Étude théorique de processus cohérents dans les alcalino-terreux Motivation : contrôle cohérent des produits d’ionisation Les traveaux que je vais présenter concernent l'étude théorique de la dynamique de processus cohérents d'ionisation dans des atomes alcalino-terreux soumis à des impulsions laser. Ils ont pour objectif d'analyser les possibilités de contrôler de facon cohérente les produits d'ionisation obtenus par des processus d'ionisation des états discrets par absorption d'un seul photon excitant l'atome dans des états situé au dessous de la limite d'ionisation double. contrôle = sélectionner les produits obtenus par un choix adaptés des paramètres extérieurs au système. cohérents = car la méthode emploie des interférences entre chemins pour obtenir la sélectivité recherchée. 1

Plan de l’exposé Description MQDT de la structure atomique Contrôle cohérent de l’ionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires dans le baryum Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire des photoélectrons dans un paquet d’onde autoionisant dans le calcium Méthodologie : étude théorique de l’excitation de résonances par des impulsions laser brèves et intenses Conclusion

Alcalino-Terreux 2 électrons de valence : corrélations électroniques ; plusieurs seuils d’ionisation ; états autoionisants. Voies de collision (en couplage jj) : description collisionnelle : Voie : états liés et continuums caractéristiques des alcalino-terreux description collisionelle : fonction de voie

Description collisionnelle N voies couplées (traitées de façon identiques) r  r0 : potentiel coulombien (MQDT) r  r0 : corrélations électroniques (matrice R) Résolution variationnelle de Raccord en r = r0 :  Paramètres MQDT à courte portée variant lentement en E

MQDT (en représentation ) Fonctions d’onde physiques : et Pb d’ionisation Poids des voies fermées dans les états de diffusion : fonction de coulomb exponentiellement décroissante Matrice de diffusion physique (voies ouvertes) : couplage voies fermées  voies ouvertes Matrice de réactance complexe (voies fermées) :

Ionisation par excitation cohérente de 2 états liés intermédiaires F. Wang, C. Chen et D.S. Elliott, PRL 77 (1996), PRA 56 (1997), Purdue (Indiana) Produits : ions Ba+ dans les états ioniques : 6s1/2 , 5d3/2 et 5d5/2. Contrôle cohérent des taux ioniques : intensités des laser I1, I2 ; polarisations linéaires des deux laser : // ou ^ ; désaccord D1 de la transition : 6s2 ® 6s6p ; désaccord D2 de la transition : 6s2 ® 6s7p. Impulsions laser nanosecondes (15 ns), Ii ~ MW.cm-2  non-perturbatif

Résultats expérimentaux : D 2 = -3,2 cm-1 Rapports de branchement Nombre d’ions par seuil = proportions relatives ^ // Interprétation de l’équipe d’Elliott : « asymétrie et contrôle spectaculaire» attribués à de « très fortes interférences entre les deux chemins d’ionisation ».

Approximation de Weisskopf-Wigner Échelles caractéristiques de variation : ( j  k ) Excitation du continuum  : échelle de variation en (atomique) échelle de variation en (champ) Couplages dynamiques (Rabi, ionisation,…) : échelle de variation en liée à I1 et I2 (atome et champ) Approximation de Weisskopf-Wigner : Élimination des contributions explicites des continuums dans l’évolution des états discrets , et .  Ionisation loin des états autoionisants 6p7p

{ Évolution Évolution des 3 états discrets , et : : Pulsation de Rabi : Déplacement lumineux N.R. { Re = couplage Raman N.R. Im = interférence : : Taux d’ionisation Évolution de la population totale du continuum  : ( j  k )

Approximation adiabatique de la dynamique Diagonalisation de l’hamiltonien effectif : valeurs propres complexes : 3 états adiabatiques : , et Approximation adiabatique de l’évolution : Variation temporelle suffisamment lente de Écart énergétique entre les états adiabatiques. Couplage entre états adiabatiques  on suit l’état adiabatique :

