Diffusion inélastique et polarimétrie neutronique Cyrille Boullier Application à certains systèmes magnétiques de basse dimension CEA/DSM/DRFMC/SPSMS/MDN Thèse soutenue le 21 Octobre 2005 devant la commission d'examen : Louis-Pierre Regnault Bertrand Roessli Jane Brown Francis Tasset Damien Gignoux Rafik Ballou

Degré de liberté structural Degré de liberté magnétique Structure Structure nucléaire Structure magnétique } Diffusion élastique Excitations Magnons (ondes de spins) Phonons Diffusion inélastique } Amplitude de diffusion nucléaire: N(r,t) Opérateur scalaire Complexe Amplitude de diffusion magnétique: M (r,t) Opérateur vectoriel Complexe Système ordonné atomes + spins non-appariés Faisceau de neutrons

Structure Excitations Structure nucléaire Magnons (ondes de spins) Phonons Structure magnétique { { Superposition du signal neutronique Amplitude de diffusion nucléaire Amplitude de diffusion magnétique Interférences entre les amplitudes de diffusion

Règle de sélection des neutrons Opérateur interaction magnétique: 0MyMz0MyMz M (Q,t) = Q (M Q) = Axe x dans la direction du vecteur de diffusion Q. Axe y dans le plan de diffusion et perpendiculaire à Q. Axe z vertical. Trois amplitudes de diffusion qui peuvent interférer N(Q,t) M y (Q,t) M z (Q,t) kfkf kiki = k i - k f Projection du vecteur M dans le plan perpendiculaire à Q.

Fonctions de corrélation de paires σ N (Q, ω) T.F. σ M y (Q, ω) T.F. σ M z (Q, ω) T.F. Mesurer en diffusion inélastique les différentes fonctions de corrélation hybrides Inélastique + Faisceau polarisé + Interférences Q = ħ (k i – k f ) ħω = E i – E f k i 2 – k f 2 Fonctions de corrélation hybrides T.F. partie réelle M yz et partie imaginaire M ch T.F. partie réelle R y et partie imaginaire I y T.F. partie réelle R z et partie imaginaire I z Création de l'état excité apparition d'un couplage nucléaire-magnétique

Partie I - Instrumentation et polarimétrie

Analyse de polarisation longitudinale R.M. Moon, T. Riste, et W.C. Koehler. Phys. Rev., 181, pages , (1969) Animation Pour une direction α du champ magnétique, on mesure la projection de la polarisation du faisceau diffusé sur cette direction. Analyse Longitudinale Système de bobines d'helmoltz

Analyse de polarisation sphérique - CRYOPAD CRYOPAD - installé sur IN22. Schéma de principe - SNP Nutateur OUT Bobines de précessions Zone échantillon en champ nul Découplage de l' entrée et de la sortie F. Tasset. Physica B,156 & 157, page 627, (1989) Animation

Partie II – Système de spin planaire bidimensionnel BaCo 2 (AsO 4 ) 2

Composé BaCo 2 (AsO 4 ) 2 Ion magnétique Co 2+ (S=3/2) Plans d'atomes de Cobalt magnétiques bien séparés les uns des autres selon l'axe c: d intra 2.8Å d inter 7.8Å Système magnétique bidimensionnel Groupe d'espace trigonale centro-symétrique. 2 Réseaux de Bravais. Réseau de Cobalt en nid d'abeille dans le plan (a, b). c a b

Propriétés macroscopiques L-P. Regnault. Thèse, (1981) L-P. Regnault et J. Rossat-Mignod. Kluwer Academic Press, (1990) Système à forte anisotropie planaire Magnétisme de type XY Isotropie dans le plan (a, b) Transition de phase vers un état magnétique ordonné (T c = 5.4 K) Anomalie λ étroite à T c = 5.4 K Signal persistant à haute température jusqu'à 8T c caractéristique de fortes corrélations magnétiques quasi-bidimensionnelles.

