Simulation expérimentale

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Simulation expérimentale Laboratoire des Lois de comportement des Combustibles Mission : Modélisation et simulation expérimentale multi-échelle du comportement physico-chimique des matériaux combustibles sous irradiation (Science des matériaux, R&D amont) Effectif : 17 permanents dont 13 docteurs, 2 post docs, 6 thésards dont 3 inscrits à l’ED 352 (B. Dorado, M. Marcet, R. Skorek), 1 HDR (L. Desgranges, ED 352, enseignant à l’INSTN) Labo au sein du Département d’Etude des Combustibles (~300 personnes) et du Service d’Etude et de Simulation du comportement des Combustibles Collaborations : Labos universitaires et cnrs (bilatérale et GDR) / Partenaires industriels (AREVA/EDF) / Projets européens (coordinateur du projet F-BRIDGE) / Collaborations à l’international Valorisation: en 2009 : 18 publications parues dans journaux à CL, 3 sous presse; participation à +de 20 conférences (25 communications) Simulation expérimentale Recuits thermiques / Implantation / Irradiation aux ions / Irradiation aux neutrons Techniques de caractérisation par faisceau d’ions NRA, RBS, SIMS,… Rayonnement synchrotron (DRX et XAS) / MET Modélisation Modélisation atomistique (ab initio / DM) Modélisation évolution µstructurale (défauts/dislocation/restructuration) Modélisation diffusion Modélisation thermodynamique Expertise : Connaissance des enjeux de conception et des enjeux industriels Comportement sous irradiation Différentes étapes du fonctionnement / Différentes filières Combustibles / Matériaux des combustibles Optimisation combustibles actuels / Conception combustibles du futur

Collaborations avec les laboratoires Université Aix-Marseille Collaboration essentiellement dans le cadre de mise en place de thèses ou stages / lien particulier avec les laboratoires associés à l’Ecole doctorale 352 « Physique et Science de la Matière » CiNam Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille - UPR 3118 – Guy TREGLIA / Christophe BICHARAT Calculs atomistiques (ab initio et potentiels empiriques) Collaboration dans le cadre thèse B. Dorado (ED 352) GR MATINEX (Contribution à la modélisation des propriétés d’autodiffusion de l’UO2 : calcul du spectre de phonons par potentiels empiriques et calculs ab initio) Proposition thèse CEA 2010 : « Modélisation ab initio de propriétés de transport atomique dans le dioxyde d’uranium » (MATAV), M. Freyss, Directeur de thèse G. Tréglia, CiNaM Caractérisation en microscopie électronique en transmission premiers échanges mais pas encore suivi de collaboration effective LPI2M : Laboratoire de Physique des Interactions Ioniques et Moléculaires équipe « Spectrométrie et Dynamique Moléculaires » - UMR6633 – Y. FERRO Calcul atomistique (ab initio et potentiels empiriques) Mise en place stages en 2009/2010 Formation en chimie théorique pour les ingénieurs du laboratoire en 2009 Projet de post doc dans le cadre « Challenge Matériaux CEA» : validation de l’utilisation de la DFT pour les liaisons gaz rares matériaux

Collaborations avec les laboratoires Université Aix-Marseille IM2NP : Institut des Matériaux, de Microélectronique, de Nanoscience de Provence - UMR 6242 – CNRS - Myriam DUMONT, Philippe MAUGIS - Jacques ROGEZ Thermodynamique Collaboration passée : Combustible UMo RJH détermination Cp et DH formation (J. Rogez) Proposition thèse CEA 2010 : Caractérisation et modélisation du comportement thermodynamique du combustible SFR sous irradiation (CINNA) J.C. Dumas et C. Martial, Directeur de thèse P. Maugis Rate Theory, dynamique d’amas Thèse R. Skorek (ED 352) en cours : Modélisation de la nucléation croissance de bulles de gaz rares dans l'UO2, S. Maillard (co-directeurs de thèse A. Barbu, DMN et P. Maugis IM2NP ) Caractérisation par microscopie électronique en transmission Collaboration récente /caractérisation d ‘échantillons d’UO2 (M. Dumont) Echanges avec la plateforme caractérisation CIM PACA (P. Galand, B. Pichaud) CiNam Centre Interdisciplinaire de Nanoscience de Marseille - UPR 3118 – Guy TREGLIA / Christophe BICHARAT Calculs atomistiques (ab initio et potentiels empiriques) Echange dans le cadre de la thèse B. Dorado (ED 352) en cours Projet MATINEX (Contribution à la modélisation des propriétés d’autodiffusion de l’UO2 : calcul du spectre de phonons par potentiels empiriques et calculs ab initio) Proposition thèse CEA 2010 : « Modélisation ab initio de propriétés de transport atomique dans le dioxyde d’uranium » (MATAV), M. Freyss, Directeur de thèse G. Tréglia Caractérisation en microscopie électronique en transmission premiers échanges mais pas encore suivis de collaboration effective (Dr Baronnet)

interstitial mechanism for intrinsic oxygen diffusion Illustration : Conductivité électrique et coefficient diffusion de l’oxygène dans UO2 From electrical conductivity measurement 4 Intrinsic oxygen diffusion measurement Gas-solid isotopic exchange method, vapour enriched in 18O, under controlled p(O2) / Concentration profile characterisation using SIMS = 1/16 interstitial mechanism for intrinsic oxygen diffusion Oxygen diffusion in relation to p-type doping in uranium dioxide, P. Garcia et al , J. Nucl. Mater., in press, published on line (doi:10.1016/j.jnucmat.2010.02.019)

