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Les diff é rentes é tapes du cycle De l extraction du minerai d uranium à son recyclage Des é l é ments particuliers: les actinides Donn é es thermodynamiques,

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1 Les diff é rentes é tapes du cycle De l extraction du minerai d uranium à son recyclage Des é l é ments particuliers: les actinides Donn é es thermodynamiques, domaines de stabilit é, … Le contexte politique & industriel Ind é pendance é nerg é tique, é nergies renouvelables, … Cycle du combustible nucléaire: hydrométallurgie complexe U D é veloppements & perspectives Fili è res à venir

2 Le contexte historique, politique & industriel Production délectricité en 2004 en France : Nucléaire 78%, Thermique 11%, hydraulique/éolien 11% Révolution industrielle1 ère guerre mondiale2 e guerre mondiale1 er choc pétrolier charbon pétrole Naissance dEDF et du CEA nucléaire Part du Nucléaire dans la production délectricité Monde : 17% Allemagne : 27% USA : 20% Evolution des sources dénergie sur les 150 dernières années

3 Une probl é matique multiple: Ind é pendance é nerg é tique / dissuasion nucl é aire / Supr é matie technologique Croissance de la demande énergétique sur les 35 dernières années :

4 E. LABBE PLC22006/ /0112/0212/0312/0412/0512/06 $ 80 $ 60 $ 50 $ 40 $ 30 $ 20 $ 70 ? Prix du baril de pétrole

5 Les combustibles issus du p é trole polluent (CO 2 ) Probl é matique globale bien que prise en compte principalement en Europe Les producteurs de p é trole sont un petit nombre … Outil de pression é conomique & diplomatique Le p é trole n est pas in é puisable … Fragilisation des é conomies / Sp é culation financi è re De nouveaux grands pays industrialis é s é mergent … Br é sil, Chine, Afrique du sud, Inde

6 Recherche & d é veloppement de sources alternatives au p é trole Production d é lectricit é Hydraulique, éolien ou…Nucléaire Sauf conditions g é ologiques tr è s favorables, seul le nucl é aire permet une production de l ordre du gigawatt par site de production Transports biocarburants ? Tout é lectrique ? Rien encore à grande é chelle Motivation toujours sous-jacente : nucl é aire militaire = acc è s au statut de « grande puissance » Actualit é tr è s r é cente : Iran, Cor é e du Nord …

7 Chimie des Actinides : quelques données La série commence avec lActinium (Z=89), et va jusquau Lawrencium (Z = 103) ou au Rutherfordium (Z=104) selon les classifications : ZNomSymbole Structure électroniqueRayon (Å) M 3+ M 4+ ____________________________________________________________________________________ 89ActiniumAc6d 1 7s _ 90ThoriumTh6d 2 7s 2 _ Protactinium Pa5f 3 6d 1 7s 2 ou 5f 1 6d 2 7s 2 _ UraniumU5f 3 6d 1 7s NeptuniumNp5f 5 7s PlutoniumPu5f 6 7s AmericiumAm5f 7 7s CuriumCm5f 7 6d 1 7s BerkeliumBk5f 8 6d 1 7s 2 ou 5f 9 7s CaliforniumCf5f 10 7s EinsteiniumEs5f 11 7s 2 100FermiumFm5f 12 7s 2 101MendeleviumMd5f 13 7s 2 102NobeliumNo5f 14 7s 2 103LawrenciumLr5f 14 6d 1 7s 2

8 Chimie des Actinides : quelques données Relation structure électronique propriétés : AcThPaUNpPuAmCmBkCfEsFmMdNoLr Homologue au La (état doxydation (+3)) Analogie « verticale » avec Ti, Hf, Ta et W Homologues des lanthanides (état doxydation (+3)) Energies des niveaux 5f, 6d, 7s et 7p sont comparables transitions électroniques ont énergies de lordre de celles des liaisons chimiques Structure des molécules et ions difficile à prédire Diffèrent principalement par leurs états doxydation +3 à +6

