Habilitation à Diriger des Recherches Cs+ F µ R Habilitation à Diriger des Recherches EXPERIENCES AVEC DES ATOMES DE RYDBERG ET DES MOLECULES ULTRA-FROIDS. Daniel Comparat

Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Expériences concernant les atomes de Rydberg Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? Contrôle des interactions dipolaires Forces dipolaires Plasma ultra-froids et applications Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation Que faire avec des molécules froides ? Spectroscopie de photoassociation Détection efficace des molécules Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules Formation et piégeage de molécules froides Projets futurs

Pourquoi des atomes de Rydberg ? Rydberg (atome, molécule, …) = n grand ~ atome d’hydrogène semi-classique Grande taille: ~ 2 n2 a0 ~ 1 μm (n=100) Grand moments dipolaires: µ ~ n2 ea0 ~ 10000 D (H2O – 2.6 D) Longue durée de vie:  n3 ~ 1 ms Facile à détecter Eion  n-4 ~ 10 V/cm µ R µ‘ Dipôle-dipôle  µµ‘/R3 1 10 MHz dipole-dipole Sin t/2 Cos t/2 B Rydberg Excitation contrôlée par l’interaction dipolaire A

Pourquoi froids ? v Haute température: collisions binaires tcoll << tvie; Einteraction << Ecin Basse température: Effet à N-corps tcoll >> tvie; Einteraction ≥ Ecin 2 ms >> 10 μs; jusqu’à 100 MHz ≥ 2 MHz v Ensemble quantique d’atomes quasi immobiles en forte interaction. Système intermédiaire entre atomes, molécules, solide et plasmas

Gaz de Rydberg froids (exp + th) 1998 Interaction dipolaire dans un environnement d’atomes gelés (élargissement + diffusion ?) Pillet (PRL 80 253), Gallagher (PRL 80 249) 1999 Forces dipolaires dynamique  gaz non gelé ! Pillet (PRL 82 1839) 2000 Rydberg  plasma 1999 Plasma ultra-froids: photo-ionisation (NIST) (PRL 83, 4776) Pillet + Gallagher (PRL 85 4466) 2000-2001 Porte quantique utilisant l’interaction dipolaire « dipole blockade » Lukin, Fleischhauer, Côté, Jaksch, Cirac, Zoller (PRL 87 037901) 2004 Van der Waals (2nd ordre): blocage (saturation excitation) + spectroscopie (élargissement) Eyler Gould (PRL 93 063001) + Weidemüller (PRL 93 163001) Martin (PRL 93 23300) 2006-2007 Blocage dipolaire(1er ordre) (saturation de l’excitation) Pillet : dipole permanent (PRL 99 073002) + dipole de transition (Förster) (PRL 97 083003) 2007 Excitation collective cohérente+ spin-echo Pfau (PRL 99 163601) 2008 Oscillation de Rabi Weidemüller (NJP 10 045026) + (1 at) Saffman,Walker (PRL 100 113003) Blocage dipolaire (2 at) Saffman,Walker (arXiv08050758) + Browaeys (arXiv:0810.2960) Piégeage 3D d’atomes de Rydberg Merkt (PRL 100 043001) Molécules Pfau (arXiv:0809.2961) Molécules (Côté, Greene) Superradiance (Gould), EIT (Adams), STIRAP (Raithel, Weidemüller), …

Champ électrique: blocage de l’excitation Cs+ µ e- Dipôle permanent R Vogt et al. PRL 99 073002 (2007) Cs+ µ e- Vdd  m2 /R3 ~ hDlaser nRyd  Dlaser/m2 F 7s 300ns Ti:Sa Dipôle de transition (Förster, np milieu ns (n+1)s) Vogt et al. PRL 97 083003 (2006) Vdd(ps) Vdd(pp) np ns np + np ↔ ns + (n+1)s np (n+1)s

2 atomes piégés: blocage de l’excitation Rb(58d) 2 atomes piégés: blocage de l’excitation Broawaeys, Grangier A. Gaëtan et al. arXiv:0810.2960 P(1 at | 1at) P(1 at | 2at)

Modélisation du blocage dipolaire A. Chotia et al. NJP 10, 045031 (2008) 80p 6s Equation de taux -> Méthode de Monte Carlo cinétique (Exacte et plus rapide que Monte Carlo classique) Interaction entre toutes les paires : di ~ dLaser + Sk m2 (1-3 Cos2 qik)/Rik3 i k Domination de l’interaction entre plus proche voisins

