SGM Imagerie par diffusion incohérente : HAADF (STEM) Séminaire 10 2011 SGM Auteur : ESNOUF Claude CLYM

Introduction Vous êtes autorisé : A reproduire, distribuer et communiquer, au public, ce document, A modifier ce document, selon les conditions suivantes : Vous devez indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de référence : ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : 978-2-88074-884-5. Vous n'avez pas le droit d'utiliser ces documents à des fins commerciales. Vous pouvez accédez au format PDF de ce document à l’adresse suivante : http://docinsa.insa-lyon.fr/polycop/download.php?id=170621&id2=9

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IMAGERIE par DIFFUSION INCOHERENTE : HAADF (STEM) L’image est construite en mode balayage/transmission (STEM) par collection des électrons diffusés aux grands angles [bm, bM]. bm b M 2a Faisceau convergent Echantillon Détecteur annulaire Détecteur de champ clair En principe, l’angle bm est supérieur à un angle limite donné par : B est le facteur de Debye-Waller  0,005 nm2. L’angle b lim fixe la limite au-delà de laquelle la diffusion électronique est majoritairement à caractère incohérent.. En effet, l’interaction électrons/vibrations thermiques de réseau est prise en compte par le facteur B. L’intensité diffusée par une maille vaut alors : F2* exp(-B sin2q /l 2). Que devient la partie perdue : F2 * [1 - exp(-B sin2q /l 2)] ? Elle constitue la partie diffusion incohérente. La cohérence est perdue à cause de l’interaction électron/phonon qui fait perdre peu d’énergie à l’électron (qq 0,1 eV) mais lui fait subir de grands changement de sa quantité de mouvement (la masse de l’atome est importante relativement à la masse de l’électron). b lim= l  Ln(2)/B b lim = l  Ln(2)/B A. Compton (1892-1962) b lim  30 mrad si B = 0,0025 nm2 Analogie avec l’effet Compton

Diffusion incohérente : effet de Z F2 * exp(- B sin2q /l2) Aluminium (Z = 13) F2 * [1 - exp(- B sin2q /l2)] sinq /l (Å-1) sinq /l =  Ln(2)/B  Z2 Fer (Z = 26) sinq /l (Å-1) +Ze - e • Aux grands angles, la diffusion s’approche beaucoup de la diffusion de type Rutherford (ie diffusion par un centre diffusant ponctuel, le noyau atomique). Le facteur de diffusion électronique est alors approché par : fe(q) = [Z – fX(q)] = 2,39 108 Z (en m) Sir Ernest Rutherford (1871-1937) • En réalité, il faut tenir compte de l’écrantage par le cortège électronique qui pris en compte par un potentiel, dit de Wentzel-Yukawa : (ro = ao Z 1/3) ao = rayon de Bohr = 0.59 Å) L’intensité incohérente intégrée sur le 1/2 espace (angle solide p) varie alors comme Z4/3. En HAADF, l’intensité intégrée est comprise entre 2 et 4/3, on prend : IHAADF ~ Z1,7.

Doublets de colonnes à 0,139 nm dans le Si <110> (Jeol IPCMS). Imagerie HAADF : ses caractéristiques • Imagerie en mode STEM nécessairement (voir les problèmes liés à la résolution spatiale dans le séminaire ‘Emission électronique et résolution’) : Influence des caractéristiques optiques (CS, Brillance) + effet de localisation (en mode d’imagerie atomique). • Imagerie chimique (dite ‘Z-contrast’) : IHAADF ~ Z1,7 La discrimination d’ordre chimique est liée à l’écart de numéro atomique. Dans le cas des composés, la notion de Z moyen n’est pas la meilleure. Il vaut mieux utiliser l’écart de masse volumique r. Fincoh2 =  i (fi2)   i (Zi1,7) (pas d’interférences) IHAADF   i (Zi1,7) S t / Vc à comparer avec : r = i (Mi)/Vc   i (Zi)/Vc Doublets de colonnes à 0,139 nm dans le Si <110> (Jeol IPCMS). TiN AlN 50 nm r1 r2 S t En 2009, une équipe japonaise (Jeol) a obtenu la séparation des dumbbells du Ge [114], soit 0,047 nm (300 kV + correction Cs + émission froide). • Absence (ou presque) de contraste créé par la diffraction : Par exemple, des précipités cohérents sont imagés sans besoin de les mettre en contraste (meilleure statistique de comptage, …..). + Caractéristique absolument nécessaire pour la reconstrution des objets nanométriques par tomographie électronique. Simulation El Bouayadi, MATEIS Particules d’or sur bille de silice (Micrographies S. Benlekbir et al, MATEIS) 10 nm Image reconstruite d’une particule de Pd, (S. Benlekbir et al, MATEI S) 50 nm

HAUTE RÉSOLUTION 300 kV, FEI Titan STEM-HAADF (non corrigé) Imagerie atomique HAADF (cf ‘ Emission électronique ’) Précipités Al3ZrSc dans Al [T. EPICIER, K. SATO, T. KONNO, projet ElyT lab. Lyon-Tohoku University, Sendai-Japon] Coquille riche en Zr (Z = 40) Coeur riche en Sc (Z = 21) HAUTE RÉSOLUTION 300 kV, FEI Titan (correcteur de Cs), Tohoku University, Sendai-Japon STEM-HAADF (non corrigé) 5 nm

(R) est une zone amorphe (bord d’échantillon) Imagerie HAADF : les réglages Vasco Ronchi (1897-1988) Un point important est le réglage de la sonde via les condenseurs (les aberrations de l’objectif deviennent inopérantes). Réglage de l’astigmatisme condenseur à l’aide du ronchigramme. Test de Ronchi (R) Réseau à quelques traits (L) Système à tester (F) Faisceau sortant (E) Ecran Le point de convergence est près de (R). Ronchigrammes en relation avec l’aberration de sphéricité de (L). En HAADF (L) Système condensrur (F) Sonde électronique (E) Caméra Le point de convergence est près de (R) : réglage d’une faible défocalisation. (R) est une zone amorphe (bord d’échantillon) Ronchigrammes en relation avec la correction d’astigmatisme. Séminaire suivant : « HRTEM »