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Rodolfo Jalabert LA RESONANCE PLASMON DANS LES NANOPARTICULES METALLIQUES : un degré de liberté quantique couplé aux excitations électron-trou R. Molina.

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1 Rodolfo Jalabert LA RESONANCE PLASMON DANS LES NANOPARTICULES METALLIQUES : un degré de liberté quantique couplé aux excitations électron-trou R. Molina (Madrid) G. Weick (Berlin) C. Seoánez (Madrid) G.-L. Ingold (Augsburg) D. Weinmann (Strasbourg) J.-Y. Bigot E. Beaurepaire V. Halté M. Vomir P.-A. Hervieux G. Manfredi Y. Yin expérimentateurs à Strasbourg:

2 Plasmons au début du XXème Plasmons dans les années 90 Plasmons pour les artisans de l’antiquité Plasmons pour les biologistes Plasmons pour les physiciens nucléaires Les autres plasmons Plasmons pour les ingénieurs (plasmonique) Plasmons pour la physique mésoscopique Plasmons et optique femto-seconde Plasmons comme excitations collectives Optique quantique avec les plasmons Plasmons et spins Conclusion et prospectives PLASMONS POUR TOUS ET PARTOUT PLASMONS POUR TOUS ET PARTOUT

3 Plasmons au début du XXème

4 in a metal: MIE THEORY MIE THEORY On the color of gold colloids λ >> 2a resonance pour surface plasmon

5 Plasmons dans les années 90

6 Bréchignac et al, PRL 1993 Photo-absorption cross section of Li clusters, small red-shift with increasing cluste size PLASMON RESONANCE PLASMON RESONANCE IN FREE CLUSTERS (visible)

7 Plasmons pour les artisans de l’antiquité

8 Lycurgus cup, 4th century AD Chartres cathedral ABSORPTION AND SCATTERING BY SMALL PARTICLES ABSORPTION AND SCATTERING BY SMALL PARTICLES

9 Plasmons pour les biologistes

10 INTERACTION WITH THE LOCAL ENVIRONMENT INTERACTION WITH THE LOCAL ENVIRONMENT Single-nanoparticle sensors d-electrons matrix Feldmann et al, Nano Letters 2007 Biological markers, tracking of individual receptors in neurons Strong local dipole field Dahan et al, Science 2003

11 Plasmons pour les physiciens nucléaires

12 GIANT DIPOLE RESONANCE GIANT DIPOLE RESONANCE Photo-absorption cross section of 12 C nucleus

13 Les autres plasmons

14 BULK AND SURFACE PLASMONS bulk plasmon, 3DEG 2D plasmon, 2DEG electron-hole excitations Plasmon band, semiconductor multilayer surface plasmon Landau damping

15 = plasmons + optique Plasmonique

16 Plasmon-based miniaturized optical elements Surface plasmon subwavelength optics PLASMON PROPAGATION IN MICROSTRUCTURES Ebbesen et al, Nature 2003

17 Plasmons pour la physique mésoscopique cohérence quantique cohérence quantique interaction él-él dans un système confiné a > λ F régime semi-classique a > λ F évolution temporelle des systèmes finis décohérence et dissipation des états collectifs

18 Kawabata & Kubo, 1966 Time-Dependent Local Density Approximation R.A. Molina et al., PRB 2002, EPJD 2003 Nonmonotonic behavior !! Na SIZE-OSCILLATIONS OF THE LINEWIDTH SIZE-OSCILLATIONS OF THE LINEWIDTH Drude, τ‾ 1 confinement, a < τ v F Doremus, J. Chem. Phys. 1965

19 One-particle potential: uniform jellium background with a Coulomb tail COLLECTIVE AND RELATIVE COORDINATES COLLECTIVE AND RELATIVE COORDINATES center of mass: harmonic oscillator plasmon relative coordinates: mean field coupling: dipole field

20 particle and hole angular-momentum-restricted DOS : G. Weick et al., PRB 2005 & 2006 in agreement with TDLDA calculations SEMICLASSICAL APPROACH SEMICLASSICAL APPROACH Temperature ? Experiments ? Half-width for noble metals ?