Effet des ions Monte Carlo sans ion sans dipôle-dipôle n=70 avec dipôle-dipôle Monte Carlo avec ionisation corps-noir (*50) sans dipôle-dipôle Dynamique à N-corps (LeapFrog-Verlet-Störmer-Delambre ¹ Runge-Kutta)

Ionisation controllée Etude en champ électrique M. Mudrich et al. PRL 95 233002 (2005) n=39,40,41 np np ns (n+1)s Etude en champ électrique nul M. Viteau et al. PRA 78 040704 (2008) Collisions Rydberg/Rydberg Ionisation Penning Formation d'un plasma ultra-froids 45 44 43 Collisions Rydberg/atomes Corps-noir ? 39 40 41 42 ss’ pp E R D n=43,44,45 ns (n+1)s np np Contrôle de l’énergie des ions ?

Plasmas ultra-froids (non ultra-froids) + Atome de Rydberg 109 confinements: magnétique, inertiel, gravitationnel Laser Méga Joule 108 107 Magnétosphère ITER Intérieur du soleil 106 Plasmas cinétiques Γ=Epot/Ecin<1 Foudre Laser 105 Température [K] Nébuleuses Couronne solaire Naines brunes 104 Néon Ecran plasma “dusty” 103 Espace interstellaire Plasmas corrélés Γ≥1 102 Aurores Flammes Ions piégés 101 103 104 1010 plasmas neutres ultra -froids 1022 1028 1034 Densité [m]-3

Analogie avec les amas globulaires (1957) D. Comparat et al. MNRAS 361, 1227 (2005) Plasma ultra-froid Amas globulaire F= (qe2 / 4  0)/r2 F= (-G M2 )/ r2 Même équation de Boltzmann (Vlasov) : électrons (piégés par les ions) étoiles Maxwellienne abaissée à l’équilibre (Kramers-Michie-King) f (E) ~ e-E/kT -e-E0/kT Mêmes lois (taux) collisionnelles: dissociation des binaires (Rydberg) si Eliaison> 4 kB T

Les Rydberg: des glaçons pour les électrons ? - + Atome de Rydberg Refroidissement par (anti-)recombinaison à 3 corps ? Expérience (Ionisation dans un plasma) Théorie N. Vanhaecke et al. PRA 71 013416 (2005) T. Pohl et al. EPJD 40 45 (2006) Plasma seul Plasma + n=36 Plasma + n=31 Plasma + n=26 Fraction des atomes restant Gélectron ~ 1 2 105 5 105 7.5 105 Nb d’ions dans le plasma Collaboration avec Dresde: Rost, Pattard, Pohl

Travaux futurs (Focussed Ion(e-) Beam: FIB) Plasmas ultra-froids faisceaux d’ions (électrons) Réduction de la dispersion en énergie (<0.1 eV contre 1eV)  basse énergie + éventuellement petites sondes Nouvelles sources non contaminantes (Ga actuellement) 1) Orsay Physics, thèse CIFRE (Leila Kime) : FIB a) Jet d’ions monocinétique de césium de basse énergie microanalyseur ionique secondaire (SIMS). b) Plasma ultra-froid de gaz rare  FIB non contaminante 2) Laboratoire de Physique des Solides (Ch. Colliex + A. Gloter ) Jet d’électrons monocinétiques (500pA/0.1nm/0.1 eV) Faible dispersion en énergie  propriétés optiques. Problèmes étudiés actuellement: Taille de la source de départ (inhomogénéité + aberrations) Effets coulombiens (long temps d’interactions) Luiten & Vredenbregt Physics of Plasmas 14 3101 (2007) McClelland Nano Lett., 8 2844 (2008)

Travaux futurs (antihydrogen) A. Kellerbauer et al. NIMB 266 351 (2008) 2002 CERN ATRAP (Antihydrogen Trap) + ATHENA (AnTiHydrogEN Apparatus) Production d’antihydrogène (antiprotons + 2 positrons) 2006 Projet AEGIS (Antimatter Experiment : Gravity, Interferometry, Spectroscopy) 1) Former par échange de charge 2) “Stark-accélérer” les anti Rydberg pour mesurer la chute 3) Mesure de gravité avec de l’antimatière (¹ violation CPT) Excitation Ps= (e+ e- ) F. Castelli et al. PRA accepté 2) Champ magn. et acc. Stark ? 3) Désexcitation des Rydberg. 4) Projet (Louis Cabaret) Refroidissement laser à 121nm (source quasicontinue très intense) Approbation de principe par le CERN