Structure magnétique – état des connaissances Vecteur de propagation incommensurable k 0 = (0.265, 0, -1.33) Structure hélimagnétique (domaines d'hélicité +ε et -ε) avec les moments tournants dans le plan (a,b). Déphasage 85° entre les deux réseaux de Bravais. Chaînes quasi-ferromagnétiques faiblement couplées. (couplage à 90°, énergie d'interaction faible) Pour une hélice isotrope il y a égalité des composantes de Fourier dans le plan: M a* ·M a* * = M b ·M b * M ch = M a* ·M b * – M b ·M a* * (ε + – ε – )

Résultats expérimentaux en analyse sphérique Q = (101) – ~ parallèle à a * P yy = – P zz M c* ·M c* * – M b ·M b * P yz = P zy M c* ·M b * + M b ·M c* * Q = (009) + ~ parallèle à c * P yx = P zx M ch (ε + – ε – ) P yy = – P zz M a* ·M a* * – M b ·M b * P yz = P zy M a* ·M b * + M b ·M a* * Matrices corrigées de P 0 – 5min /état M a* ·M a* * << M b ·M b *

Résultats expérimentaux - P yz Dépendance de Pyz en fonction de Q c pour plusieurs familles de raies magnétiques Changement de signe Dépendance en sin α et cos α 2·Re(M a* ·M b * )·sinα – 2·Re(M c ·M b * )·cosα P yz = M a* ·M a* * ·sin 2 α + M c ·M c * ·cos 2 α + M b ·M b * α est l'angle entre Q et a*

Modèle pseudo-colinéaire Composante dans le plan (a,b): Chaînes ferromagnétiques orientées quasiment selon b ( |φ|~2° ) Séquence + + – – si le vecteur de propagation est commensurable k 0x = ¼ modulation des moments ou existance d'un défaut ordonné Composante hors du plan: Amplitude 1/10 de la composante magnétique dans le plan Tilt hors du plan |β|~4° Séquence indéterminée Représentation simplifiée

Insuffisances du modèle Forte anisotropie: le magnétisme est selon la direction b. Incommensurabilité du vecteur de propagation. Pas d'harmoniques 3k 0, 5k 0,... mesurées expérimentalement. +k0+k0 –k0–k0 a* b Structure spin-slip? Les mesures polarimétriques permettent de déterminer de petits angles φ ~ 2° et β ~ 4° Quelle est l'origine des tilts φ dans le plan et β hors du plan? Dzyaloshinski-Moriya?

Position du satellite magnétique Q= (0.27, 0, 4.67) Analyse longitudinale Contribution magnétique selon a* Contribution magnétique verticale selon b M a* ·M a* * << M b ·M b * En élastique à ω = 0 meV: ~ En inélastique à ω = 2.3 meV: Analyse longitudinale inélastique σ M y = σ xx sf – σ yy sf = σ yy nsf - σ xx nsf σ M z = σ xx sf – σ zz sf = σ zz nsf - σ xx nsf

Dispersion des excitations Gap magnétique en q = 0 (système anisotrope) Dispersion relativement plate selon a* à faible q Dispersion de type ferromagnétique selon la direction a*, perpendiculaire aux chaînes: avec: Δ meV gap magnétique Δ 1 0 meV Δ meV Satellite magnétique à ω = 0 meV Signature d'une excitation magnétique liée à un système de chaînes ferromagnétiques faiblement couplées. Cette excitation magnétique est en relation avec la structure magnétique sous-jacente

Analyse de polarisation sphérique inélastique Q = (0.73, 0, -1.67) ħω = 2.3 meV Termes longitudinaux P yy et P zz Fluctuations Termes transverses P yz et P zy P yz (Q, ω) + Les fluctuations s'expriment hors du plan avec un angle β identique à celui déterminé pour la structure magnétique. Ces fluctuations sont reliées à la structure magnétique Matrice corrigée de P min / état

Interprétation des mesures inélastiques ~ Modèle pseudo-colinéaire δM b δM c a* b β Fluctuations longitudinales c Modèle spin-slip +k0+k0 –k0–k0 a* b ~ isotrope en accord avec les résultats inélastiques c b Fluctuations transverses a* Q