9 Chimie des Actinides : quelques données Existence & présence naturelle des actinides : Tous les actinides sont radioactifs. U et Th sont présents sur Terre du fait des périodes élevées de 235 U, 238 U, 232 Th. Les périodes des éléments de Z>92 sont trop courtes pour que ces éléments aient pu persister depuis la formation de la planète. Les éléments « transuraniens » sont formés artificiellement dans les réacteurs par capture de neutrons : 238 U 239 U 239 Np 239 Pu n, 2.35 j ans 23.5 min 235 U 237 U 237 Np 238 U 2 n n 6.75 j 2.2 M dannées Les éléments 100 Z 104 sont obtenus par bombardement de Pu, Am ou Cm Par B, C, ou N

10 Actinides : Potentiels standard

11 Uranium et plutonium : stabilité dans leau

12

13 Prospection de gisements (en vue de leur exploitation) M é thodes directes : d é tection de la radioactivit é d un descendant de l uranium Recherche du radon dans les é manations gazeuses U Rnp é riode 3,9s Th Rnp é riode 54s U Rnp é riode 3,8j (le plus stable) Recherche de l uranium dans les eaux et les alluvions Fluorescence de UO 2 2+ apr è s irradiation UV ( C 50 ng/kg) M é thodes indirectes ( g é ophysiques) : gravim é trique / é lectromagn é tique/ sismique / acoustique … D é tection rayonnement R é ponses sont fonction des caract é ristiques g é ologiques

14 Localisation des gisements Afrique du sud Canada Australie Kazakhstan

15 Mine d uranium à Arlit (Niger) Exemple dun gisement à ciel ouvert

16 Coût de luranium $ 10 la livre (453g) en 2002 $ 40 la livre en f é vrier 2006 $ 60 la livre en d é cembre 2006 La 2e mine au monde - Cigar Lake, Saskatchewan – a subi une inondation rendant son exploitation impossible Offre diminue dans un contexte de demande croissante le prix flambe

17 espèce Na 2 O % 0.2 MgO4.7 Al 2 O SiO S1.2 K2OK2O6.4 CaO10.0 TiO MnO0.7 Fe 2 O ZnO0.1 MoO Minerai duranium Composition approx. : un exemple Teneur massique en uranium variable selon minerai Va de inférieur à 0,1% à supérieur à 20% broyage lixiviation sulfurique Forme chimique de luranium variable. Valences 4 et 6 surtout rencontrées dans les minerais: Oxydes (UO 2 et U 3 O 8 ), phosphates, silicates, vanadates, titanates, molybdates…

18 UO 2 2+ lixiviation H 2 SO 4 UO 2(s ) Fe 3+ Fe 2+ MnO 2 ou NaClO 3 UO complexation SO 4 2- UO 2 (SO 4 ) x 2(x-1) – [ 1 x 3 ] Séparation des impuretés solubles sur résine échangeuse dions type R 4 N + pH 1,8 (R 4 N) 4 UO 2 (SO 4 ) 3 [résine] « désextraction » UO 2 SO 4 (NH 4 ) 2 SO 4 ( ou NaCl ou Na 2 CO 3 ) NaOH, MgO (s), NH 3 UO 2 (OH) 2 MgUO 4 (NH 4 ) 2 U 2 O 7 ou Na 2 U 2 O 7 Mise en solution purification obtention de concentrés duranium (précipités)

19 Autres méthodes Lixiviation « in situ » (minerais enfouis à faible teneur) Injection directe d un r é actif (carbonate alcalin) dans le gisement R é cup é ration à partir de phosphates Minerais contenant des phosphates uraneux au sein de l apatite Ca 3 (PO 4 ) 2 Phosphates très complexants H 2 SO 4 Éch. dions Extraction par solvant + Complexant spécifique (phosphate organique type (RO) 3 P=O ) (NH 4 ) 2 UO 2 (CO 3 ) 3 (NH 4 ) 2 CO 3

20 « Yellow cake » ; concentré duranium UO 2 (OH) 2 MgUO 4 (NH 4 ) 2 U 2 O 7 ou Na 2 U 2 O 7 UO 3 U 3 O 8 > 700 °C Yellow cake 600 à 750 kg dU / tonne de concentré emballage + stockage

21 Raffinage & conversion : Uranium de qualité « nucléaire » échantillonage Importance économique et politique Rendement demandé de 99,5% Engagement r/r client et autorités nationales et internationales (Non prolifération) HNO 3 concentré UO 2 2+, 2 NO 3 – Insolubles : TiO 2, SiO 2, phosphates.. TBP : (C 4 H 9 O) 3 P=O -phase organique et complexante- UO 2 (NO 3 ) 2( (TBP) 2 Extrait dans la phase organique Eau déminéralisée « réextraction » UO 2 2+, 2 NO 3 – NH 3 (NH 4 ) 2 U 2 O 7 UO 3(s) UO 2 (NO 3 ) 2.6H 2 O evap.