AEGIS

Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Expériences concernant les atomes de Rydberg Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? Contrôle des interactions dipolaires Forces dipolaires Plasma ultra-froids et applications Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation Que faire avec des molécules froides ? Spectroscopie de photoassociation Détection efficace des molécules Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules Formation et piégeage de molécules froides Projets futurs

Refroidissement laser de molécules ? Refroidissement laser des atomes Repétition d’absorption-émission spontanée (transfert d’impulsion) x 10000 Refroidissement laser des molécules ? Impossible

D’autres méthodes marchent ! Molécules T(µK) N Résonance de Feshbach Fermi (Jin); BEC (Ketterle,Grimm,Sengstock) Li2, K2, Cs2, Rb2, Na2, Cs4, KRb 0,05 100 000 Photoassociation (Pillet, Zimmerman, DeMille ) Cs2,Rb2, He*2, H2, Li2, Na2, K2, Ca2, KRb, RbCs, NaCs, LiCs 100 200 000 Collisions à 3 corps (Gabbanini, Grimm) Rb2, Li2 0,2 2 000 000 Cryogénie (Doyle) CaH, CaF, V O, PbO, NH, ND, CrH, MnH 400 000 1013 Ralentissement Stark (Meijer) Rydberg (Softley) Optique (Barker) Zeeman (Raizen, Merkt) 14NH3, 14ND3,15NH3,CO,OH,OD,H2CO, SO2, C7H5N, YbF H2 C6H6 (190 m/s) O2 25 000 10 000 Collision de 2 jets (Chandler) NO, KBr (@13K) Buse tournante (Herschbach) O2, CH3F,SF6 1 000 000 Filtrage des vitesses (Rempe) H2CO, ND3, S2, D2O, CH3F Refroidissement sympathique (Drewsen,Schiller,Wester) ArH+, ArD+, MgH+, N2H+,N2D+,H3+,D3+,D2+,H2D+, NH2- C16H14C16N2O9S+, Cyt12+, ... < 20 000 1 000

Que faire avec des molécules froides (lentes) ? 1) Faire des mesures précises (G. Meijer, J. Ye, …) a) Durée de vie: OH, CO, … (~59 ms) PRL 95 013003 (2005) Effet due au corps noir b) Spectroscopie: ND3 structure hyperfine (Hz) EPJD 31 337349 (2004) c) Test de physique fondamentale (Hinds, DeMille, Doyle, Ye, ...) ~ 103 meilleur qu’avec des atomes dipole de l’électron (PbO, YbF), chiralité (champ électrique) Da/a < 10-16 /an (mesure sur OH; PRL 96 143004 (2006)) me/mp (coïncidence de niveaux rotationels et hyperfins) 2) Dipole permanent (molécules hétéronucléaires) cf. Rydberg ! a) Gaz quantique dipolaire (anisotropie) (Zoller, Lewenstein, …) Ecin<Eint b) Interaction dipolaire pour information quantique (DeMille) 3) Contrôle des réactions chimiques (collisions) (Tous !) a) Réactions à basse température (résonnance, effet tunnel, …) b) Collisions en champ : contrôle de la dynamique (association, dissociation) CH3F + Ca+  CaF+ + CH3 T. Sofltey PRL 100, 043203 (2008)

Photoassociation & molécules froides Détection REMPI Resonance Enhanced Multi-Photon Ionization Photoassociation 2 atomes absorbent un photon (1) Energie (cm-1) 25000 30000 Emission spontanée Laser à colorant pulsé PA Laser Cs2+ 13000 14000 10 15 20 25 30 35 40 45 -200 -100 a u 11000 11200 11400 11600 11800 R(a0) Xg (2'') (2') (1) Désexcitation (2'') (2') Molécules Perte d’atomes Cn/Rn Spectroscopie de longue élongation Plusieurs v peuplés 1998: triplet molécules (détection sélective)

