Alignement de molécules linéaires par impulsions laser de courtes durées Le 17 juin 2005 Vincent Renard Sous la direction de : Bruno Lavorel Olivier Faucher Laboratoire de Physique de l’Université de Bourgogne

Plan de l’exposé Introduction Modèle, dynamique de l’alignement de molécules linéaires Méthodes « tout optique » Dépolarisation Défocalisation Réseaux transitoires Conclusions, perspectives

Introduction contexte Alignement moléculaire par impulsions laser régime adiabatique régime soudain + P(q) Mesure de l’alignement: technique d’imagerie technique optique

Introduction objectifs Impulsions femtosecondes (~100 fs): excitation en régime soudain pompe Ep q y Molécules linéaires Techniques optiques résolues en temps Fournissent une information directement liée à <cos²q>

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Modèle Hamiltonien d’interaction Base des états propres: Harmoniques sphériques Interaction avec une impulsion non résonnante polarisée linéairement a// a Polarisabilité moyenne Anisotropie de polarisabilité Transitions Raman J0+2 J0-2 e J0 DJ=0, 2, 4… DM=0 Solutions de l’équation de Schrödinger:

Modèle simulations Évolution en champ libre I= 13 TW/cm2 Rephasage du paquet d’ondes Alignement et délocalisation périodique J=0, M=0 J=2, M=0 J=4, M=0 J=6, M=0 J=6, M=3 J=4, M=4

Modèle description de l’alignement Grandeur usuelle pour l’alignement Apparaît naturellement dans les observables des technique optiques Fréquences Raman:

Modèle évolution temporelle alignement Délocalisation planaire I=75 TW/cm² T=300 K CO2

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Méthodes « tout optique » L’alignement modifie les propriétés optiques du milieu mesurées par une impulsion sonde de faible intensité Biréfringence Dn=nz-ny dépolarisation Variation spatiale Dnz=nz(r=0)-nz(r) défocalisation Modulation spatiale Réseau d’indice diffraction Point commun: toutes ces techniques fournissent une information directement liée à <cos2q>

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Dépolarisation signal nz ny Molécules alignées: Milieu anisotrope Dépolarisation de l’impulsion sonde et analyse du signal Détection

Dépolarisation dispositif expérimental boxcar P1 polarisations M A P2 L PM M A Cellule statique ou jet moléculaire CO2 ou N2 P < 1 bar P1 l/2 CC BS M Sép. Source laser M l=800nm t=100fs f=20 Hz E5mJ

Dépolarisation molécules CO2 B0=0,3902 cm-1 Tr=42,7 ps Da=2,5210-40 C².m².J-1 Seuls les états J pairs sont peuplés N2 B0=1,989 cm-1 Tr=8,38 ps Da=0,75410-40 C².m².J-1 Les états J pairs sont deux fois plus peuplés que les états J impairs

Dépolarisation évolution et alignement - Lignes de base: Alignement permanent - Transformation des transitoires Imoy=13 TW/cm² Imoy=74 TW/cm² Imoy=140 TW/cm²

Dépolarisation évolution et alignement Extraction de la valeur <cos2q> Imoy=74TW/cm² Ajustement avec la théorie I=60TW/cm² Paramètres: pression, température (fixées), amplitude (arbitraire) Intensité (variable autour d’une valeur estimée) Ieff/Imoy =0,7 PRL, 90, 153601 (2003), PRA, 70, 033420 (2004)

Dépolarisation saturation <cos2q>=0,64 Alignement sur le troisième transitoire moyenne Causes de la saturation: - saturation de l’alignement - ionisation des molécules

Dépolarisation effet de volume Prise en compte du volume d’interaction dans le calcul But: améliorer l’ajustement de l’intensité -Prise compte de la saturation de l’alignement -Comparaison directe de l’intensité expérimentale et de l’intensité théorique Journal of Physics B, accepté

Dépolarisation  Avantages - efficace sur une large plage d’intensité  Inconvénients - sensible à la biréfringence des optiques

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Défocalisation gradient d’indice Basée sur la variation de l’indice de réfraction dans le volume Impulsion gaussienne Gradient d’indice gaussien n r Gradient d’indice positif 1 nr0(t) w0 n0 r Gradient d’indice négatif 1 nr0(t) Lien avec l’alignement

Défocalisation effet sur la propagation à grande distance Focalisation ou défocalisation Défocalisation z grand nr0<0 nr0>0 z petit Modification du profil de la sonde

Défocalisation dispositif Impulsion pompe Ipu(t) masque L1 d L3 L2 Caméra CCD ou PM CC Milieu moléculaire Impulsion sonde Ipr(t-t) Beam stop

Défocalisation résultats

Défocalisation résultats Iexp=54 TW/cm² Isim=46 TW/cm² Alignement au centre du faisceau Optics Letters, 30, 70 (2005)

Défocalisation  Avantages - simple à mettre en œuvre - utilisable quelque soit la polarisation de la pompe  Inconvénients - limité à des intensités moyennes

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Réseaux transitoires les types de réseaux Q w0 pompe Stokes z x y Ici 2Ici

Réseaux transitoires dispositif pompe Sép. l/2 Stokes P2 P3 Source laser sonde l/2 P1 cc boxcar L cc Esonde EStokes Epompe Esignal d Configuration folded boxcar S/J PM L Sp BF M M

Réseaux transitoires réseau d’intensité Intensité crête Ic= 4Iimp Intensité moyenne Im~ Ic/4 = Iimp Iimp=38TW/cm² Iimp=19 TW/cm² Ithé=20TW/cm² Iimp=75 TW/cm² Ic=300 TW/cm²

Réseaux transitoires réseau de polarisation Ic= 2Iimp f Ici 2Ici Polarisation elliptique: nouvelles transitions possibles Dm=0, ±2 z’ y’ x’ Stokes, signal Pompe,sonde x y z q Hamiltonien en polarisation elliptique Dipôle induit

Réseaux transitoires réseau de polarisation: température ambiante Iimp= 37 TW/cm² Ieff= 15 TW/cm2 très bien simulé par quelque soit l’intensité Ieff/Iimp < 1/2 Iimp= 78 TW/cm² Ieff= 30 TW/cm2 Observable confirmée par des simulations numériques Iimp=135 TW/cm² Ieff= 55 TW/cm2

Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température T=70K <cos2q>=0,52 Iimp=42 TW/cm² Ieff=20 TW/cm² <cos2q>=0,59 Iimp=55 TW/cm² Ieff=30 TW/cm²

Réseaux transitoires réseau de polarisation: basse température T=30K <cos2q>=0,65 Iimp=47 TW/cm² Ieff=25TW/cm² Décalage des populations important et création d’une large cohérence

Réseaux transitoires  Avantages Sensibilité -Modulation de l’alignement moléculaire dans l’espace  Inconvénients Trois faisceaux: mise en œuvre délicate

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Conclusion Dépolarisation Réseaux transitoires Défocalisation Trois méthodes non intrusives Dépolarisation -Efficace jusqu’à des intensité très importantes -Biréfringence des optiques Réseaux transitoires -sensibilité très importante -difficulté de mise en oeuvre Défocalisation -Simple -Utilisable quelque soit la polarisation - Efficace sur une plage d’intensité restreinte

Perspectives - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire - Application aux molécules asymétriques et aux polarisation elliptiques - Optimisation et contrôle de l’alignement moléculaire - Étude de l’ionisation des molécules et les applications…