Explosion coulombienne de H2 induite par une impulsion laser intense sub-10 fs Sébastien SAUGOUT Laboratoire de Photophysique Moléculaire, Université Paris-Sud Service des Photons, Atomes et Molécules, CEA-Saclay

Introduction Réduction d’un facteur 1011 dans le visible et proche IR 3,8 fs : Schenkel et coll. Opt. Lett. 28 (2003) Tvib(H2) = 7,5 fs

Objectif Etude de processus physiques ultrarapides → Prix Nobel de Chimie 1999 : Ahmed H. Zewail Etude des états transitoires des réactions chimiques par spectroscopie femtoseconde H2, molécule neutre la plus légère : Sensible aux impulsions laser ultracourtes Modélisation ab initio Sonde pour les impulsions fs Cadre expérimental et théorique

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe X 1Σg+

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe Ionisation double séquentielle X 2Σg+ Etude de la dynamique de l’ionisation double X 1Σg+

Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Ionisation double explosion coulombienne : H2 + laser H+ + H+ + e- + e- Voie H+ + H+ : potentiel purement coulombien Molécule H2 Molécule O2 O2+ + O2+ X 2Σg+ X 1Σg+

Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

Trot(H2) = 270 fs Polarisation linéaire Schrödinger : 3 degrés de liberté Hamiltonien : Potentiel : α(R) et β(R) sont des fonctions de R : Courbes de potentiel de H2 (X 1Sg+ ) et H2+ (X 2Sg+) bien reproduites

Champ laser Paramètres physiques : - λ = 800 nm - τ = 1 à 10 fs - I0 = 1013 à 1015 W.cm-2 Interaction radiative :

Propagation temporelle Densités de probabilité |Ψ(R,z1,z2,t=0)|² 0 1 2 3 Distance R / u.a. Méthode de «l’opérateur fractionné » Espace des vitesses Espace des positions Espace des vitesses

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation simple Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Limites : I < 2.1015 W.cm-2 τ < 12 fs Z1 Spectre d’énergie cinétique : Analyse dans la « zone H+ + H+ » Z2 E = 1/R

Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Modèle théorique Dispositif expérimental Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

Autocorrélateur interférométrique Source laser kHz 40 fs / 600 µJ Réduction durée 10 fs / 200 µJ Délai / fs Autocorrélateur interférométrique Spectromètre λ / nm Détection d’ions

Fibre creuse remplie d’argon Réduction de la durée Source laser femtoseconde « kHz » 600 µJ / 40 fs Fibre creuse remplie d’argon f Compresseur : Miroirs « chirpés » -70fs²/réflexion Automodulation de phase Elargissement du spectre Impulsion finale : 200 µJ / 10 fs Dispersion de temps de groupe (DTG)

Autocorrélation interférométrique Méthode optique indirecte de mesure de durée : Durées les plus courtes : 7 fs En routine : 10 fs Délai / fs Signal d’autocorrélation / unit. arb.

Détection d’ions Détection d’ions par spectrométrie de masse à temps de vol T : ion de masse m, de charge q et d’impulsion p Dans l’axe du détecteur où Fc Type Wiley – Mc Laren

Covariance Méthode statistique permettant de discriminer la voie de fragmentation H+ + H+ Temps de vol de H+ H+f H+b Fc Signal d’ion Temps de vol / ns Spectres d’énergie H+ + H, H+ + H+ Signal de proton Ec de chaque proton / eV

Signal de proton / unit. arb. Comparaison expérience - théorie Spectres normalisés au pic d’explosion coulombienne Durée d’impulsion : 10 fs Eclairement : 4.5x1014W.cm-2 Expérience Théorie Signal de proton / unit. arb. H+ + H H+ + H+ Ec de chaque proton / eV

Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Résultats de 1 à 40 fs Optimisation in situ de la durée Influence de la phase absolue Modèle théorique Dispositif expérimental Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 Ionisation double instantanée

1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 1fs  Ionisation double instantanée

2fs 1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 2fs  1fs  Ionisation double instantanée

2fs 4fs 1fs Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

Spectre de protons en fonction de la durée d’impulsion Eclairement de 8.1014 W.cm-2 10fs 2fs  40fs  4fs  1fs  Ionisation double instantanée

Dynamique nucléaire Densité nucléaire de H+ + H+ à 8.1014 W.cm-2 Durée : 1 fs Durée : 4 fs « zone H+ + H+ » « zone H+ + H+ » 400 as 2,1 u.a. 1,7 u.a. 1,8 u.a.

Signal de proton / unit. arb. Optimisation in situ de la durée de l’impulsion Surcompensation de la dispersion de temps de groupe Variation d’une épaisseur de silice fondue Silice : +36 fs²/mm Signal de proton / unit. arb.

