SGM Séminaire 11 Imagerie de haute résolution en MET 2011 SGM Auteur : ESNOUF Claude CLYM

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Introduction Vous êtes autorisé : A reproduire, distribuer et communiquer, au public, ce document, A modifier ce document, selon les conditions suivantes : Vous devez indiquer la référence de ce document ainsi que celle de l’ouvrage de référence : ESNOUF Claude. Caractérisation microstructurale des matériaux : Analyse par les rayonnements X et électronique. Lausanne: Presses polytechniques et universitaires romandes, 2011, 596 p. (METIS Lyon Tech) ISBN : 978-2-88074-884-5. Vous n'avez pas le droit d'utiliser ces documents à des fins commerciales. Vous pouvez accédez au format PDF de ce document à l’adresse suivante : http://docinsa.insa-lyon.fr/polycop/download.php?id=170621&id2=10 © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Accès aux autres séminaires 1 - Séminaire « Rappels cristallographie 1 » 2 - Séminaire « Rappels cristallographie 2 » 3 - Séminaire « Emission, détection, propagation, optique des rayons X » 4 - Séminaire « Méthode des poudres en DRX » 5 - Séminaire « Méthodes X rasants et mesure des contraintes » 6 - Séminaire « Emission électronique – Conséquence sur la résolution des microscopes » 7 - Séminaire « Diffraction électronique » 8 - Séminaire « Projection stéréographique » 9 - Séminaire « Imagerie CTEM » 10 - Séminaire « HAADF » 11 - Séminaire « HRTEM » 12 - Séminaire « Ptychographie » 13 - Séminaire « EELS » © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

IMAGERIE DE HAUTE RESOLUTION EN MET Claude ESNOUF - CLYM Séminaires du CLYM IMAGERIE DE HAUTE RESOLUTION EN MET [0001] Claude ESNOUF - CLYM 4 Cristal AlNiCo (Micrographie M. Aouine - IRCLyon) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. PLAN : 1 - Finalité de l’imagerie HRTEM 2 - Diffusion électronique Analogie avec la diffusion lumineuse Expression du retard de phase Amplitude de la diffusion électronique - Facteurs de diffusion 3 - Contraste de phase Comment le réaliser (aberration de sphéricité, défocalisation, excitation des ondes) 4 - Fonction de transfert Etude de la fonction - Défocalisation de Scherzer Fonction de transfert et cohérences partielles Réglage de la défocalisation 5 - Formation de l’image HRTEM Un exemple simple Dans le cas général 6 - Simulation des images HRTEM Ondes de Bloch Multislice 7 - Correcteurs de CS. 8 - Imagerie en mode incohérent : l’imagerie HAADF Diffusion incohérente - Effet de Z Caractéristiques du mode HAADF Réglage de la sonde par le test de Ronchi a) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

FINALITE de l’IMAGERIE HRTEM Il s’agit de visualiser les colonnes d’atomes internes à un cristal mince dans le but ultime de connaître sa représentation structurale. Questions qui se posent : - Arrive-t-on à visualiser toutes les colonnes (colonnes trop rapprochées ou colonnes d’éléments légers) ? - Les colonnes visualisées sont-elles à leur vrai emplacement ? Les précautions élémentaires à prendre : - Aligner les colonnes sur la direction du faisceau, c’est à dire produire un faisceau de trajectoires électroniques parallèles (onde plane) et pouvoir orienter le cristal), - Préparer un objet très mince (typiquement quelques nm), - Amener une direction dense du matériau à être parallèle au faisceau (a priori à faire si le problème à étudier le permet car les colonnes d’atomes sont alors les plus espacées). Ce qui pose le problème de la convergence du faisceau, de l’épaisseur de l’objet et du tilt de faisceau. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