Ionisation partielle vers Ba+ 6s1/2 , 5d3/2 et 5d5/2 en polarisation ^ Expérience : Nombre d’ions par seuil Théorie : Ionisation partielle vers Ba+ 6s1/2 , 5d3/2 et 5d5/2 en polarisation ^

Ordre de grandeur des paramètres : Pulsations de Rabi : » 5,6 cm-1 » 0,5 cm-1 Couplage Raman et taux d’ionisation : et » 10-2 à 10-3 cm-1 en polarisation ^

Explication de l’asymétrie  réel

Ionisation  ~ ~ , perturbations Faible ionisation Forte ionisation complexe Faible ionisation ~ Forte ionisation ~

Effet des interférences Conditions expérimentales : Populations finales des continuums Ps ()

Effet des interférences (2) Couplage fort : Contributions des interférences pour le seuil 6s1/2 Ps ()

Conclusion Interprétation quantitative correcte en polarisation ^ : asymétrie et variation des rapports de branchement « dynamique ; peu d’interférences. Amélioration du modèle en polarisation // : émission spontanée des états excités ; des laser ; structure hyperfine. Possibilités de contrôle de ce schéma : schéma indépendant de la phase relative des laser ; impose et ; sommation incohérente sur les continuums associés à un seuil.

Impulsions laser subpicosecondes et peu intenses Contrôle cohérent de l’énergie et de la distribution angulaire dans un paquet d’onde autoionisant R. van Leeuwen, M.L. Bajema et R.R. Jones , PRL 82 (1999), Charlottesville (Virginia) Méthode de Ramsey optique : excitation du cœur isolé (ICE) 4s ® 4p3/2 ; 2 impulsions 400 fs identiques, décalées de ; interférences entre paquets d’onde autoionisants . Nombre total de photoélectrons par seuil, direction . Impulsions laser subpicosecondes et peu intenses

Résultats expérimentaux Électrons à 0° La différence de phase entre les oscillations à la période optique des signaux associés aux électrons lents et rapides favorise le contrôle

MQDT dépendant du temps 1er ordre de la théorie des perturbations : (Champ faible) ( voies ouvertes ) Flux instantané d’électrons : Champ instantané et sa TF Expérience de Ramsey optique « Nombre d’électrons associés au seuil s dans la direction en fonction du retard :

Sections efficaces différentielles partielles facteur angulaire 0° État final : résonances dégénérées. Largeurs des résonances Spectre de l’impulsion ~

Comparaison théorie « expérience Accord quantitatif théorie  expérience

Contrôle ? Rapport de branchement et distributions angulaires : : paramètre d’asymétrie et distributions angulaires : rapporté à celui obtenu avec une seule impulsion (40% à 0o et 31% à 90o) Contribution significative de la phase aux possibilités de contrôle des rapports de branchement angulaires.

Conclusion Description ~ quantitative Description globale de la dynamique Flux radial instantané d’électrons (étude en fonction de t)

Méthodologie : Étude en champ intense ? Spectre : Matrice R + MQDT description performante de la structure atomique. Dynamique d’ionisation : Ba : champ fort, loin des résonances  WW et Heff Ca : champ perturbatif et  TDMQDT Peut-on conserver cette description performante de la structure atomique pour le traitement théorique de l’excitation de résonances étroites par des impulsions brèves et intenses ?

Méthodologie (2)  Pas d’hamiltonien effectif ! TDSE avec la base pour les continuums : MQDT équations intégro- différentielles couplées Pas d’hamiltonien effectif !  résonances  états discrets couplés à des continuums Pour introduire Heff sur une base discrète : Description des résonances : Fano Pour étudier la dynamique il faut : caractériser la base discrète ; déterminer Heff ; déterminer l’évolution des continuums ; directement à partir de la description MQDT

Spectroscopie : modèle découplé D(t) Approximation de Weisskopf-Wigner Loin des seuils : ~ constant Équation de Lippmann-Schwinger ( états de diffusion ) États propres de Hat Matrice de diffusion (avec la base ) : pour les états diagonalisation  base énergie complexe : & ~ constant Résidu Pôle à l’énergie

