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Université des Sciences et Technologies de Lille Détection des suies et des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) dans des flammes jet de méthane.

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1 Université des Sciences et Technologies de Lille Détection des suies et des Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP) dans des flammes jet de méthane et de kérosène par couplage de l’Incandescence et de la Fluorescence Induite par Laser Laboratoire de Physico-Chimie des Processus de Combustion et de l’Atmosphère Centre d’Études et de Recherches Lasers et Applications Romain Lemaire Sous la direction de Eric Therssen Pascale Desgroux Journée des doctorants en combustion Gaz de France - Direction de la Recherche 07 Decembre 2006

2 2  Développer des méthodes de mesures sensibles  Comprendre le mécanisme de formation des suies Comment ?  Baisse du rendement énergétique  Pollution atmosphérique Pourquoi ? Euro IV (2005) : 25 mg/km Euro V (2010) : 5 mg/km Combustion riche : Production d’imbrûlés (Suies et Hydrocarbures Aromatiques Polycycliques (HAP)) Stratégie de recherche ?  Flammes de laboratoire (Hydrocarbures simples (méthane) et application aux carburants moteurs (kérosène et biocarburant))  Techniques : ex situ prélèvements in situ diagnostics laser LII (Incandescence Induite par Laser) : Suies LIF (Fluorescence Induite par Laser) : HAP Contexte de l’étude 2 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

3 Sommaire 5) Conclusions et perspectives 1) Principe de la LII et interférence entre LII/LIF 2) Dispositif expérimental 3) Cartographies quantitatives Suies/HAP dans une flamme jet de méthane 4) Cartographie quantitative des suies dans une flamme jet de kérosène 3 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

4 1) Principe de la LII et interférence entre LII/LIF Interaction laser - particule suie Laser pulsé Absorption de l’énergie laser suie Sublimation de la particule Rayonnement thermique Conduction de chaleur suie Accumulation de chaleur Montée en température (LII) 4 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

5 1) Principe de la LII et interférence entre LII/LIF Expression mathématique du signal LII Loi de Planck appliquée à un corps gris : S LII = K. fv Fraction volumique de suies notée f v (m 3 de suies / m 3 de gaz) Problématique liée au dosage simultané des suies et des HAP Les HAP absorbent dans l’UV/Visible Une excitation à 532 nm permet d’exciter la fluorescence des HAP (notamment les plus lourds) Pb : Interférence entre LII des suies et LIF des HAP 5 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

6 2) Dispositif expérimental Le brûleur Possibilité d’étudier des flammes «jet» de tous types d’hydrocarbures gazeux ou liquides Flamme de kérosène (Turbulente) Flamme de méthane (Laminaire) Débits Flamme de méthane Flamme de kérosène Carburant0,10 L/min29 g/h Gaz d’atomisation (N2) /0,14 L/min 6 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

7 2) Dispositif expérimental Dispositif d’étude par Incandescence Induite par Laser 2 longueurs d’onde d’excitation (532 et 1064 nm) Exemple d’acquisition CCD (Porte de 20 ns) 7 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006 Mise en forme du faisceau Laser

8 3) Cartographies quantitatives Suies/HAP dans une flamme jet de méthane Méthode à 2 couleurs appliquée à la flamme de méthane Flamme de diffusion méthane Pulse Laser (1064 nm) S 1064nm = LII 1064nm Pulse Laser (532 nm) S 532nm = LII 532nm + LIF 532nm LII = K. fv S 1064nm = LII 1064nm = K 1064nm. fv S 532nm = LII 532nmnm + LIF 532nm = K 532nm. fv + LIF 532nm LIF 532nm = S 532nm – S 1064nm. K 532nm /K 1064nm K 532nm /K 1064nm = 1 0,4 J/cm 2 0,2 J/cm 2 8 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006 Laser : 0,2 J/cm2 à 532 nm / 0,4 J/cm2 à 1064 nm

9 3) Cartographies quantitatives Suies/HAP dans une flamme jet de méthane Profils LII/LIF de la flamme de méthane Flamme de diffusion méthane HAP SUIES + HAP SUIES 17 mm 25 mm 40 mm Rappel des conditions opératoires CCD : Mesure prompte / Porte de 20 ns Laser : 0,2 J/cm2 à 532 nm 0,4 J/cm2 à 1064 nm 9 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

10 3) Cartographies quantitatives Suies/HAP dans une flamme jet de méthane Calibrage en absolu par Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS)  Flammes étudiées ayant de faibles teneurs en suie  Méthode d’extinction multi-passage Cartographie de la flamme de diffusion de méthane SUIES HAP Mécanisme de formation des suies [Frenklach, 1984]  Illustration du rôle précurseur des HAP dans le processus de formation des suies 10 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

11 4) Cartographie quantitative des suies dans une flamme jet de kérosène Flamme jet de kérosène Pulse Laser (1064 nm) 0,63 J/cm 2 Cartographie quantitative des suies Structure de flamme relativement similaire à celle de la flamme de méthane SUIES Cartographie HAP 11 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

12 5) Conclusions et perspectives  Cartographie quantitative dans des flammes de faibles teneurs en suies et HAP  Méthode opérationnelle dans une large gamme de flammes axisymétriques Conclusions : Perspectives :  Application actuellement développée : analyse de la nature des HAP adsorbés à la surface des suies prélevées dans des zones parfaitement caractérisées (HAP et suies) des différentes flammes. Détection ultra sensible et sélective d’HAP adsorbés à la surface de suies, couplée à une détection in situ par diagnostics Laser  Application à d’autres types de carburant : Biocarburants 12 Journée des doctorants en combustion 07 Decembre 2006

13 C2C nm 532 nm nm Radiation thermique (LII)  Signal spectral large bande [ nm]  Superposition des bandes de Swan de C 2 à haute énergie Principe de la LII et interférence entre LII/LIF Caractéristiques spectrales : Spectres LII à 532 et 1064 nm Journée des doctorants en combustion 07 Decembre

14 Etalonnage par CRDS Dispositif d’étude par CRDS 1064 nm 532 nm Laser YAG 2ω brûleur détecteur f=100 mm PhD Oscilloscope flamme Faisceau laser détecteur (Suie+HAP) (Suies) I 0 exp(-t/  ) Journée des doctorants en combustion 07 Decembre

15 Etalonnage par CRDS Obtention des profils de fraction volumique Obtention du profil de fraction volumique de suies intégré le long de la largeur de la flamme Hyp: E(m) = 0,26 [Dalzell, 1969] z brûleur Laser x Évolution du temps de vie en fonction de la position radiale du brûleur  (ns) Pertes par passage (Diffusion négligée) Journée des doctorants en combustion 07 Decembre

16 3) Cartographies quantitatives Suies/HAP dans une flamme jet de méthane Calibrage en absolu par Cavity Ring Down Spectroscopy (CRDS)  Coefficient d’absorption des HAP à 17 mm = 4, cm-1  Fraction volumique de suie à 40 mm = 256 ppb [Bouvier, 2005] Cartographie de la flamme de diffusion de méthane SUIES HAP Mécanisme de formation des suies [Frenklach, 1984]  Confirmation du rôle précurseur des HAP dans le processus de formation des suies Journée des doctorants en combustion 07 Decembre


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