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Contribution à l’étude du couplage transfert de matière-réaction chimique lors de l’absorption de CO2 dans une saumure GLS–F juin 2007 Carry-le-Rouet C. Wylock(1), P. Colinet(1), T. Cartage(2), B. Haut(1) (1)Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles (2)Solvay SA
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Plan de présentation Introduction
Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Plan de présentation Introduction
Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Introduction Contexte : étude des colonnes BIR dans le cadre de l’approche multi-échelle Dans ce travail : étude du couplage transfert de matière-réactions chimiques lors de l’absorption de CO2 depuis une phase gazeuse dispersée (bulles), dans une saumure de NaHCO3 et Na2CO3, en absence de phase solide Etude également multi-échelle : Couche limite de diffusion (10-5m) Bulle unique (10-3m) Bulles dans un réacteur labo (10-1m) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Plan de présentation Introduction
Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Absorption gaz-liquide de CO2 par une solution aqueuse de NaHCO3-Na2CO3 : présentation du système Interface gaz-liquide Phase gazeuse Phase aqueuse mélange NaHCO3/Na2CO3 (pH~10) Equilibre gaz-liquide Diffusion Réactions chimiques x x=0 Distance dans la direction perpendiculaire à l’interface et orienté vers la phase liquide Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Bilans de matière sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant équations de transport-réactions : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Bilans matières sur une tranche infinitésimale du liquide stagnant équations de transport-réactions : Avec : et Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Profils de concentrations adimensionnalisés (FEMLAB) : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant
Analyse du modèle : propositions de simplifications Migration négligeable Inhomogénéité spatiale des paramètres physico-chimiques négligeable Phénomènes pas pris en compte par la suite HCO3- Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du transfert bulle-liquide
Profil de [CO2] Flux de CO2 à l’interface : Utilisation pour estimer le flux traversant l’interface d’une bulle de gaz en ascension dans la colonne Requiert une représentation de l’écoulement autour de la bulle : représentation de Higbie Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du transfert bulle-liquide
Liquide vu comme une mosaïque d’éléments de liquide semi-infini régulièrement renouvelé bulle L’élément de liquide s’enrichit Paramètre : temps de contact tC tC ≈ 0,04s pour dbulle=5mm => Faut se donner tau ou s = paramètre de résolution lié à l’hydrodynamique Flux moyen dépend bien sur du choix de la fonction de distribution Flux moyen : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du transfert bulle-liquide
Recherche d’une simplification du modèle Couplage du transport avec une réaction réversible du pseudo ordre 1 Un paramètre ajustable : k* Solution analytique pour le flux moyen : Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du transfert bulle-liquide
Ajustement de k* en comparant avec le flux calculé par le modèle non-simplifié et rapporté à la valeur de k11 Hypothèse classique k*= k11 : pas valide partout T=65°C pCO2=1,2bar tC=0,04s k* ne correspond pas à k11 partout Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Interféromètre Mach-Zehnder Saumure en contact avec CO2 dans cellule expérimentale Observation du profil de [CO2] se développant à l’interface Validation du modèle de couplage transfert-réactions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Réacteur à cuve agitée isotherme Bullage de CO2 pur dans la saumure Suivi du pH et de [CO2]bulk en continu Validation du modèle de transfert bulle-liquide Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Réacteur à cuve agitée isotherme Couplage du modèle de transfert bulle-liquide avec MATLAB pour calculer l’évolution des concentrations dans la saumure au cours du temps Modèle du transfert bulle-liquide Au cours d’un intervalle de temps t Vtot [CO2] [OH-] [HCO3-] [CO3=] G pCO2 [CO2]t [OH-]t [HCO3-]t [CO3=]t Vl pCO2 Vg TCO2 Se [CO2]t+t [OH-]t+t [HCO3-]t +t [CO3=]t +t MATLAB Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Réacteur à cuve agitée isotherme Un paramètre ajustable : surface d’échange bulle-liquide totale Se Comparaison des simulations et des résultats expérimentaux [CO2]t [OH-]t [HCO3-]t [CO3=]t Vl pCO2 Vg TCO2 Se Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Réacteur à cuve agitée isotherme Comparaison du pH au cours du temps T=25°C [NaHCO3]t=0= 10 g/kg [Na2CO3]t=0= 30 g/kg tC=0,02s pCO2=1bar à 1dm3/min agitation à 180rpm Ajustement : Se=0,031 m2 Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Dispositifs expérimentaux
Réacteur à cuve agitée isotherme Comparaison du CO2 cumulé au cours du temps T=25°C [NaHCO3]t=0= 10 g/kg [Na2CO3]t=0= 30 g/kg tC=0,02s pCO2=1bar à 1dm3/min agitation à 180rpm Ajustement : Se=0,031 m2 Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Plan de présentation Introduction
Modèle du couplage transfert de matière-réactions chimiques dans un liquide stagnant Modèle du transfert bulle-liquide Dispositifs expérimentaux Validation du modèle de couplage transfert-réactions Validation du modèle de transfert bulle-liquide Conclusions Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Conclusions Modèle de couplage transfert de matière-réactions chimiques dans une couche de liquide stagnant Détermination de simplifications plausibles Intégré dans modèle du transfert bulle-liquide Modèle du transfert bulle-liquide Exploitation (quantification de sa sensibilité à ses paramètres) Recherche d’un modèle simplifié valable mais sous certaines conditions Intégré dans modèle de cuve agitée Couche limite de diffusion (10-5m) Bulle unique (10-3m) Bulles dans un réacteur labo (10-1m) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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Conclusions Dispositifs expérimentaux mis au point pour les 2 niveaux d’approches Mach-Zehnder validation du modèle de couplage transfert-réactions Cuve agitée validation du modèle du transfert bulle-liquide (bonne comparaison des résultats avec paramètre correctement ajusté) Service de Génie Chimique Faculté des Sciences Appliquées, Université Libre de Bruxelles
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