Dynamique : modèle découplé Approximation Weisskopf-Wigner Pour les états discrets : que l’on écrit dans la base , Opérateur déplacement lumineux (avec la base ) : Pôle à l’énergie Résidu Pour les continuums : et

Paramètres du modèle découplé Pour étudier la dynamique il faut déterminer : Énergie complexe  pôles de la matrice S Couplage dipolaire discrets  pôles Couplage continuums  pôles directement à partir de la description MQDT

Opérateur déplacement lumineux Modèle découplé ~ MQDT Matrice de diffusion Opérateur déplacement lumineux Dans la base Densité d’états discrets Poids des états discrets dans les continuums à l’énergie E Poids des voies fermées dans les continuums à l’énergie E  pôles en avec un résidu quel que soit

Détermination des paramètres : Prolongement analytique des quantités MQDT :  nombre de pôles dans le contour Intégration numérique sur un contour :  sélection des contours  position du pôle  matrice qui se factorise : Cette factorisation donne celle des résidus de S et  : et

Évolution en champ intense ( Convergence de la méthode ) ICE de l’état 4s14s Nombre fini de pôles : 18 pôles entre 73 730 et 74 095 cm-1 laser centré à 73 913,5 cm-1 largeur spectrale 40 cm-1  Convergence lente en fonction du nombre de pôles

Prise en compte des contributions de tous les pôles Pôles exclus du calcul suivent adiabatiquement : Modification de l’évolution : terme d’énergie complexe supplémentaire dans terme ~ ionisation directe dans l’ionisation Il est nécessaire de prendre en compte les contributions des pôles lointains

Méthode des pôles en champ faible ~ MQDT dépendant du temps 2 possibilités Sans contributions adiabatiques des pôles exclus DP : Développement sur les pôles Avec les contributions adiabatiques des pôles exclus DML : Développement de Mittag-Leffler Analyse des contributions des pôles : Contributions directes des pôles Interférences entre pôles

Fonction d’onde associée à un pôle Solution de l’équation de Schrödinger à l’énergie dans les voies fermées avec dans les voies ouvertes   Pôles de la matrice S  États de Siegert donne le poids des voies fermées dans la fonction d’onde de l’état de Siegert d’énergie  identification des résonances

Structure de la résonance complexe dans Ca ( ICE à partir de 4s14s ) Ionisation majoritaire à 0o Ionisation majoritaire à 90o

Interférogrammes avec 3 pôles Enveloppe Même en champ faible il est nécessaire de prendre en compte les contributions adiabatiques des pôles lointains Caractéristiques essentielles de l’interférogramme avec 3 pôles

Interprétation du minimum et du déphasage de  dans l’interférogramme de Ramsey 3 résonances excitées de façon similaire :  Pôle fin pour grand  Pôles larges pour petit  Contribution majoritaire du pôle fin : interférence avec les pôles larges Interférences destructives à 0°

Conclusion Expérience d’Elliott : (méthode Heff et évolution adiabatique) asymétrie = dynamique ; peu d’interférence. Expérience de Jones : (MQDT dépendant du temps) interférogrammes de Ramsey et flux radial ; contrôle limité. Méthode des pôles : (impulsions laser brèves et intenses) Spectroscopie : Position des pôles de la matrice S ; identification des résonances  fonction d’onde des états de Siegert. Paramètres de la dynamique : Heff pour les états discrets et les pôles : , ; évolution des continuums : . Description détaillée de la dynamique : (excitation d’une résonance complexe) Convergence de la méthode : Calculs non-perturbatifs.

Perspectives Couplage Raman Excitation depuis un état profond Calcul direct des états de Siegert par matrice R MQDT Généralisée

Battement entre deux résonances Schéma d’excitation : Niveau de départ : état de Rydberg 4s20s Laser : ll=396.39 nm État final : résonances isolés 4p1/220s et 4p1/221s

Ionisation des états 1 et 2 J=1 J=2 6s6p 6s7p

Populations des pôles 6 7 8 4s à 0°

Description semiclassique

Flux radial (TK/2) Excitation r grand r petit

Flux radial (TK/2) Excitation r grand r petit

Flux radial (TK) Excitation r grand r petit