22 Réduction / hydrofluoration / fluoration UO 3 2 NH 3(g) 3 H 2(g) + N 2(g) UO 2 4 HF (g) 2 H 2 O (g) UF 4 UF 6 2 F - F 2(g) + 2 e °C Filtration, refroidissement, cristallisation UF 6(s )

23 Enrichissement Application Réacteurs Graphite Enrichissement en 235 U (%) U naturel Eau lourde :CanduU naturel Eau lourde – H 2 O1,1 à 1,5 Graphite – CO 2 (AGR)1,5 Eau légère REB2,2 à 2,6 Eau légère REP2,4 à 3,3 Hte T°> 10 Surgénérateur (U+Pu)20 à 90 Réacteurs navires5 à 90 Armes 90 Abondance isotopique naturelle 235 U 0,72% 238 U 99,274% Procédé denrichissement choisi est fonction de : - origine de luranium - niveau denrichissement souhaité - accessibilité technologique

24 Enrichissement par diffusion gazeuse N L N N L L n0n0 n0n0 J 235 J 238 N = fraction molaire en 235 U / (1-N) en 238 U à lentrée de létage de séparation N = fraction enrichie en 235 U (sortie) / N = fraction appauvrie en 235 U (sortie) L = courant molaire à lentrée (débit) en mol/s L/ L = courants molaires à la sortie [enrichi () et appauvri ()] J 235 = débit molaire en 235 U dans le séparateur / J 238 = débit molaire en 238 U n 0 / n 0 = concentrations locales en 235 U avant / après séparation n 0 > n 0 Th é orie cin é tique des gaz ( Boltzman & Maxwell ) Exp de Graham et Knudsen Vitesse de diffusion d un gaz à travers une paroi poreuse: Pour 2 mol é cules A et B qui ne diff è rent que par leur masse, on a: A B n B m B n A m A = 1/2 A, B = vitesse quadratique moyenne ( cm.s -1 ) n A, n B = nbre de moles de A et B m A, m B = masses de A et B

25 Autres procédés denrichissement Centrifugation P i (a) / P i (0) = exp ( M i w 2 a 2 /2RT) P i (a) = population de mol é cules i de masse M i à la distance a de l axe de rotation pour une vitesse angulaire w a w 0 Autres proc é d é s a é rodynamiques Proc é d é par vortex (Af du sud), et proc é d é par tuy è re S é paration isotopique par laser Excitation s é lective par laser sur une des raies d absorption de mol é cule contenant 235 U ionisation ou dissociation Proc é d é s é lectromagn é tiques et ioniques Spectrographie de masse : s é paration selon la trajectoire dans champ magn é tique (rayon de courbure d é pend de la masse) Plasmas tournants, r é sonance cyclotron ionique, …

26 Fabrication et assemblage du « combustible ». 1 : Uranium Contraintes & « cahier des charges » Permettre à la fois la fission des nucléides et lévacuation de la chaleur dégagée étroitement associé à la technologie du réacteur Confiner les produits de fission Conserver la réactivité Supporter lexploitation Etre fiable Pas de fuites, notamment dans le circuit primaire Combustible décroît alors que pièges neutroniques croissent faire en sorte que la vie du combustible soit voisine de la « limite neutronique » Contraintes thermomécaniques élevées ne doivent pas détruire les gaines « Repartir », notamment après un arrêt de réacteur. Coût commercial dun arrêt en période de pointe est prohibitif

27 Réacteurs à eau ordinaire ( REB et REP ) UO 2(s) choisi au vu de : - Stabilité thermique et dimensionnelle jusquà 2800°C - Stabilité chimique dans le fluide caloporteur - Retient la plupart des produits de fission - oxygène absorbe très peu les neutrons Elaboration chimique (après enrichissement) UO 2 4 HF 2 H 2 O UF 6 UO 2 F 2 2 HF H2H2 2 HF + CaCO 3 CO 2 + CaF 2 + H 2 O 850 – 900°C 750°C Fabrication et assemblage du « combustible ». 1 : Uranium

