Julien Higuet higuet@celia.u-bordeaux1.fr Etat de polarisation des harmoniques d’ordre élevé générées dans des molécules alignées Julien Higuet higuet@celia.u-bordeaux1.fr

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Harmoniques impaires du fondamental Introduction Le modèle à trois étapes [1]: E laser Ionisation tunnel de l’électron Accélération dans le champ laser Recombinaison sur l’ion parent Périodicité temporelle Tlaser / 2 ► périodicité fréquentielle 2.ωlaser Harmoniques impaires du fondamental [1]: P. B. Corkum, Phys. Rev. Lett. 71, 1994 (1993).

Introduction Spectre harmonique: 2.ωlaser Plateau Coupure

Introduction

Recombinaison sur l’ion parent Introduction Paquet d’onde électronique Recombinaison sur l’ion parent Etude de la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans des molécules alignées

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Montage expérimental Rs/Rp=30 Pompe=alignement Sonde=HHG 35 fs @ 800nm 3 mJ, 1kHz Rs/Rp=30

Montage expérimental α Ealign θ Eharm EIR Rs/Rp=30 pump beam probe beam α Ealign θ Eharm EIR 35 fs @ 800nm 3 mJ, 1kHz Rs/Rp=30

Montage expérimental Δα pump beam probe beam Δα 35 fs @ 800nm 3 mJ, 1kHz N2 aligné à +0° (polar. linéaire) N2 aligné à +90° (polar. linéaire) N2 aligné à +50° (polar. elliptique) [2]: P. Antoine et Al, Phys. Rev. A. 55, 1314 (1997).

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation β α CO2 N2

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H19 EIR α β N2

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H25 EIR α β N2

Caractérisation expérimentale: angle de polarisation α Ealign 30° H31 EIR α β N2

Caractérisation expérimentale Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax N2

Caractérisation expérimentale: ellipticité Alignement N2: +50°

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Interprétation, simulations Simulation: O. Smirnova, M. Ivanov X HOMO A -1.1 eV Polarisation des harmoniques dans N2: traduit les dynamiques non adiabatiques de l’ion dans le champ laser B -3.2 eV 20

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Motivations Symétrie: dans un milieu isotrope, les harmoniques sont généreés avec une polarisation rectiligne, parallèle au champ IR

Motivations Milieu anisotrope: rupture symétrie (biréfringence) → composante perpendiculaire du champ harmonique En mesurant cette contribution perpendiculaire, on supprime la contribution des molécules non excitées amélioration du contraste de détection

Motivations Observation des « revivals » d’alignement N2 : Configuration classique: pompe et sonde ont la même direction de polarisation, qui maximise le signal sur le détecteur (polarisation S) Polarization resolved spectroscopy: sonde polarisée P, l’axe de polarisation de la pompe étant choisie pour maximiser la composante orthogonale du signal XUV

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Pump-probe delay (ps) Anti-alignement Alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Résultats Observation des « revivals » d’alignement N2 : Polariseur Anti-alignement [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008). Alignement

Résultats Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2 [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Résultats Extraction du signal! Observation des « revivals » d’alignement dans un mélange: Ar-N2 Extraction du signal! [4]: Y. Mairesse et Al, New Journ. Phys. 10, 025028 (2008).

Plan Introduction: la génération d’harmoniques d’ordre élevé Etat de polarisation des harmoniques générées dans des molécules alignées: (i) Montage (ii) Caractérisation expérimentale (iii) Interprétation, simulation Spectroscopie résolue en polarisation (i) Motivations (ii) Résultats Conclusion, perspectives

Spectre généré dans l’Ar @1830 nm Conclusion, perspectives Caractérisation polarimétrique: le processus de génération d’harmoniques dans N2 est fortement influencé par la contribution de multiples canaux d’ionisation/recombianaison Spectroscopie résolue en polarisation: peut être utilisée pour étudier la génération d’harmoniques d’ordre élevé dans les molécules alignées, ou toute excitation créant une anisotropie dans le milieu générateur! Perspectives: molécules plus complexes (IBr, CH3I, NO2,…) Faible Ip: vers les grandes longueurs d’onde! I (u.a.) Spectre généré dans l’Ar @1830 nm eV

S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré CELIA: équipe Harmoniques et Applications E. Constant, A. Dubrouil, B. Fabre, J. Higuet, Y. Mairesse, E. Mével Collaborations CEA-SPAM (Saclay): S. Haessler, T. Ruchon, P. Salières, B. Carré Weizmann Institute of Science (Israel): N. Dudovich, D. Shafir, H. Deleon Imperial College London (England): M. Ivanov Max Planck Institute (Germany): O. Smirnova

Résultats dans CO2 Intensité Direction de polarisation α (°) Ellipticité maximum εmax CO2: pas de couplage [3]: O. Smirnova et AL, Phys. Rev. Lett. 102, 063601 (2009).

Interprétation, simulations Simulations d’expérimentateurs: HOMO HOMO-1 Combinaison linéaire