DIFFUSION ELECTRONIQUE Un faisceau d’électrons traverse un cristal, quelle information draine-t-il avec lui ? -1- La diffusion électronique : une analogie avec la diffusion lumineuse. e– S i Atome V S s le Lumière Eau (brouillard) r llum.  le  0,0025 nm Fatome  0,1 nm llum.  0,5 µm Feau  20 µm Sdiffusée lo l l < lo t n = lo/l > 1 Vide Relation de Louis De Broglie : l = h/mv Le potentiel interne est globalement positif, donc : v > vo et l < lo. L. De Broglie (1892-1987) - Indice de l’eau : n = c/v = lo/l > 1, d’où un retard local de l’onde sortante. - Indice associé à un atome (vu pour l’instant comme une région de potentiel V constant ) : n = lo/l > 1, d’où un retard local de l’onde sortante à l’aplomb des atomes par rapport à la phase de l’onde sortant entre les colonnes. Un différentiel de phase apparaît entre les colonnes d’atomes. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. -2- Expression du retard de phase : d = (n - no).t j = 2p d /l n no t vo Energie Eo vo Eo = po2/2me Eo + eV = p2/2me vo t v V Retard si n > no Rappel d’optique physique : Déphasage par un milieu d’épaisseur t et d’indice n. Transposition au cas des électrons rapides entrant dans une région de potentiel V. po= mevo et p = mev, soit : n = lo/l = p/po = (1+ eV/Eo)1/2  1+ eV/2Eo d = (n - 1).t = eVt/2Eo d’où : j = - s V t En réalité, le potentiel n’est pas constant tout le long de la trajectoire de l’électron dans le milieu. Le terme Vt est à remplacer par un potentiel projeté Vp qui est la somme du potentiel vu par l’électron : D’où l’écriture : j = - s Vp © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. E. Schrödinger (1887-1961) -3- Amplitude de la diffusion électronique : Equation de propagation (équation de Schrödinger) : Cas d’un atome. Propagation dans le vide : Propagation dans un champ de potentiel V(r) Max Born (1882-1970) e- = Energie de l ’électron Solution de la forme (formalisme de fonctions de Green) : Onde incidente (vecteur d’onde ki ) : Approximation de Born : Onde diffusée (vecteur d’onde k ) : (Onde sphérique) f est le facteur de diffusion atomique donné par la TF du potentiel V(r), soit : ki k q = amplitude diffusée par un atome. Joseph Fourier (1768-1830) En ce qui concerne l’amplitude diffusée par tous les atomes d’une maille élémentaire, f (q) est à remplacer par : = Facteur de structure . © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

fe(q) = 2,39 108 [Z – fX(Th)(q)] en m. Amplitude de la diffusion électronique (suite) : Equivalence de point de vue entre déphasage et amplitude diffusée. Expression de l’amplitude diffusée. e- Noyau (+Ze) Cortège (- Ze) e- Z1 > Z2 f1(q ) > f2(q ) ki k q 2q fe(q) = [Z – fX(q)] fe(q) = 2,39 108 [Z – fX(Th)(q)] en m. Terme déjà vu lors de la diffusion des RX q = 2 k sinq = 2 sinq /l © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Amplitude de la diffusion électronique (suite) : Facteur de diffusion : Tables internationales : valeurs calculées à partir des modèles Hartree-Fock relativiste ou non et Dirac-Slater (1967- 69). Doyle et Turner (1968) Smith et Burgers (1962 ) Weickenmeier-Kohl (1991) Valeurs lissées sous la forme polynomiale : e- RX(x104) n(x104) Sinq /l (nm-1) f(q) Diffusion d’autant plus élevée que les éléments sont lourds : f varie comme Z, donc l’intensité diffusée en Z2. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

