Mesure de sections efficaces (n,xnγ) d’intérêt pour le cycle électronucléaire Présentation Rencontres Jeunes Chercheurs 2014, 17 – 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle – groupe GRACE (IPHC)

Plan Contexte général Réactions (n,xn) – généralités Mesures (n, xn γ) Réacteurs nucléaires Données évaluées Réactions (n,xn) – généralités Mesures (n, xn γ) Dispositif expérimental Analyse de données Conclusion et perspectives … RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Contexte général Contexte : besoin energie augmentent, production d’énergie par centrales nucléaires. Histoire: depuis années 50 nouvelles générations Fr: REP, U5 (MOX ??? Vérif), fission n thermique, stocks 100 ans transition Solution possible : étude nouvelle génération de réacteurs (gen 4) Actuellement : Réacteurs à eau pressurisée Combustible : 235U (~ 0,7 % de l’uranium naturel) Fission induite par neutrons thermiques (En < 0,2 eV) Stocks mondiaux : environ 100 ans RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Réacteurs de Génération IV Contraintes Sécurité et fiabilité Réduction des déchets Protection contre les agressions extérieures Réduction des coûts Réduction de l’utilisation des ressources naturelles Nouveaux cycles de combustible Cycle 232Th/233U Cycle 238U/239Pu 92 238 𝑈+ 0 1 𝑛 → 92 239 𝑈 𝛽 − 93 239 𝑁𝑝 𝛽 − 94 239 𝑃𝑢 90 232 𝑇ℎ+ 0 1 𝑛→ 90 233 𝑇ℎ 𝛽 − 91 233 𝑃𝑎 𝛽 − 92 233 𝑈 Cycles régénérateurs ou surgénérateurs Stocks présents en grande quantité : plusieurs dizaines de milliers d’années fertile fissile Nouvelle génération doit répondre à plusieurs contraintes Nouveaux combustibles (->nouveaux cycles) envisagés. Explications surgénération en backup Exemples nouvelles génératoins (nn exh). Transition: RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Réactions dans une centrale Réactions dans un réacteur nucléaire : Radioactivité Fission Diffusions élastiques et inélastiques Production de nombreux isotopes (actinides par capture, produits de fission…) Demandes de mesures de précision (< 10 %) : NEA Nuclear Data High Priority Request List Nombreux nucléides Large gamme en énergie Différentes réactions Dans réacteurs : nombreuses réactions Production isotopique. -> Réactions + nouvelles contraintres -> nécessite connaître plus précisément réactions, donc nouvelles données nucléaires Transition : l’étude des nouveaux réacteurs est faite par simulations numériques RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Données évaluées Simulations utilisent des données évaluées Phénoménologique ou Microscopique Contraintes expérimentales Données expérimentales Modèles théoriques Données évaluées (ex : ENDF, JEFF, JENDL…) Études de sensibilité (puissance thermique, keff…) Simulations utilisent des données évaluées Donnée évaluées = données mesures + modèles théo contraints par mesures Importance de grandes précisions : études de sensibilité Simulation numérique du réacteur RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Données évaluées : exemple État de l’art : 40 mesures dans EXFOR entre 1956 et 2009 et 8 mesures intégrales Importantes différences entre les données expérimentales et les données évaluées Incertitudes : ~20% sur les sections efficaces 238U(n,n’) Précision requise dans la High Priority Request List de la NEA : 5 % Exemple de donnée évaluée sur U8(n,n’) (le groupe a travaillé sur ce noyau entre autres) Présenter le graphe Quelques mesures, juste <2 Mev et 14 mev, importantes incertitudes. Noyau connu ?... Oui et non NEA : demande de 5% incertitude RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Cette méthode permet la mesure de la section efficace (n,xn γ). Réactions (n,xn) - généralités Dans un réacteur, les réactions (n, xn) influent sur : Mécanismes de perte d’énergie Multiplication des neutrons Production d’isotopes radioactifs Méthodes de mesure : Mesure directe des neutrons secondaires Activation Spectroscopie gamma prompte Nous étudions les réactions de diffusion inélastique. Elles influent sur des trucs On les mesure par 3 méthodes (limites de chacune ?) Nous spectro. Méthode indirecte. Explications avec schéma. Méthode permettant mesure n,xnG. Signature transitions, mais pas n,xntot direct Cette méthode permet la mesure de la section efficace (n,xn γ). La raie γ signe la réaction Couplage possible à des installations temps de vol Possibilité d’utiliser des faisceaux « blancs » RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Réactions (n,xn) - généralités Niveaux excités Transition non mesurée Niveau fondamental 𝑍 𝐴 𝑌 ∗ Pour mesure n,xntot on a besoin de mesure ttes transitions vers fondamental. On ne les a pas : les modèles théoriques (structures, modèles optiques (?) ) complètent ces manques, 𝜎 𝑛, 𝑥𝑛𝛾 𝑚𝑒𝑠𝑢𝑟é𝑒 𝜎 𝑛, 𝑥𝑛 𝑡𝑜𝑡𝑎𝑙𝑒 Modèles théoriques Calcul de la section efficace totale : Paramètres structure RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Dispositif expérimental Installation temps de vol (GELINA – IRMM) Faisceau de neutrons : Énergies : ~ eV à ~25 MeV Faisceau pulsé à 800 Hz Flux total : 3,4.1013 neutrons.s-1 Mesures à 30 m, flux : 3,05.106 neutrons.s-1 électrons Cible U neutrons Zone de vol 30 m Alors maintenant, les mesures ! Gelinal Geel, Belgique. Installation temps de vol Faisceau blanc, produit par e-… Flight path 30m RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