Effet de la phase absolue Impulsions normalisées d’une durée de 2 fs

Effet de la phase absolue Augmentation de l’effet de la phase avec la diminution de la durée d’impulsion

Sensibilité à une post-impulsion Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

Présence de satellites secondaires Autocorrélations interférométriques Présence de satellites secondaires

Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2 Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2

Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2 Impulsion non optimisée Impulsion unique Durée : 10 fs Impulsion optimisée I = 3,2.1015 W.cm-2 Impulsion non optimisée Impulsion non optimisée : pas de compensation de la DTG

La pompe et la sonde sont optimisées Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Durée : 10 fs Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2

La pompe et la sonde sont optimisées Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2 Durée : 10 fs

Pompe puis sonde retardée de 24 fs Expérience pompe-sonde La pompe et la sonde sont optimisées Sonde seule I = 3,4.1013 W.cm-2 Durée : 10 fs Pompe seule I = 1,4.1015 W.cm-2 Pompe puis sonde retardée de 24 fs

Mécanismes d’ionisation double Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Mécanismes d’ionisation double Mise en évidence expérimentale de la recollision Etude théorique des mécanismes Sensibilité à une post-impulsion Conclusion et perspectives

Mécanisme de recollision Ionisation tunnel Accélération dans le champ laser 2 Ec 1 Elaser Ip= 15,4 eV Laser en polarisation linéaire Diffusion A+ + e- -> A+ + e- 3 3 Génération d’harmonique A+ + e- -> A + hυXUV Ionisation double A+ + e- -> A2+ + e- + e- 3 K. Kulander et coll. PRL, 70, 1599 (1993) P.B. Corkum PRL 71, 1994 (1993)

Ionisation double non séquentielle de H2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire

Ionisation double non séquentielle de H2 Mise en évidence des protons issus de la recollision Polar. circulaire Polarisation circulaire Polarisation linéaire τ ≈ 1,33 fs Polar. linéaire

électrique Champ Ionisation simple Ionisation double Taux d’ionisation Impulsion laser : 1 fs φ=π/2 5.1014 W.cm-2 électrique Champ Ionisation simple Ionisation double

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Z1 Z2

Cartographie électronique Définition de 3 zones : « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe Z1 Z2

Dynamique électronique t / fs t / fs Champ électrique t / fs

… la même chose en mouvement ! Dynamique électronique … la même chose en mouvement !

Signal de proton / unit. arb. Spectres d’énergie Autoionisation Signal de proton / unit. arb. Recollision Ec de chaque proton / eV

Conclusion et perspectives Modèle théorique Dispositif expérimental Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité à une post-impulsion Mécanismes d’ionisation double Conclusion et perspectives

H2 : Sonde sensible aux impulsions laser Conclusion Optimisation d’une source laser ultra-courte cadencée au kHz Durée nominale : 10fs, optimale : 7fs, 200 µJ et I > 1015 Wcm-2 Développement d’un modèle théorique basé sur l’équation de Schrödinger Dynamique électronique et nucléaire, bon accord théorie-expérience Effet de la durée d’impulsion laser Sensibilité du spectre de protons dans la gamme de durée 5 fs - 40 fs Optimisation la durée de l’impulsion in situ Mise en évidence de l’influence de la phase absolue Détection d’une pré- et post-impulsion H2 est sensible à la forme temporelle de l’impulsion laser Etude des mécanismes d’ionisation double Mise en évidence expérimentale de protons issus de la recollision Analyse théorique des différents mécanismes H2 : Sonde sensible aux impulsions laser intenses sub-10 fs

Perspectives Mécanisme de recollision : dynamique électronique Blocage de la phase absolue Spectrométrie de photoélectrons Modèle théorique à 2 dimensions spatiales pour chaque électron

Compresseur à Dispositif expérimental Pompe Argon Ionisé Oscillateur Le laser source « kHz » Pompe Argon Ionisé Oscillateur Ti:Sa femtoseconde Etireur à réseau 250 ps 2 nJ 27 fs 800 nm  = 50 nm 76 MHz Amplificateur régénératif Compresseur à réseaux 1,2 mJ 250 ps 800 nm 1 kHz 600 µJ 40 fs 800 nm et  = 25 nm 1 kHz Pompe 1 kHz 9 mJ 527 nm

Expérience Explosion Coulombienne (1)

La fonction d’onde électronique à R et t fixés II. Etude théorique - Modèle Les principaux outils d’analyse : La fonction d’onde électronique à R et t fixés

II. Etude théorique - Modèle Précision du modèle : signal sur 9 ordres de grandeur Changer l’échelle Impulsion de 10fs

BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE Modèle – Propagation temporelle Méthode du «Split operator » |Ψ(z1,z2)|² initiale FFT FFT-1 BOUCLE DE PROPAGATION TEMPORELLE FFT FFT-1 |Ψ(R)|² initiale Espace des vitesses Espace des positions Espace des vitesses

Calcul de DTG au 2e ordre : Caractérisation de la durée Le piédestal augmente la largeur à mi-hauteur Calcul de DTG au 2e ordre : E(SiO2) LMH 0 mm         10 fs 1 mm         14 fs 2 mm         22 fs 3 mm         32 fs 4 mm         41 fs 5 mm         51 fs