CONTRASTE DE PHASE F. Zernike (1888-1966) L’objet HRTEM n’est pas absorbant en principe (trop mince). Dès lors, comment créer un contraste ? En révélant la phase par un artifice de contraste de phase (inventé par F. Zernike en 1930). Si P Ss O ao j aO aP aj + a  l/dhkl P F (p/2) Si Ss Objet Objectif Plan focal F Fhkl dhkl a = 0 La perturbation est initiée par les colonnes atomiques qui, arrangées périodiquement, génèrent une série d’ondes diffractées sous les angles : a = 2qhkl, soit : a = l/dhkl Mise en contraste d’un objet de phase : Contraste C Sans p/2 : C = (aP2-aO2)/aO2 = 0 Avec p/2 : C = [(ao-aj )2-ao2]/ao2 C = - 2aj /ao= - 2j Microscope optique Microscope électronique (cristal) Notion de fréquence spatiale : fhkl = 1/dhkl , d’où : a hkl = l fhkl © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Contraste de phase : Comment le réaliser ? On peut relever plusieurs causes de déphasage (phase différente entre a = 0 et a  0) . -1- Imperfection de la lentille objectif (aberration de sphéricité), -2- Imperfection le mise au point (choisir une défocalisation), -3- Défaut d’excitation (les ondes diffractées créées par l’objet sont-elles en phase ?). 1 Aberration sphérique Une lentille, qu'elle soit magnétique ou électrostatique, est toujours plus convergente pour les trajectoires périphériques que pour les trajectoires centrales. Le diamètre minimum de ce disque s’accroît en puissance impair (en commençant à l’ordre 3) de l’angle d’inclinaison a des rayons sur l’axe optique et est proportionnel au coefficient d'aberration sphérique CS . CS > 0 et dS = Csa 3 + CS’a 5 + …. Disques de moindre confusion A B ' O (0) Plan de l’image de G AUSS a Surface d’onde « idéale » réelle (2) 2 (1) 1 Objectif Différence de marche 3 d’S  g CSa 3 (3) dS(a) (avance) dS  CSa 3 C.F. Gauss ( 1777-1855) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Contraste de phase : Comment le réaliser ? 2 d’def = D z’ a ’ 1/p + 1/p’ = 1/f dp/p2 + dp’/p’2 = 0 dp’ = - dp (p’/p)2 g = p’/p = a /a ’ dp’ = D z’ et dp = - D z D z’ a ’  = D z g a ddef = d’def /g = D z a Ici, p’ donc p   c’est à dire D z > 0 Avance si D z > 0 Défocalisation (au choix de l’opérateur) A B O (0) a Surface d’onde « idéale » défocalisée (2) ' (1) Objectif (CS= 0) Plan de l’image de G AUSS Différence de marche d’def = g D z a ddef(a) D z’ a ’ z > 0 p p ’ ddef = D z a Plan de visée Quelle est l’expression du déphasage Dj ? On montre que : Voir annexe J, Publication METIS LyonTech, C. Esnouf soit : Avec : a = ahkl= l/dhkl = l fhkl © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Contraste de phase : Comment le réaliser ? 3 L’objet en termes de défaut d’excitation des ondes ghkl ki k C S i dhkl shkl Plans diffractants de la zône O Ghkl 2qhkl G2h2k2l -ghkl j = - p l t /2d2hkl j = - 2p l t /d2hkl z s > 0 Phase des ondes : j = 2p (k - ki).r = j = 2p (g + s).r = 2p (entier + s.r ) s = (sx, sy, sz)  (0, 0, sz) s.r  szz = sz r = (x, y, z) La phase des ondes diffractées varie de 0 (z = 0) à 2p st (z = t). On prendra : jdiff = p st = - p s t = - p l t/2d2hkl Joue le même rôle qu’une défocalisation (termes en a 2). Avec :  shkl   g2hkll/2 = l /2d2hkl  a 2/2l (a = 2qhkl)  s2h2k2l   4g2hkll/2  a 2/2l (a = 2q2h2k2l) On peut s’affranchir de cet effet si jdiff << -p/2, soit : t << d2/l  4/0,025 = 16 nm L’effet sera négligeable pour t  1,6 nm ! © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. FONCTION DE TRANSFERT En ne tenant compte que de l’instrument (échantillon d’épaisseur nulle), la phase instrumentale est régie par la fonction : sin D (f) = Le but recherché est de donner à cette fonction la valeur +1 ou -1 sur le domaine le plus large possible de fréquences. Recherche d’un plateau (annulation des dérivées première et seconde) : d(sinD )/df = 0 si : D = (2p+1)p /2 et/ou : D z = – CS l2 f 2 d2(sinD)/df 2 = 0 si : -sinD (CS l4 f 3+ D z l2 f) + cosD (3CS l4 f 2 + l2 D z ) = 0 D = (2p+1)p /2 et D z = – CS l2 f 2 D z < 0 Défocalisation dite de Scherzer : p < 0 Ex : Vo = 200 kV, CS = 0,5 mm, D zS = - 35 nm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Microscope 200 kV - CS = 0,5 mm D zS = - 35 nm D z = - 60 nm D z = - 79 nm fo = fréquence de coupure Ex : Vo = 200 kV, CS = 0,5 mm, do = 0,208 nm d’o = 0,193 nm D zS’ = - 43 nm Défocalisation de Scherzer modifiée : En réalité, il faut tenir compte des conditions d’émission et de stabilité des alimentations (cf cours ‘ Emission électronique ’. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Fonction de transfert et cohérences partielles : Rappel : -1- Influence de la taille de la source (cohérence spatiale partielle) : se traite par la prise en compte d’une convergence as du faisceau (mesurée par le diamètre des taches de diffraction). Le résultat est une enveloppe S(f) de la fonction de transfert. -2- Influence des fluctuations électriques (aberration chromatique ou cohérence temporelle partielle) : se traite par la prise en compte d’une fluctuation D de la défocalisation. Le résultat est une enveloppe T(f) de la fonction de transfert. 5 Sin (Df ) Dz = – 43 nm f (nm–1) Enveloppe S(a)·T(a) fl Limite d’information S(a) = 2 J1(q)/q (a = lf ; ) rs 2as S S- S+ Focale f Friedrich Bessel (1784-1846) T(a) = D = CC df /f Fonction de transfert complète : Fonction de Bessel d’ordre n : Terme d’astigmatisme © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Fonction de transfert et cohérences partielles (suite) : (Voir séminaire ‘Emission électronique ’) Microscope : Vo = 200 kV CS = 0,5 mm D z = - 43 nm D = 7 nm a s = 0,4 mrad w = 0 Atomes ‘noirs’ Atomes ‘blancs’ Couleur des atomes : (Cf le diagramme de Fresnel) Ss ao j aO aP aj + Déphasage de -p/2 sur aj Colonnes en noir Les fréquences spatiales dans les parties négatives de la FT révèlent les colonnes d’atomes en noir (et vice-versa). N.B. : Problème si des fréquences se situent dans les 2 parties ? T(a) – 1 S(a) S(a).T(a) 5 f (nm-1) D z = - 43 nm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. La défocalisation de Scherzer est-elle à choisir systématiquement ? : Réponse : NON Pour un cristal donné, le choix de l’axe de zone D détermine les fréquences spatiales à imager, via les ondes (hkl) qui naissent par diffraction. Elles suivent la relation : D[uvw] . g(hkl) = 0 soit : hu + kv + lw = 0 De : D = D[uvw] Liste des (hkl) Liste des dhkl Valeurs des fhkl. g100 g200 D [001] Exemples : Aluminium : cfc, a = 0,405 nm, D [001] (hkl)  200, 020, 220, 2-20, 420, …., hk0 dhkl = 0,202 nm ; 0,286 nm ; nm fhkl = 4,94 nm-1 ; 6,98 nm-1 ; nm-1 f200 f220 D z = - 43 nm Atomes blancs f200 f220 D z = - 30 nm f200 f220 D z = - 49 nm Atomes noirs © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Exemple du YAG (Al5Y3O12) : Ia3d, a = 1,20089 nm) 5 10 D z = - 43 nm Difficulté à produire une image de structure lorsque les informations sont trop riches. f(nm-1) YAG <111> pour 2 défocalisations voisines. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Réglage de la défocalisation (c’est à dire comment repérer la défocalisation nulle ?) : Utilisation d’un objet représentant un ‘ bruit blanc ’ comme un amorphe (en général, le bord de l’objet à étudier à cause d’une contamination et/ou une amorphisation due à la préparation, ou encore le support en film de carbone, ….). Aspect de l’image en ‘peau d’orange’ aux détails plus ou moins fins selon la défocalisation Chercher le contraste minimum, proche de D z = 0. Film de carbone à trous Contamination ? A. Fresnel (1788-1827) Franges de Fresnel ou de bord d’écran © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Réglage de la défocalisation (suite) : Recherche de la défocalisation nulle. Défocalisation = Franges de Fresnel D z  + 43 nm D z  - 43 nm D z  0 nm D z  + 20 nm D z  - 20 nm Contraste minimum FT2 D z = - 43 µm Défocalisations élevées D z = - 5 µm D z  0 D z = + 6 µm D z = + 8 µm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Réglage de la défocalisation (suite) : Film de carbone FT2 D z  + 100 nm FFT en ligne La répartition des points sombres de l’image du film de carbone est distribuée selon des fréquences spatiales qui s’observent sous forme d’anneaux noirs sur la FFT de l’image. D’où un accessoire de FFT ‘ in live ’ à la disposition du microscopiste. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Sur-focus de 250 nm Focus Sous-focus de 250 nm © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