GRAPhEME GeRmanium array for Actinides PrEcise MEasurements 1 chambre à fission (dépôt 235U) + 4 diodes HPGe planaires (Ø 30 et 50 mm, épaisseur 20 et 30 mm) Faisceau neutrons Faisceau neutrons Acquisition digitale : TNT2 (IPHC). Enregistrement : Temps de l’interaction Énergie γ déposée Dispositif grapheme. 1 CF (235U: mesure neutrons)+ 4 HPGe (G), positionnés comme visible Acquisition : on enregistre temps de l’intéraction + énergie déposée Mesures par temps de vol pour énergie neutrons Blindage : cuivre, cadmium, plomb RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Analyse de données : mesures par temps de vol Production des neutrons et du γ flash Détecteur Fréquence de répétition : 800 Hz Distance : 30 m Temps de vol En 13 μs 200 keV 2 μs 1 MeV 0,8 μs 5 MeV 0,4 μs 25 MeV Comment ça marche ? Production G + n. G flash nous donne le start Mesures à 30 m, résolution en énergie (neutrons) : À 20 MeV : 0,86 MeV À 100 keV : 0,3 keV RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Analyse de données : cible de zirconium naturel Radioactivité (137Cs) 90Zr(n,n’) 92Zr(n,n’) Exemple résultats. Graphe : temps de vol vs energie gamma, On reconnait le gamma flash, en 1er, puis suivent les différentes réactions. Visible avant ? Radioactivité. (e+,e-) γ flash RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Analyse de données : cible de zirconium naturel Spectre (n, 2n) - 6 à 20 MeV # Spectre (n, n’) – (~)0 à 6 MeV 91Zr (n,n’) 93Zr (n,n’) 89Zr (n,n’) 90Zr (n,n’) Idem, projections temps (àgauche) et En (à droite) Remarque proportion de données par gamme en énergie (-> demande beaucoup de stat) Gamma : on identifie les transitions (on voit ici qqs différences entre n,2n et n,n’), on estime le nb de G, et on effectue des coupures tof plus petites, pour calcul. On voit qu’on reconnait bien les transitions Calcul section eff ? # RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Analyse de données : calcul de sections efficaces 𝑁 é𝑚𝑖𝑠 =𝜎. 𝑁 𝑖𝑛𝑐𝑖𝑑𝑒𝑛𝑡 . 𝑁 𝑐𝑖𝑏𝑙𝑒 Mesures et données constructeur Détecteurs HPGe Section efficace Chambre à fission (CF) 𝑑𝜎 𝑑Ω 𝑛, 𝑥𝑛𝛾 𝜃=110°,150° = 𝑁 𝛾 𝑑é𝑡𝑒𝑐𝑡é𝑠 𝜀 𝐻𝑃𝐺𝑒 . 𝑁 235 𝑈 𝜀 𝐶𝐹 𝜎 235 𝑈 𝑛,𝑓 𝑁 𝑃𝐹 . 1 N cible Prise en compte de la distribution angulaire : la méthode de Gauss. Détermination expérimentale de : εHPGE, Ncible, εCF . Précision de ces éléments : ~ 2 %. Calcul section efficace. Fonction particules émises (G), Nincident et Ncible. Nos mesures, effecutées à angles donnés RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Conclusion et perspectives Le zirconium est présent dans les alliages des crayons de combustible. Il est soumis à d’importants rayonnements. 90Zr (n, n’) État de l’art diffusion inélastique (1955 – 2014) : 90Zr (n, n’)tot: 7 mesures de sections efficaces 91,92,96Zr(n, n’)tot : pas de données dans EXFOR Besoins de données nucléaires Conclusion / perspectives Travail sur Zr Travaux à venir : analyse des données acquises (cible de zirconium naturel, ~ 1300 h sous faisceau), comparaison avec modèles théoriques (ex : TALYS, EMPIRE), calcul des incertitudes sur les résultats… RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Remerciements EC/ JRC-IRMM, Geel, Belgique O. Capdevielle, A. Bacquias, Ph. Dessagne, G. Henning, M. Kerveno Institut Pluridisciplinaire Hubert Curien, Université de Strasbourg, France A.J.M. Plompen, F. Belloni, M. Nyman, E. Pirovano, J.C. Drohé, R. Wynants, W. Motta, G. Sibbens, A. Moens, S. Melis EC/ JRC-IRMM, Geel, Belgique C. Borcea, A. Negret, A. Olacel, G. Suliman Nat. Inst. Of Phys. And Nucl. Eng., Bucharest, Roumanie P. Romain, M. Dupuis, S. Hilaire, B. Morillon CEA Bruyères-le-chattel D. Bernard, P. Lecomte, C. de Saint Jean CEA Cadarache RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle

Estimation de l’efficacité de d’une diode germanium Détecteur Cible Europium Préliminaire Préliminaire RJC 2014 - 17 au 21 novembre, Strasbourg Olivier Capdevielle