28 Mise en forme du combustible 1. Pastilles : compression de UO 2(s) en présence dadditifs (U 3 O 8 + stéarate de Zn) 2. Frittage à 1700°C sous atmosphère réductrice assure une bonne porosité 3. Fabrication de crayons enrobés dans gaine (Zircalloy) sous 20 – 30 bars dHe. 4. Assemblage faisceaux de crayons Fabrication et assemblage du « combustible ». 1 : Uranium

29 Inséré dans le cœur du réacteur, chaque assemblage est constitué de 264 crayons d'environ 4 m de long, chaque crayon étant formé d'un empilement de 272 pastilles d'oxyde d'uranium ou de plutonium enrobés d'une gaine à base de zirconium. Des tubes guides sont également prévus pour l'insertion dans les assemblages des barres de contrôle pour le pilotage du réacteur. Les différentes pièces de structures - grilles, embouts - qui assurent la cohésion mécanique de l'assemblage sont également en matériaux peu absorbants pour les neutrons.

30 Fabrication du « combustible ». 2 : Plutonium Pourquoi le plutonium ? 1/ Combustible à luranium : 0,5 à 0,8 % des noyaux U initialement extrait du gisement sont « brûlés », directement par fission de l 235 U ou par fission rapide de l 238 U, ou indirectement par conversion de l 238 U en plutonium et par fission de ce dernier. 2/ LUranium, ressource fossile, est épuisable 3/ Le plutonium est le principal « radiotoxique » sur le (très) long terme en matière de déchets. « Réformer » le plutonium plutôt que le stocker Utiliser 100% de luranium extrait (valorisation) Réacteurs à Neutrons Rapides (RNR) : Phénix, Superphénix,…Arrêté en 1998 Utiliser des combustibles mixtes Uranium/Plutonium : le « MOX »

31 Réacteurs à Neutrons Rapides - Surgénérateurs Neutrons lents - dits « thermiques » - et neutrons rapides Lents E < 0,1 eV adaptés aux noyaux possédant des sections efficaces de capture élevées ( 235 U, 239 Pu) réacteurs REP, REB [Modérateur] Rapides 0,1 MeV < E < 3 MeV adaptés aux noyaux possédant des sections efficaces de capture faibles ( Actinides lourds Pu, Am,…) Réacteurs spécifiques « surgénérateurs » car produisant plus de matière fissile quon en introduit [Pas de modérateur] Caractéristiques des RNR 239 Pu capable de générer en présence de neutrons rapides un nombre de neutrons secondaires > à 2 (2,30 en moyenne), nécessaire pour « surgénérer » 1 pour entretenir, 1,30 pour amplifier Mise en œuvre difficile (superphenix) : Températures élevées (cœur), caloporteur = Na liquide,…na pas atteint la fiabilité, arrêts fréquents + dangers potentiels souvent polémiques [ projection ]

32 Elaboration du MOx UO 2 - PuO 2 U3O8U3O8 PuO 2 UO 2 Combustible irradié naturel ou appauvri retraitement du combustibe Pulvérisation, pastillage, frittage… Réacteurs EPR – 3 e génération (European Pressurized Reactor) (à partir de 2010) Ex : Flamanville, Normandie - Utilisation de combustible jusquà 100% de MOx - Tranches de 1600 MW - Durée de vie de 60 ans (au lieu de 40) - Construction faisable en moins de 5 ans

33 La fission…

34 Devenir du combustible irradié « Combustion » : 3 – 4 ans, renouvellement annuel par tranche « Refroidissement » 3 ans (piscine) Composition combustible irradié U kg/tMLi (REP 900 MW Refr. 3 ans) 955 Pu10 Actinides mineurs0,7 ( dont Np/ Am/Cm )0,4 / 0,3 / 0,03 Produits de fission dont :34 Gaz rares (Kr, Xe)5 Alcalins (Cs, Rb)4 Alcalino-terreux (Sr, Ba)2 Lanthanides+Yttrium10 Se+Te / Mo / Tc / Ru+Rh+Pd0,5 / 3 / 0,2 / 1 / 4 kg/tMLi = kg par tonne de métal lourd (U, Pu) initial