FORMATION de l’IMAGE HRTEM Le plan focal de l’objectif est tapissé de taches de diffraction qui se comportent comme une suite de sources cohérentes et donc susceptibles d’interférer. Diaphragme d’objectif Objectif • Cas d’une diffraction à 3 ondes 0, +g, -g : Soient : ao, ag, a-g = ag, les amplitudes des ondes (= aj/2) et 0, jg, j-g = jg, les phases des ondes. jg =  p /2 + p sgt + Df(ag) jdiff Instrument + opérateur Colonnes d’atomes { Voir séminaire ‘ Microscopie conventionnelle ’ : Zones de Fresnel. { { e– Objet t  0 + g – g (hkl) S g S 0 S -g Objectif Plan focal S i Lentilles Ecran sg < 0 e– ZOLZ 1/l Objet t g – g ao, 0 ag, jg (hkl) 2qg Interférences © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. • Formation de l’image sur l’écran : En un point M écarté de x depuis l’axe optique, la composition des ondes forment le réseau de franges, via une variation de la différence de marche HM. HM = x sin 2qg  2xl/2dg = xlg, d’où la phase correspondante : jx = 2p gx M x O H (hkl) S-g Sg S0 2qg En résumé, en tout point x, il faut composer 3 ondes de phases respectives : 0, jg + 2p gx, jg - 2p gx, d’où le diagramme de Fresnel : ao ag 2p gx jg Résultat : V est un facteur de visibilité valant : V = cosjg = cos (p/2 + p sgt + Df (ag)) = sin(p sgt + Df (ag)) Il y a trois situations intéressantes : V =  1, V = + 1, V = 0. • V =  1, • V = + 1, • V = 0, Bon Bon Mauvais © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. • Illustration : I(x) V = –1 V = +1 V = 0 V = –1 V = 0 V = +1 V = +1 V = 0 V = – 1 Nota : - 1 - La fonction capitale intervenant dans la contraste des images est la fonction sinus. - 2 - A V = sin(p sgt + Df (ag)) = -1, soit : Df  - p/2 (objet très mince), les atomes sont vus noirs. Micrographie J. Desseaux, CEA Grenoble © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Produit de convolution Formation de l’image HRTEM dans le cas général : Entrée de l’objet : Eclairement uniforme et parallèle : to(x,y) = 1 Sortie de l’objet : Fonction transmission : t (x,y) = exp[ij (x,y) + ijdiff] avec : j (x,y) =  s Vp(x,y) Plan focal de l’objectif : Siège d’une transformée de Fourier (Espace de coordonnées (u,v)) t(x,y) donne T(u,v) et les aberrations se signent par une fonction : A(u,v) = exp(iDf (u,v)), d’où le résultat : T (u,v) . A(u,v) Sur l’écran : La composition des ondes par les lentilles sous l’objectif (supposées parfaites) consiste à faire une transformée inverse, soit : t ’(x,y) = TF-1[T (u,v) . A(u,v)]. t ’(x,y) = TF-1[T (u,v)]  TF-1[A(u,v)] = t (x,y)  TF-1[exp(iDf (u,v)] t ’(x,y) = t (x,y)  TF-1[cosDf + i sinDf ] = t (x,y)  [c (x,y) + i s (x,y)] Intensité sur l’écran : im(x,y) = t '(x,y)2 Approximation de l’objet de phase faible : t(x,y)  1 + i[j (x,y) + jdiff] = 1 + iJ ( x,y). im(x,y) = (1 + iJ)  (c + is)2 = 1 + iJ  c  J  s)2 en remarquant que : c  1 = 1 et s  1 = 0 im(x,y) = (1 + iJ  c  J  s) (1 - iJ  c  J  s) = 1  2J  s + (J  s)2 + (J  c)2 im(x,y) = (1  J  s)2+ (J  c)2 En négligeant les termes du deuxième ordre, im(x,y)  1  2J  s = 1  2J TF1[sinDf ] Si l’échantillon était d’épaisseur nulle : im(x,y)  1  2j  s = 1 + 2s Vp  TF1[sinDf ] Nota : Si sinDf = -1 (Scherzer idéal), l’image est représentative du potentiel projeté changé de signe. Avec échantillon réel : im(x,y)  = 1 + (2s Vp – p s t)  TF1[sinDf ] d’où un décalage des détails de l’image par rapport aux positions des colonnes d’atomes. Entreprendre une simulation © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Effets de l’épaisseur des objets : Un objet, en général, n’est pas un objet de phase faible, ni même parfois un objet de phase seule (il absorbe). Les interactions dynamiques sont à considérer. t (nm) 1 10 20 30 40 {000} {200} {220} Amplitude p /2 -p 10 20 30 40 t (nm) p {000} {200} {220} Phase Aluminium <001> Logiciel JEMS t = 1 2 3 4 5 6 7 8 9 10 nm Potentiel projeté Fonction d’onde D z = + 17 nm D z = –16 nm D z = – 32 nm Atomes blancs D z = – 40 nm D z = – 49 nm Atomes noirs Microscope 200 kV, CS = 0,5 mm, D = 7 nm, as = 0,4 mrad) © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