Partie III – Système de chaînes et d'échelles de spins Sr 14 Cu 24 O 41

Le composé Sr 14 Cu 24 O 41 Structure composite Ion magnétique Cu 2+ (spin S=1/2) Pas de structure magnétique à basse température pour le composé pur. Structure naturellement dopée en trous Échelles Chaînes

Échelles de spins quantiques Dimères anti-ferromagnétiques selon les barreaux des échelles. État fondamental singulet (S=0) État excité triplet (S=1) Gap magnétique ~ 33 meV Cuivre (S=1/2) Oxygène Analyse longitudinale du spectre inélastique P 0 || Q

Interférences nucléaire-magnétique inélastiques (échelles) Analyse de polarisation longitudinale, avec un faisceau incident non polarisé P 0 = 0 Analyse de polarisation sphérique: détermination des parties imaginaires Signal magnétique fort Signal nucléaire fort Interférences nucléaire-magnétique? P αβ – P -αβ 2 Matrice de polarisation anti-symétrique En Q = (-4.5, 0, 0.5) à énergie 32 meV: signal: neutrons ~ 3h (sf et nsf) bruit de fond: 400 neutrons ~ 1h (sf et nsf) R y crée de la polarisation dans la direction y R z crée de la polarisation dans la direction z

Chaînes de spins quantiques L-P. Regnault et al. Phys. Rev. B, 59, page 1055 (1999) Environ 0.6 trous par atome de cuivre Dimères anti-ferromagnétiques Cellule Zhang-Rice (S=0) Ouverture d'un gap magnétique basse température Modèle de dimères quasiment isolés χ(T) 1/T·(3 + exp(J/k B T)) avec J 140K ~12meV Analyse de polarisation longitudinale Polarisation incidente parallèle à Q Dispersion des triplets

Interférences nucléaire-magnétique inélastiques (chaînes) Analyse de polarisation longitudinale, avec un faisceau incident non polarisé P 0 = 0 Signal magnétique fort Signal nucléaire faible En présence d'interférences, il y aura amplification du signal nucléaire grâce au signal magnétique. En Q = (-2, 0, 0.3) à énergie 10 meV: signal: 1000 neutrons ~ 3h (sf et nsf) bruit de fond: 50 neutrons ~ 3h (sf et nsf) Parties réelles des termes d'interférences nucléaire-magnétique ~ 0 Pas de signal nucléaire (ou très faible) Pas de mesure des parties imaginaires. Analyse de la chiralité dynamique (cas des excitations chirales).

Interprétation physique de la mesure des INMI Pour qu'il y ait rotation du vecteur polarisation du faisceau diffusé, il doit exister un vecteur axial A dans le problème. Existe-t-il un tel vecteur pour un état fondamental singulet non magnétique? M. Blume. Phys. Rev., 130, pages , (1963) S.V. Maleev. Sov. Phys.-Solid State, 4, page 2533 (1963) Couplage nucléaire-magnétique lors de la création de l'état excité. Briser la symétrie par renversement du temps. Polarisation favorable des phonons Parties imaginaires I y et I z (s'expriment uniquement dans les composantes transverses): Parties réelles R y et R z (s'expriment dans les composantes longitudinales et transverses):

État triplet sous champ magnétique (chaînes) Expérience en neutrons non polarisés. Champ magnétique vertical État magnétique excité triplet (S=1) Modes magnétiques notés |SS u > E = E G + gμ B HS u = E G ± ω Dans les chaînes, le système est purement magnétique. On applique un champ magnétique dans la direction u. État fondamental singulet (S=0) HH m +ω+ω–ω Excitations chirales? Chiralité dynamique?

Chiralité dynamique – analyse longitudinale Mesure avec un faisceau incident non polarisé P 0 = 0 M ch crée de la polarisation dans la direction x, parallèle au vecteur de diffusion Q Contribution chirale? M ch est la partie imaginaire de la T.F. État fondamental non magnétique singulet (S=0) État excité magnétique de type triplet (S=1) Mesure inélastique (11 meV) Chaînes de spins quantiques dans Sr 14 Cu 24 O 41 État fondamental chiral à basse température Mesures sous champ magnétique Diffusion quasi-élastique (~ meV). Dans la phase paramagnétique. CsMnBr 3 S.V. Maleyev, V.P. Plakhty et al.. J. Phys. Cond.. Mat., 10, page 951, (1998) M ch ~ 0.05 σ M Contribution chirale dynamique triviale Contribution chirale dynamique non-triviale