Signal de proton / unit. arb. Modélisation théorique 1015 W.cm-2 4 cycles optiques Signal de proton / unit. arb. Eclairement Temps / fs Energie cinétique / eV

Signal de proton / unit. arb. Modélisation théorique 1015 W.cm-2 4 cycles optiques Signal de proton / unit. arb. Eclairement 1014 W.cm-2 4 C.O. Temps / fs Energie cinétique / eV Le pic à basse énergie vient d’un piédestal dans l’impulsion H2 est sensible à la qualité temporelle de l’impulsion

Effet de la phase absolue Atténuation de l’effet de la phase avec l’augmentation de la durée d’impulsion

Ψ(R, z1, z2, t) Modèle théorique τ < 40 fs et Trot(H2)= 270 fs => mouvement rotationnel gelé Discrimination angulaire expérimentale => détection des protons initialement alignés selon l’axe du détecteur Laser polarisé linéairement => mouvement unidimensionnel des électrons Ψ(R, z1, z2, t) 3 dimensions spatiales traitées quantiquement

Outil d’analyse Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+ avec Dans la zone H+ + H+ :

Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation Principe de mesure et de calcul Ionisation double => explosion coulombienne : H2 + laser -> H+ + H+ + e- + e- Etude des dynamiques des différentes voies de fragmentation 2 principaux types d’ionisation : Molécule H2 Ionisation double directe Ionisation double séquentielle H+ + H+ Charge Resonant Enhanced Ionization Chelkowski et coll., Phys Rev. A, 48 (1993) Rc

Temps / fs Temps / fs Dynamique nucléaire 1. 2. Impulsion laser : Champ électrique Champ électrique Impulsion laser : 1 cycle optique 7x1014 W.cm-2 φ = π/2 1. E(t) non modifié 2. E(t) « tronqué » Temps / fs Temps / fs

R Dynamique nucléaire « zone H2 »

Introduction : objectifs Caractérisation d’impulsions laser intense de durée < 10 fs détecteur ultra-rapide : molécule d’hydrogène P. Agostini et L. Di Mauro, Rep. Prog. Phys. 67, 813 (2004)

Limite en z => limite en éclairement : 5.1015 W.cm-2 Grille de résolution numérique Calcul sur grilles en z1, z2 et R « zone H2 » « zone H2+ » « zone H+ + H+ » Ionisation double séquentielle Ionisation double directe -50 ua -50 ua 50 ua dt = 1 as dR = 0,02 ua dz = 0,4 ua 50 ua Limite en R => limite en durée d’impulsion : 10 fs Limite en z => limite en éclairement : 5.1015 W.cm-2

Outil d’analyse Distribution d’énergie cinétique par projection sur la courbe H+ + H+ Dans la zone H+ + H+ :

Effet d’éclairement Impulsions de 10 fs Eclairement de 1014 à 8.1014 W.cm-2

Expérience Explosion Coulombienne (1)

Automodulation de phase II. Automodulation de phase Equation : Solution : La phase dépend de l’éclairement I|A|² Création de nouvelles fréquences :

Dispersion de temps de groupe II. Dispersion de temps de groupe Milieu dispersif Vitesse dépendant de  dans le gaz rare z A t donné Mathématiquement : Dispersion de Temps de Groupe

Compression temporelle II. Compression temporelle Remise en phase des composantes spectrales : Introduction de Dispersion de Temps de Groupe négative sur une large bande spectrale n1 > n2

n2 : indice non-linéaire Oscillateur Blocage de modes en phase n2 : indice non-linéaire

Etireur à réseaux entrée sortie bleu rouge

Amplificateur régénératif V = 0 => Pockels /4 : impulsion injectée V = V1 => Pockels /2 : impulsion piégée Amplification V = V2 => Pockels 3/4: impulsion éjectée

Miroirs « chirpés » Réflectivité en fonction de la longueur d’onde Dispersion en fonction de la longueur d’onde

Autocorrélateur Interférométrique partie fixe Méthode de Michelson Dédoublage et décalage Interférences Laser t E(t) + E(t-)

Plan de la fibre

Projet de réduction de la durée Fibre creuse de 700 mm dans une enceinte Gaz inerte (Argon) de pression 0 à 2 bar Propagation de l ’impulsion dans la fibre : 3 phénomènes physiques Absorption Automodulation de phase Dispersion de temps de groupe

Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs) Mécanismes direct et séquentiel Deux régimes différents avec 4 cycles optiques (LMH = 4,2fs)

Same behaviour over a intensity range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2 CEP influence Same behaviour over a intensity range from 2 to 8 x 1014 W.cm-2

Charge-Resonance-Enhanced Ionization

T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995) Charge-Resonance-Enhanced Ionization T.Zuo and A. D. Bandrauk, Phys. Rev. A, 52, R2511 (1995)