SIMILATION des IMAGES HRTEM Consiste à reproduire la physique présente dans l ’objet et le microscope avec comme données d’entrée : les paramètres de l’optique du microscope, la cristallographie, l’orientation de l’objet et le mode de calcul des facteurs de diffusion. La similitude avec les images expérimentales obtenues dans les mêmes conditions, est excellente en principe. 2 approches possibles : Ondes de Bloch et Multislice. Ondes de Bloch : Fonctions d’onde qui décrivent les états quantiques des électrons soumis à un potentiel périodique (valable pour les cristaux parfaits). Thèorème de Bloch : Les ondes de Bloch ont la périodicité du potentiel. Felix Bloch (1905-1983) Onde de Bloch j : (j)(r) = b(k(j),r) = µ(k(j),r).exp(2p i k(j)r) où la fonction de BLOCH µ(k(j),r) est une fonction périodique décomposable en série de Fourier : SgCg(j) exp(2p i g r) d'où : b(k(j),r) = SgCg(j) exp[2p i (k(j)+g)r] Vecteurs d'onde des ondes de BLOCH (Cas so = 0) k(1) k(2) k(2)+g k(1)+g Dkz,o O Ghkl Fo(r) Fg(r) z b1(r) b2(r) g Ex : Cas à 2 ondes de Bloch (k1 et k2) : Prise en compte de 4 vecteurs d’onde : k1, k1+g, k2, k2+g et donc de 4 coefficients de Bloch Co1, Co2, Cg1, Cg2. Les coefficients Cgj sont les vecteurs propres d’une matrice {A} où interviennent les coefficients de Fourier du potentiel périodique, c’est à dire les facteurs de structure Fg. Passage au cas à N ondes aisé. © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