35 Gestion des déchets : 2 solutions, 2 politiques Retraitement : contraintes environnementales, techniques. Cette partie de lactivité nucléaire est particulièrement « observée » et sous les feux des critiques

36 Retraitement du combustible irradié - Quantité de combustible irradié : 3 à 4 kg / GWh électrique - En France, on décharge 1200 t de combustible irradié / an ( 7000 t dans le monde) Facteur de décontamination (FD) recherché : 10 7 pour U et 10 8 pour Pu FD dun élément = [activité spécifique avant opération] [activité spécifique après opération] Contraintes spécifiques au retraitement = Opérations mécaniques et chimiques sur des matériaux hautement radioactifs Protection des personnels, de lenvironnement vis-à-vis de la contamination et irradiation Risque de criticité Radiolyse ( 238 Pu notamment)

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38 ElémentIsotope Masse présente (kg) Activité (TBq) U 23510,30, ,20, ,011 Somme U9550,18 Pu 2380, ,712,8 2402,218,4 2411,1 : 0,1 : ,490,07 Somme Pu 9,73 : 130 : 4310 Actinides mineurs 237 Np, 241 Am, 243 Am, 244 Cm, 245 Cm 0,803 : 92 : 4260 PF vie courte 90 Sr, 137 Cs1, ,6 de 3 H PF vie longue 79 Se, 93 Zr, 99 Tc, 107 Pd, 126 Sn, 129 I, 135 Cs, 151 Sm 2,34 2,22 + 0,02 de 14 C Total PF Radionucléides présents par tonne de combustible UOX usé après 4 ans de refoidissement

39 Dissolveur (HNO 3 concentré) Piscine dentreposage découpe des assemblages Puits de détermination du taux de contamination Insolubles (coques, embouts) Effluents gazeux ( NO x, iode,…) Filtres, lavage, traitement (iode) Rinçage, clarification Entreposage, compactage Traitement Retraitement du combustible irradié Réception Entreposage Cisaillage Solubilisation

40 dissolution nitrique HNO 3 UO 2 2+, 2 NO 3 - UO 2 PuO 2 P.F. Pu 4+, 4 NO 3 - P.F. peu solubles TBP : (C 4 H 9 O) 3 P=O 30 % dans C 12 H 26 UO 2 (NO 3 ) 2 (TBP) 2 + Pu(NO 3 ) 4 (TBP) 2 Solution nitrique « désextraction » UO 2 2+, 2 NO à 3 cycles Produits de fissionStatut Alcalins (Rb, Cs)non extraits Alc. Terreux (Sr, Ba)non extraits Zr partiellement extrait Ruextrait à faible acidité Tcdissout ss forme HTcO 4 Retraitement : Procédé « Purex »

41 Séparation U / Pu : réduction du Pu IV en Pu III Réduction du Pu IV sol. nitrique diluée U 4+, 4 NO N 2 H 5 NO 3 ( ou Fe 2+, ou H3N(OH)+ ou e - ) UO 2 2 Pu 3+ UO 2 (NO 3 ) 2 (TBP) 2 + Pu(NO 3 ) 4 (TBP) 2 TBP : réextraction de luranium Pu 4+ NO HNO 2 H2C2O4H2C2O4 Pu(C 2 O 4 ) 2 PuO 2

42 Gestion des déchets Catégories de déchets Produits de fissionStatut Cat. A ( < 0,1 Ci/t, vie courte ( périodes < 30 ans )stockage en surface (sites de la manche et de laube) Cat. B et C (moyenne et haute activité, vie longue)Loi du 30/12/1991 entreposage de longue durée (300 ans) matériaux adaptés (corrosion) stockage en formation géologique profonde Conditionnement vitrification Avantages du verre : - Inertie chimique - Caractère amorphe pas damorphisation sous irradiation - Matrice universelle, facile à élaborer