Spectroscopie de photoassociation (1993-2008) Li2: Hulet (Rice) Na2: Lett (NIST), VanderStraten (Utrecht) K2: Gould, Stwalley (Storrs) Rb2: Heinzen (Austin), Gabbanini (Pise) Cs2: Pillet (Orsay), Stwalley (Storrs) H2: Walraven (Amsterdam) He2: Leduc, Cohen-Tannoudji (Paris) Ca2: Tiemann, Riehle (Hannover/Braunschweig) Yb2: Takahashi (Tokyo) Sr2: Killian (Boulder) 6Li7Li Zimmerman (Tübingen) RbCs: DeMille (Yale) KRb: Bagnato (São Carlos), Stwalley (Storrs) NaCs: Bigelow (Rochester) LiCs: Weidemüller (Freiburg) YbRb: A. Görlitz (Dussedorf)…. PA in BEC (Li, Na, Rb, …) Reviews of Modern Physics, 78 483535 (2006) LeRoy-Bernstein(1970) + D. Comparat J. Chem. Phys.1318 (2004) v-vD µ Cn1/n DPA(n-2)/(2n) + g DPA + …

Photoassociation de frustration (résolution ~10 MHz) Sélective (REMPI) détection Energie J=0,2,4  + u 3  g 1 D C. Lisdat et al., EPJD 21, 299 (2002) N. Vanhaecke et al., EPJD 28, 351 (2004) J=0 2 4 C6/R6 R 1 2 3 4 5 6 -3,5 -3,0 -2,5 -2,0 -1,5 -1,0 -0,5 0,0 f energy (cm ) -1 rotation l Détermination du coefficient de van der Waals C6 = 6846.2 +/- 15.6 u.a.

Molécules froides (juin 2008!) peu de problèmes de rotation A partir de molécules Translation chaude + Vibration froide But Refroidissement cryogénique Ralentissement d’un jet supersonique Filtrage en vitesse Translation froide + Vibration A partir d’atomes Champs externe (Feshbach) @ 1µK, 1012 at/cm3 (v unique) Collision avec un partenaire Photon-association @ 100µK, 1010 at/cm3 (plusieurs v) . Bmag 1) Refroidir * interne * externe 2) Meilleure formation Translation froide + Vibration chaude (pas v=0)

Former des états profonds ? Meilleure photoassociation ! v=0 Eyler, Wang, Stwalley, Gould 2000 J. Deiglmayr, R. Wester, M. Weidemüller PRL 101, 133004 (2008) PRL 82 703 (1999) PRL 84 246 (2000) 2 étages 1 étape Relativement faible taux de formation ~5. 103 /s dans v=0

Détection pour chercher le maximum de molécules dans X 1Sg+ (pas a 3Su+) (FHWM ~ 25 cm-1) M. Viteau et al. PRA soumis arXiv:0809.4991 Détection non sélective en vX

Balayage PA  Nouvelles molécules (X 1Σg+) J=8 2 Bv J Re =(2μBv)−1/2 = 8.73a0 Détection large bande “normale” Taux de formation 106/s. Méchanisme complexe 4 courbes 1g couplées + 2 photons spontanés ! REMPI fin spectralement  vX= 1-10 (pas de vX =0)

Transférer un niveau de vibration Incohérent (laser pulsé ns) DeMille (c-d) 500 mol. v=0 PRL 94, 203001 (2005) Cohérent (STIRAP, lasers CW) 2008 H-C. Nägerl (Cs2) Science 321 5892 D. Jin, J. Ye (KRb) Science 322 5899 J. Hecker Denschlag, Grimm (Rb2) PRL 101 133005 PA

Transférer les niveaux de vibrations POMPAGE OPTIQUE M. Viteau et al. Science 321, 232 (2008) “cavity cooling” favoriser la desexcitation vers v=0 S. Chu PRL 84 3787 (2000) R. Vivie-Riedle PRL 99 073001 (2007) J. Ye PRA 77 023402 (2008) Contrôle cohérent (fs laser intense) favoriser v=0 (interferences destructives) D. Tannor, A. Bartana & R. Koslov, J. Chem. Phys. 99 196210 (1993) PRINCIPE DU POMPAGE 1) Répétition de la séquence Absorption Emission 1 X 2 1 2 V=2 2) Façonner la source pour éviter l’étape 3 3 V=0 état noir Idée similaire (pour la rotation des ions) M Drewsen J. Phys. B 37 4571 (2004)