Chiralité dynamique triviale Faisceau incident non polarisé Champ magnétique parallèle à Q Chaînes M ch ~ 0.60 σ M : chiralité dynamique triviale contribution non-triviale? H H m +ω+ω–ω

Chiralité dynamique non-triviale? Uniquement une contribution chirale triviale Contribution triviale + Contribution non-triviale? Chaînes dans Sr 14 Cu 24 O 41 CsMnBr 3 S.V. Maleyev, V.P. Plakhty et al.. J. Phys. Cond.. Mat., 10, page 951, (1998)

Conclusion Version optimisée du dispositif CRYOPAD pour la diffusion inélastique: précision instrumentale ~ 1% sur les différents éléments de matrice. maîtrise de la direction du vecteur polarisation ~ 0.2 – 1° selon P αβ méthodologie rigoureuse pour extraire les grandeurs physiques. Nous sommes en mesure de déterminer des interférences nucléaire- magnétique inélastiques d'amplitude faible. Étudier des échantillons adaptés (couplages spin-réseau forts, vecteur axial, brise la symétrie par renversement du temps, état fondamental ordonné adapté)

Remerciements Louis-pierre Regnault Emilio Lorenzo Jean-Marie Mouesca Frédéric Mantegazza Benjamin Longuet

Énergie E i Vecteur d'onde k i Polarisation incidente P 0 Faisceau incident Énergie E f Vecteur d'onde k f Polarisation incidente P f Faisceau diffusé Transfert de moment: Q = ħ (k i – k f ) Transfert d'énergie: ħω = E i - E f Rappels sur la diffusion neutronique

Dispositifs expérimentaux Création d'un champ magnétique dans la zone échantillon pour orienter la polarisation. Bobines d'Helmoltz CRYOPAD Champ magnétique nul dans la zone échantillon. Découplage de l'entrée et de la sortie. Analyse de polarisation longitudinale (LPA). Analyse de polarisation sphérique (SNP). R.M. Moon, T. Riste, et W.C. Koehler. Phys. Rev., 181, pages , (1969) M. Blume. Phys. Rev., 130, pages , (1963) S.V. Maleev. Sov. Phys.-Solid State, 4, page 2533 (1963) F. Tasset. Physica B,156 & 157, page 627, (1989)

Rapport d'anisotropie magnétique Analyse longitudinale complète: σ zz ++ = σ N + σ M z σ zz +– = σ M y σ yy ++ = σ N + σ M y σ yy +– = σ M z Polarisation incidente P 0 || y:Polarisation incidente P 0 || z: Système d'échelles ( σ xx +– = σ M y + σ M z )

Rapport d'anisotropie magnétique Système d'échelles

Analyse de polarisation longitudinale R.M. Moon, T. Riste, et W.C. Koehler. Phys. Rev., 181, pages , (1969) Faisceau incident non polarisé: Parties réelles des interférences nucléaire-magnétique: R y et R z. Partie imaginaire de la fonction de corrélation magnétique-magnétique: M ch. Séparation des contributions nucléaire σ N et magnétique σ M Séparation des composantes magnétiques dans le plan perpendiculaire au vecteur de diffusion (σ M y et σ M z ). Faisceau incident polarisé: Animation Pour une direction α du champ magnétique, on mesure la projection de la polarisation du faisceau diffusé sur cette direction. Analyse Longitudinale Système de bobines d'helmoltz

Analyse de polarisation sphérique - CRYOPAD CRYOPAD - installé sur IN22.Schéma de principe - SNP Nutateur OUT Bobines de précessions Tout ce qui est mesurable en LPA est mesurable en SNP Contribution magnétique-magnétique M yz. Interférences nucléaire-magnétique antisymétrique I y et I z. Zone échantillon en champ nul Découplage de l'entrée et de la sortie F. Tasset. Physica B,156 & 157, page 627, (1989) Animation

Fonction de corrélation hybride inélastique sous champ magnétique vertical