© [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés. Multislice : L’idée est de découper le cristal en tranches perpendiculaires à la direction d’observation, chaque tranche étant suffisamment mince pour la considérer comme un objet de phase (applicable au cas des cristaux imparfaits). La modification subie par une onde entrant sur la tranche n est traduite par une fonction de transmission tn(x,y). L’onde est alors propagée jusqu’à la tranche suivante sous forme d’un opérateur propagation, dit propagateur de Fresnel pn(x,y) (par application du principe d’Huyhens-Fresnel). C. Huyghens (1629-1695) Ondelettes sphériques depuis tous les points Q(x,y) qui participent à l’amplitude de l’onde en chaque point P(x’,y’). Chaque participation est de la forme : tn(x,y) exp(2p i k∙r) /r où : r = QP donnée par : r2 = (x  x′)2 + (y  y′)2 + d tn2 Tranche n – 1 Tranche n P(x',y') Q(x,y) Si d tn Approximation de la colonne : (x - x’)  0 et (y - y’)  0 r  d tn + [(x  x′)2 + (y  y′)2]/2d tn Expression d’un produit de convolution : © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

Exemple appliqué à la structure de l’interface Al2O3/Mg2Si: La sommation est menée par un processus de transformée de Fourier : en partant de si l’onde incidente est plane et uniforme (1(x,y) = 1). Exemple appliqué à la structure de l’interface Al2O3/Mg2Si: Al2O3 Mg2Si Logiciel JEMS Modèle structural (corps rigide) donnant le meilleur ‘ fit ’ <110>Al2O3 // <110>Mg2Si Mg2 O Si Mg1 1 nm Motif structural à l’interface Micrographie G. Thollet et R. Chassagnon -MATEIS © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.

CORRECTEUR DE CS La correction est initiée par des bobinages additionnels à plusieurs pôles (quadripôles, hexapôles, octopôles) (Voir séminaire ‘Emission électronique et résolution’). f (nm-1) 200 kV - CS = 0,05 mm - D = 7 nm - a S = 0,4 mrad - D z = -11 nm f (nm-1) 200 kV - CS = 0,05 mm - D = 1 nm - a S = 0,4 mrad - D z = -12 nm Abaisser la valeur de CS est réellement profitable si l’émission est améliorée (monochromateur). Un record du monde a été obtenu en fin 2008 par une équipe pluri-disciplinaire [Kisielowski]. La distance limite d’information d’un microscope de la société FEI (projet TEAM : Transmission Electron Aberration-corrected Microscope), corrigé des aberrations optiques et doté d’un monochromateur de type Wien ainsi que d’une nouvelle source ce type Schottky a été abaissée à 0,05 nm. Des images d’atomes individuels d’or avec un rapport signal sur bruit de 10, ont été obtenues. Séminaire suivant : « Ptychographie » © [C.Esnouf], [2011], INSA de Lyon, tous droits réservés.