l’énergie de détection des gammas: 200keV – 400 keV. Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

La méthode des ratios 6 Section efficace inconnue Référence . ● Méthode développée en 2005 à Livermore/Berkeley ● Deux mesures « surrogate » identiques sur deux cibles différentes ● Certaines quantités s’annulent dans le rapport! ● Réduction des erreurs systématiques ● Compensation des effets de moments angulaires dans certains cas ● Compensation des effets de pré-équilibre aux hautes énergies Différentes mais similaires et voisines. Avantage: pas besoin de mesurer le nombre total d’évenements, qui disparait dans le rapport. Réduction des erreurs systématiques. Si les deux réactions sont similaires, les effets dûs à la difference de spin parité peuplés se compensent dans le rapport. Idem pour des effets de préequilibre lorqu’on s’interesse à des énergies plus hautes. . ● Sévères limitations dans des régions dominées par des noyaux radioactifs: σ(n,γ) de référence inexistantes et cibles plutôt rares! Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Réaction « surrogate » connue Etat de l’art (ratios) 6 Réaction « surrogate » Réaction désirée Réaction « surrogate » connue Réaction connue Référence 236U(d,pf)237U* 238U(d,d’f)237U* 236U(n,f) 237U(n,f) 238U(d,pf)239U* 236U(d,d’f)239U* 238U(n,f) 235U(n,f) C. Plettner et al. (2005) 238U(α,α’ f)238U* 236U(α,α’ f)238U* J.T. Burke et al. (2006) 238U(3He,α f)238U* 235U(3He,αf)234U* 233U(n,f) B.F. Lyles et al. (2007) 171Yb(3He,3He’γ)171Yb* 172Yb(3He,αγ)171Yb* 170Yb(n, γ) 161Dy(3He,3He’γ)161Dy* 162Dy(3He,αγ)161Dy* 160Dy(n, γ) 160Dy(n,γ) B.L. Goldblum et al. (2008) 234U(α,α’ f)234U* S.R. Lescher et al. (2009) 232Th(3He,3He’f)232Th* 232Th(3He,αf)231Th* 231Th (n,f) 230Th(n,f) 236U(3He,3He’γ)236U* 236U(3He,αγ)235U* 234U(n,f) (2009) 162Dy(3He,3He’γ)162Dy* 163Dy(3He,αγ)162Dy* 161Dy(n, γ) 164Dy(3He,3He’γ)164Dy* 163Dy(n, γ) 160Dy(n, γ) (2010) 171Yb(d,pγ) 171Yb(n, γ) 173Yb(d,pγ) 173Yb(n, γ) R. Hatarik et al. (2010) 239Pu(α,α’ f)239Pu* 238Pu(n,f) 236U(α,α’ f)236U* 235U(α,α’ f)235U* J.J. Resler et al. (2011) 238U(3He,pf)240Np* 239Np(n,f) 236U(3He,pf)238Np* 237Np(n,f) E. Norman et al. Section efficace inconnue Reference En général, on utilise deux réactions identiques sur deux cibles similaires et voisines. Avantage: pas besoin de mesurer le nombre total d’évenements, qui disparait dans le rapport. Réduction des erreurs systématiques. Parce que dans certains cas, les effets de moments angulaires s’annulent, c’est très difficile d’interpreter ces expériences dans le cadre d’une validation de la méthode. Les conditions selon lesquelles la méthode des ratios donne de bons résultats ne sont pas claires. Si les deux réactions sont similaires, les effets dûs à la difference de spin parité peuplés se compensent dans le rapport. Idem pour des effets de préequilibre lorqu’on s’interesse à des énergies plus hautes. . ● Critères de validité flous ● Interprétation des résultats difficile (annulation possible des effets de spins) Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

Etalonnage des télescopes: ● avec les réactions de transfert: 208Pb(3He,d)209Bi* 208Pb(3He,α)207Pb* ● Etats excités bien connus ● Avantage: étalonnage dans la gamme d’énergie d’interêt Résolution en énergie des télescopes:

Interprétation de la voie 174Yb(3He,α)173Yb* 28/35 6 ● Ajustement des paramètres statistiques (densités de niveaux – fonctions de forces) dans TALYS ● Comparaison de la probabilité mesurée dans 174Yb(3He,αγ)173Yb* avec les probabilités calculés: 172Yb(n,γ)173Yb* 173Yb(γ,γ)173Yb* ● Le noyau résiduel est un pair-pair  observation de la compétition avec l’émission de neutrons Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. Spin du noyau composé Moment Angulaire orbital ● 172Yb(n,γ), <J>=0+(1/2 ) ħ (considérant des neutrons « s-wave ») ● 173Yb(γ, γ), <J>=(5/2)±1 ħ (considérant des photons E1) Spin de la cible Spin du projectile ● Hypothèse conforté par les calculs et l’expérience ● Excellent accord avec les fonctions de poids. ● Domaine de validité: Sn<E*<Sn + 1 MeV ● Spins peuplés dans la réaction 174Yb(3He,α) plus élevés que dans 172Yb(n,γ) et 173Yb(γ, γ) ● Les ouvertures des voies 4+, 6+ et 8+ laisse présager des spins élevés Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

FIT <J>=4 ħ σ=3.2 ħ Distribution de spin dans 174Yb(3He,a)173Yb* 6 Distribution de spin modélisée par une gaussienne indépendante de l’E* Rapport d’embranchement calculé avec TALYS FIT Important pour les évaluateurs pour définir l’origine des erreurs systématiques et le degré d’interdépendance entre nos points. <J>=4 ħ Sn σ=3.2 ħ Soutenance de thèse Guillaume Boutoux 25/11/2011

A B I E* 11/2+ 9/2+ BfA=6.32MeV 7/2+ J≈6 Sn=5.53MeV 241Am 11/2- 158 keV 9/2- 93 keV 7/2- 41 keV A Sn=5.53MeV 241Am B 243Am(3He,αf)242Am* II I E* 242Am*

A B I E* 11/2+ 9/2+ J≈6 n’ BfA=6.32MeV 7/2+ 241Am Sn=5.53MeV fission BfA=6.32MeV n’ 7/2+ 11/2- 158 keV 9/2- 93 keV 7/2- 41 keV A 241Am Sn=5.53MeV B 243Am(3He,αf)242Am* II I E* Noyau fissionant Impair-pair!!! 242Am*

Les réactions directes excitent les états single-particle du noyau composé. Le moment angulaire dépend clairement de la structure single-particule du noyau composé!