21 TDLDA SPILL-OUT INDUCED RED-SHIFT SPILL-OUT INDUCED RED-SHIFT Temperature ? Spill-out from from semiclassics TDLDA Lamb shift ? Jellium model ? G. Weick et al., PRB 2006 Bréchignac et al, PRL 1993

22 Plasmons et optique femto-seconde Femto = la bonne échelle pour la dynamique électronique

23 Differential transmission Bigot et al., Chem. Phys., 2000 (ps) (eV) ps correlated electrons collective modes nonthermal regime e-e & e-surface scattering, thermal distribution e-phonons scattering relaxation to the lattice cooling of the distribution energy transfer to the matrix TIME RESOLVED EXPERIMENTS, POMP-PROBE TIME RESOLVED EXPERIMENTS, POMP-PROBE ps Slowdown of relaxation at the resonance !

24 ANOMALY CLOSE TO THE RESONANCE ANOMALY CLOSE TO THE RESONANCE G. Weick et al., EPL 2007

25 Plasmons comme excitations collectives Description quantique du plasmon

26 DISCRETE (MATRIX) RPA Hartree-Fock + Residual interaction : α, β, γ, and δ : single-particle (Hartree-Fock) states (symmetrized) Coulomb matrix element Separable residual interaction : Diagonalization in the one-particle-hole basis (RPA) :

27 PLASMON AS A COLLECTIVE EXCITATION PLASMON AS A COLLECTIVE EXCITATION RPA eigenenergies : C. Seoánez et al., EPJ D 2007 Plasmon Plasmon = superposition of low-energy e-h low-energy e-h coupled to high-energy e-h Landau damping γ and Lamb shift δ Plasmon E S(E) TDLDA

28 Optique quantique avec les plasmons

29 reduced density matrix (center of mass system) REDUCED DENSITY MATRIX FOR THE PLASMON REDUCED DENSITY MATRIX FOR THE PLASMON Rabi frequency system: system: plasmon, center of mass, collective coordinate bath: bath: high-energy e-h, relative coordinates coupling: coupling: dipole field excitation: laser field density matrix of the electron gas equation of motion for

30 Markovian approximation justified BLOCH EQUATIONS FOR THE PLASMON BLOCH EQUATIONS FOR THE PLASMON free evolution coupling (perturbation) correlation function of the bath : populations coherence

31 COHERENCE EFFECTS FOR THE PLASMON COHERENCE EFFECTS FOR THE PLASMON G. Weick et al., EPJ D 2007

32 Plasmons et spins

33 kinetic: (Thomas-Fermi) SPIN DIPOLE EXCITATION exchange-correlation (local) Hartree = 0

34 exchange correlation Spin-dipole frequency: equilibrium charge LOCAL APPROXIMATION FOR XC TDLDA

35 IS THE SPIN DIPOLE A COLLECTIVE EXCITATION ? E S(E) Hartree-Fock HF + residual interaction ~ΔE1~ΔE1 the spin-dipole is an e-h excitation

36 Conclusion et prospectives

37 CONCLUSIONS CONCLUSIONS PERSPECTIVES PERSPECTIVES Driven nanoparticles: quantum coherence effects, sidebands in the absorption Plasmonics: plasmon interaction and transfer between nano-objects Spin effects: spin-dipole excitation, coupling of charge and spin Magnetic nanoparticles: fast dynamics of the magnetization, collective excitations Plasmons in nanoparticles: many-body dynamics, quantum coherence, dissipation classical and quantum descriptions, collective excitation center of mass and relative coordinates mesoscopic effects: size-oscillations of the half-width coherence effects: time-dependence of the reduced DM electronic dynamics in pump-and-probe experiments


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