Propriétés des structures électronique et magnétique de ZrFe2 et de son hydrure, étudiées par calculs ab initio. Dr Michel Nakhl, Prof. Naïm Ouaini, Dr Ludovic Martin(#) et Prof. Samir Matar (#). Université Saint-Esprit de Kaslik. Faculté des Sciences et de Génie Informatique. Kaslik. Liban. (#) Institut de Chimie de la Matière Condensée de Bordeaux. ICMCB-CNRS, Université Bordeaux 1, 87 avenue du Docteur Albert Schweitzer. 33608 Pessac Cedex. France Introduction L’étude de l’absorption de l’hydrogène par les alliages et les intermétalliques est une thématique de recherche largement développée. En effet, la propriété de ces matériaux de réagir spontanément avec l'hydrogène -à des températures et des pressions proches de l’ambiante, ex. P=1 atm., T=373 K- conduit à la formation d’hydrures métalliques ayant une capacité stockée souvent supérieure à un atome d'hydrogène par atome métallique, ce qui correspond à une capacité massique de plus de 2% et une capacité volumique deux fois supérieure à celle de l'hydrogène liquide. La recherche de nouveaux matériaux passe par la compréhension des structures électroniques à une échelle quantique. C’est ce que nous proposons par l’étude ab initio auto-cohérente de ZrFe2 et de son hydrure ZrFe2H3.5. L’objectif de notre travail est donc de préciser l’influence de l’insertion d’hydrogène sur les propriétés de structure électronique et magnétique de l’intermétallique hôte. References: [1] S. MATAR, M. NAKHL et Naïm OUAINI, J. CNRS Liban (en cours, 2005). [2] S. MATAR et V. PAUL-BONCOUR. Comptes Rendus Acad. Sciences. Paris, Série IIc (Chimie), 3, 27 (2000). [3] V. PAUL-BONCOUR and S. MATAR. Phys. Rev. B 70, 184435 (2004). ZrFe2 et de son hydrure ZrFe2H3.5 ont une structure cubique dite « C15 » des phases de « Laves ». On montre les sites potentiels d’insertion de l’hydrogène, A2B2 étant les plus grands. R=Terre Rare ou Y, Zr, Ti etc.., M : métal de transition 3d ex. Fe Cadre des calculs de structure de bande. Les calculs des structures électronique et magnétique ont été effectués par la méthode de l’onde sphérique augmentée (ASW) basée sur l’approximation de spin locale LSDA à la théorie de la fonctionnelle de la densité (DFT). Les électrons de valence sont traités comme des états de bande avec une base limitée : Zr: lmax+1 =4, Fe: lmax+1=3, H: lmax+1=2 ; lmax=nombre quantique orbital maximal. Les interactions entre les constituants atomiques décrivant la liaison chimique sont obtenues par la fonction ECOV « covalent bond energy » : ECOV <0= états liants,ECOV>0=états antiliants. In order to study separately the influence of the volume effect, crystal structure and hydrogen insertion effects on the electronic properties of YFe2Dx different structural models described below have been considered. Résultats : Influence de l’hydrogène interstitiel Résultats : Influence du volume = effets magnéto volumiques. Structure C15 ZrFe2 ZrFe2H3.5 a =7,07 Å a =7,567 Å Hydrure cubique C15 : Zr = sphères vertes ; Fe : sphères rouges ; H sphères bleues. a =7.567 Å avec H en « A2B2 » ou sites (96 g) de Fd3m (N°227). MFe = 1,8 µB ~ exp. MY = -0,5 µB HFC(Fe) =210 kGauss (exp.=220 kGauss) Au volume de l’hydrure : MFe = 2,31 µB. MY = 0,89 µB Effets magnétovolumiques : Accroisst. de M(Fe) de 1.82 à 2,3 B Résultats des calculs : MFe = 2,27 µB~ exp. MY = 0,1 µB HFC(Fe) =-272 kGauss (accord avec l’expérience) Haut : DOS partielles spin polarisées de ZrFe2 au volume expérimental. En face : ECOV spin polarisées de ZrFe2 projetées pour les différentes liaisons chimiques : haut : spins , bas : spins = la liaison chimique est dépendante du spin. Hydrure : Moindre polarisation de Fe et de Zr : effet magnétovolumique partiellement contrecarré par l’effet chimique de l’hydrogène. Illustration par les DOS partielles spin polarisées de ZrFe2H3.5 à l’allure différente des DOS de ZrFe2 et de la liaison chimique résolue en spin ( et  ) Fe-H et Zr-H. Les hydrures sont d’une grande importance économique, sociale et stratégique pour l’avenir comme source d’énergie « propre » en temps de crise pétrolière .