Illustration : calculs ab initio / énergie de migration des interstitiels d’oxygène Direct interstitial DFT+U results on O migration Interstitialcy O U New activation energy measured for O diffusion (formation + migration): 0.6 eV Activation energy of the interstitialcy mechanism compares very favorably with the experimental value When oxygen diffusion occurs via oxygen interstitials, the mechanism is indirect “Atomic-scale modelling of point defect formation and migration energies in uranium dioxide”, B. Dorado et al , J. Nucl. Mater., in press, published online doi:10.1016/ j.jnucmat.2010.02.017 (2010) “DFT+U calculations of the ground state and metastable states of uranium dioxide”, B. Dorado et al, Phys. Rev. B 79, 235125 (2009)

Proposition de rattachement à l’ED 352 du laboratoire «modélisation et simulation expérimentale multi-échelle du comportement physico-chimique des matériaux combustibles sous irradiation (LLCC) du département d’Etude des Combustibles (DEC) de la Direction de l’Energie Nucléaire (DEN) des membres suivants en particulier - Marjorie Bertolus, docteur en sciences, spécialité chimie informatique et théorique de l'Université Paris XI, Orsay (1998). - Michel Freyss, docteur en Physique de la Matière Condensée et des Matériaux de l’Université de Strasbourg (1999) - Chantal Martial, docteur en chimie, spécialité analytique de l’Université de Paris VI (1989). - Philippe Martin, docteur en chimie, spécialité analyse physico- chimique analytique, de l'université Claude Bernard LYON 1 (1999) Lionel Desgranges, docteur en Chimie Physique de l’Université de Bourgogne (1992) et HDR (2006) de l’Université Aix Marseille II, Ecole doctorale « Physique et Science de la Matière ». Les quatre premiers prévoient de passer une HDR dans le 2 à 3 ans objectif : renforcement de la collaboration avec les laboratoires associés à l’ED 352 (mise en place de projets communs, accueil bilatéral de chercheurs) enrichissement par l’accès à de nouvelles techniques de caractérisation/modélisation renforcement dans par un partenariat étroit avec l’université d’Aix Marseille pour la formation de la recherche (accueil de stagiaires, thésards, post docs, enseignements)

Les missions du laboratoire comprendre caractériser Comportement des combustibles actuels et futurs sous irradiation. objectifs appliqués: 1- Optimisation / amélioration / des combustibles actuels 2- Conception (aide dans les critères de choix matériaux) des combustibles futurs modéliser

Problématique scientifique Sous irradiation, le combustible est complètement transformé et pourtant il accommode ces transformations! Couplage entre des effets de température, chimique ou d’irradiation Besoin de dé-corréler les phénomènes complexes mis en jeu Etudes à effets séparés sur matériaux « inactifs » en complémentarité des examens post irradiation Modélisation adaptée à l’échelle caractérisée

Problématique scientifique Propriétés de transport (PF, He et atomes constitutifs ) Evolutions microstructurales sous irradiation Soutien direct à la modélisation Guide : comprendre et décrire les mécanismes Générer des données de base à utiliser dans les modèles Développement de méthodologies expérimentales et théoriques applicables à différents matériaux combustibles oxydes UO2,UO2 dopé, MOX combustibles carbures, nitrures matériaux environnants du combustible (SiC)

4 : Modélisation thermodynamique Modélisation multi-échelle du combustible : la démarche Echelle macroscopique 1: Modélisation du comportement thermo-mécanique macroscopique Echelle microscopique Pellet 3: Modélisation du comportement des gaz de fission 2: Lois de comportement du combustible 4 : Modélisation thermodynamique Dynamique dislocations Echelle atomique 5: Modélisation atomistique du combustible : structure, stabilité des défauts et comportement des PF KMC DM ab initio

Les études à effets séparés : la démarche Implantation d’ions simulant les PF Recuits thermiques ou irradiations aux ions lourds Caractérisation avec un panel important de techniques dédiées (SIMS, RBS, NRA, MET) Utilisation des grands instruments (accélérateurs de particules et rayonnement synchrotron)

Recherche fondamentale Le labo: un interprète entre des interlocuteurs différents Partenaires industriels « Interprète » Laboratoires CNRS-Universitaires Problématiques appliquées Recherche fondamentale Concepteurs Connaissance et transposition de la recherche « fondamentale » à l’étude des combustibles Connaissance des enjeux de conception et des enjeux industriels Importance des collaborations et interactions développées avec des équipes d’horizon différents