Réalisation expérimentale Façonnage d’un laser femtoseconde couvrant ~ 5 niveaux vibrationnels façonnage Ligne-4f (B. Châtel)

Réalisation du pompage optique 0-3 VX = 0  VC = 0 1 2 3 VX = 0-1 Femto vC vX 50mW/cm2 Transfert (80%) des vX (<8) vers vX = 0 Limité par la largeur du laser  supercontinuum

Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Plan Un dispositif (Cs MOT) deux expériences Expériences concernant les atomes de Rydberg Que faire avec des atomes de Rydberg froids ? Contrôle des interactions dipolaires Forces dipolaires Plasma ultra-froids et applications futures Expériences concernant les molécules froides et la photoassociation Que faire avec des molécules froides ? Spectroscopie de photoassociation Détection efficace des molécules Pompage optique et refroidissement de la vibration des molécules Formation et piégeage de molécules froides Projets futurs

Piégeage des molécules (futur) Piége magnétique (quadrupolaire) N. Vanhaecke et al. PRL 89 063001 (2002) Durée de vie ~ 600 ms 50 100 Délai avant ionisation tion (ms) 150 200 ions Cs 2 + a3Su+ B s 200 000 molécules 20mK 107 cm-3 Accumulation après photoassociation dans un MOT à fort gradient Piège “dipolaire” hors résonance N. Zahzam et al. PRL 96 023202 (2006) a3Su+ et X 1Sg+ Cs MOT profondeur ~ 1K Atomes CO2 0.9 mK Molecules CO2 1.5 mK N ~ 107 N ~ 105 N ~ 104 n ~ 1010 cm-3 n ~4.1011 cm-3 N ~1010 cm-3 T ~ 130 μK T ~ 40 μK Gat-mol ~3 . 10-11 cm3/s Gmol-mol ~ 10-11 cm3/s Molecules + atomes Molecules seules

Etude d’un pousseur-guideur pour transferer les atomes entre 2 MOT Chargement efficace d’un piège dipolaire D. Comparat et al. PRA 73, 043410 (2006) avec B. Laburthe-Tolra (LPL) Etude du chargement par collision d’un laser Nd:YAG (fibre) + réservoir (magnétique) Laser CO2 sur 50µm 109 atomes, 150µK (magnétique 10mT/cm) En 0.1s 108 atomes 200µK (100W/100µm2) Théorie « complète » de l’évaporation Lévitation magnétique et Zoom optique Résonance de Feshbach NBEC>107 en tBEC<1s Ne marche pas (piège croisé) pour le Cs !! Etude d’un pousseur-guideur pour transferer les atomes entre 2 MOT E. Dimova et al. EPJD 42 299 (2007) avec V. Lorent, H. Perrin (LPL)

Amélioration (99%) et sélection des v: meilleur façonnage (B. Châtel) Futur Amélioration (99%) et sélection des v: meilleur façonnage (B. Châtel) Refroidissement avec une source incohérente (diode ?) Test avec un jet moléculaire V=0, J=0 noir J=2 J=1 J=0 V=0, J=2 V=0, J=1 Extension à la rotation Refoidissement de molécules (test sur Cs2 ) Repétition ! Nouvelle expérience YbCs (Fermion-Boson, Boson-Boson) Appliquer toutes les techniques à la molécule polaire YbCs Intéret de l’Yb pour les Rydberg, coeur très polarisable Excitation (nl) du premier électron et piégeage laser du second (coeur isolé)

Pierre Pillet Andréa Fioretti Jianming Zhao (Suotang,Xiao) Duncan Tate Maria Allegrini Thomas Gallagher Nadia Bouloufa Anne Crubellier Olivier Dulieu Eliane Luc Françoise Masnou Etienne Brion Vladimir Akulin Bruno Laburthe-Tolra Cyril Drag Nicolas Vanhaecke Thibault Vogt Matthieu Viteau Amodsen Chotia Ridha Horchani Nassim Zahzam Dimitris Sofikitis Nathalie Hoang Guillaume Stern Wilson de Souza Melo Christian Lisdat Marcel Mudrich Emilyia Dimova Thésards Ryd,Mol BEC Invités Christian Colliex Jérome Leygnier Michèle Leduc Théorie LAC Post-doc Ryd,Mol BEC Personnel du laboratoire Aimé Cotton (administration, électronique, chaudronnerie, mécanique, accueil, achats et marchandises, ...)