43 Accidents nucléaires : exemples et conséquences 1. TMI (Three Mile Island) : 28 Mars 1979 Panne des pompes du circuit de refroidissement secondaire T° et P° du circuit 1 aire augmentent Soupape de décharge du 1aire est automatiquement ouverte (t = 3s) turbine + réacteur automatiquement coupés (t= 8 s) [Evenement attendu = fermeture de la soupape après pression : Non réalisé ] (erreur sur voyant fermeture) P° continue de diminuer, 1 aire se vide Circuit dinjection de sécurité déclenché automatiquement (t = 2 min). Or baisse de pression + T° élevée vapeur formée mouvements deau complexes pressuriseur se remplit Laisse croire que le circuit 1 aire sest rempli à nouveau… [Erreur opérateur = arrêt du circuit dinjection de sécurité ] (t = 4 min 30 s) Eau du 1 aire se met à bouillir en sortie du cœur (t = 5 min 30 s) + erreur humaine 2j plus tôt: non réactivation dune vanne du circuit de secours des générateurs de vapeur / découvert au bout de 9 min…

44 Accidents nucléaires : exemples et conséquences 1. TMI (Three Mile Island) : 28 Mars 1979 Eau + vapeur du 1 aire remplit le réservoir de décharge, dont la rupture intervient rapidement (t = 5 min 30 s) Leau du 1 aire se déverse directement dans lenceinte de confinement (3e et dernière barrière…) Lorsque les pompes « tremblèrent » ( + de vapeur que deau ) elles furent coupées (t = 1 h 13 et 1 h 40). arrêt circulation eau cœur émergé, gaine zircalloy dégradée, rejets radioactifs. Après tâtonnements, vanne disolement du primaire fut enfin fermée (t = 2 h 20 ) puis la pompe à eau arrêtée et linjection de sécurité rétablie (t = 3 h 20 ). Danger alors dexplosion de vapeur par choc thermique entre eau et cœur partiellement fondu, heureusement pas observé. 1. TMI : Bilan - 50% du cœur a fondu - Enorme contamination de lenceinte de confinement ( qui a résisté !!! ) - Point positif : réflexion poussée sur les procédures de conduite accidentelles, à TMI et dans le monde; Approche dite « par état », fonction des paramètres (objectif) plutôt quà ne interprétation du problème (subjectif)

45 Accidents nucléaires : exemples et conséquences 2. Tchernobyl – Ukraine 26 Avril 1986 Expérience en cours de test de lalimentation électrique de secours du réacteur n°4 (type RBMK soviétique, modéré au graphite/ réacteur instable en dessous de 700 MW – 25% de sa capacité) réduction de la puissance du réacteur de 3200 MW à 1000 MW, puis à 500 MW. [Evenement inattendu = chute brutale de la puissance à 30 MW ] empoisonnement du réacteur au xenon Tentative de rétablissement de la puissance: retrait des barres de contrôle (carbure de bore) + actionnement de pompes supplémentaires du circuit de refroidissement Début de lessai : Vannes dalimentation en vapeur de la turbine sont fermées T°, P° augmente dans le 1 aire arrêt durgence ordonné… trop lent, trop tard. Se forme un mélange détonnant de H 2 et 2 par radiolyse de leau explosion qui pulvérise Les 2000 t de la dalle de béton, incendie se déclare, seul lincendie est traité dans un premier temps…

46 Accidents nucléaires : exemples et conséquences 2. Tchernobyl – Ukraine 26 Avril 1986 M é lange de graphite en train de br û ler, de combustible irradi é, de mat é riaux en fusion, irradiation extrême. Le c œ ur fond et s enfonce. 1 er actes, 1 ers jours : Extinction des incendies : pompiers tous mortellement br û l é s et irradi é s. É vacuation manuelle des d é bris fortement radioactifs. Largage de sable, argile, plomb par h é licopt è re sur le c œ ur par le trou b é ant à m d altitude.

47 2. Tchernobyl – Sarcophage – Mai 1986 / Dec Tchernobyl – Projet SIP « Shelter Implementation Plan » $ 760 M sur plusieurs années

48 2. Tchernobyl – contamination

49 Sources - ressources Les techniques de lIngénieur Dossiers B3590 à BN Cours de J.P. Moulin « lIndustrie du cycle des combustibles nucléaires » CEA / Institut National des Sciences et Techniques Nucléaires


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